安 斕，朱海飛，徐永剛，林錢蘭，李永放

（陜西師范大學(xué) 物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710119）

在光學(xué)參量頻率轉(zhuǎn)換的效率中，三階效應(yīng)通常小于二階效應(yīng).為了提高轉(zhuǎn)換效率，人們可以利用級聯(lián)的二階非線性效應(yīng)代替三階效應(yīng).例如:利用對基頻光場的倍頻后再與基頻光耦合獲得和頻ω＋2ω＝3ω產(chǎn)生三次諧波，這便是兩個二階非線性光效應(yīng)的級聯(lián)過程.利用這種方法代替利用三階非線性效應(yīng)直接產(chǎn)生三次諧波過程是近些年來人們十分關(guān)注的研究問題，稱為多級參量過程［1］.在非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)化過程中，滿足相位匹配是提高能量轉(zhuǎn)換的重要問題，由于準(zhǔn)相位匹配（QPM）技術(shù)的廣泛使用，即在晶體中制備具有周期或非周期性結(jié)構(gòu)來調(diào)制晶體的特性（本質(zhì)上是利用了光學(xué)超晶格方法構(gòu)建光學(xué)晶體），有效地解決相位匹配和設(shè)計極化參數(shù)的問題，從而實現(xiàn)寬帶頻率的轉(zhuǎn)換問題［2－5］、二次諧波（SHG）的產(chǎn)生［6－8］、差頻產(chǎn)生［9］和參量放大［7－10］過程中操縱短脈沖等問題.由此可見利用超晶格技術(shù)實現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配、設(shè)計合理有效的極化參數(shù)是實現(xiàn)高效頻率轉(zhuǎn)換的重要手段.在級聯(lián)二階非線性光學(xué)效應(yīng)中，由于同時有兩個二階效應(yīng)存在，即存在兩個耦合系數(shù).在一個晶體中兩個耦合系數(shù)應(yīng)該滿足何種關(guān)系可以實現(xiàn)能量的最大轉(zhuǎn)換，這無疑是一個重要的問題.在這方面文獻［11］研究了利用二階級聯(lián)非線性耦合效應(yīng)實現(xiàn)三次諧波最大轉(zhuǎn)換效率的最佳耦合系數(shù)比為0.885 8.本文基于能量守恒條件拓展文獻［11］的研究結(jié)果，在能量最大轉(zhuǎn)換條件下獲得一組耦合系數(shù)比的函數(shù)，描述了函數(shù)形式與特點.利用數(shù)值計算驗證這些函數(shù)均可獲得三次諧波的最大能量輸出.研究結(jié)果為利用光學(xué)超晶格方法設(shè)計合適光學(xué)晶體提供的參考.

1 耦合波方程

在非線性光學(xué)的研究過程中，通常假設(shè)較強基頻泵浦光場的能量是不損耗的，這樣可將非線性方程組轉(zhuǎn)化為線性方程組加以求解.但考慮到能量守恒和在較高轉(zhuǎn)換效率的情況下，基頻泵浦光場的能量會轉(zhuǎn)換為其他頻率場輻射，因此基頻光場的能量變化不能忽略.由此，描述這樣過程的方程便成為非線性方程，而描述級聯(lián)二階非線性光學(xué)效應(yīng)便是一組非線性方程.由級聯(lián)二階非線性效應(yīng)獲得三次諧波的耦合波方程組可以寫為［11］

其中Ai＝Ei（i＝1，2，3），Δk1＝k2ω－2kω－G1，Δk2＝k3ω－k2ω－kω－G2，α＝（f1deff/c）［2/（2）］1/2，β＝（f2，deff/c）［ω1ω2ω3/（n1n2n3）］1/2，分別表示產(chǎn)生與二次諧波和三次諧波相關(guān)的耦合系數(shù).c表示真空中的光速，deff是有效非線性系數(shù).fa和Ga是傅里葉系數(shù)和結(jié)構(gòu)所對應(yīng)倒格矢.Ai、ωi和ni（i＝1，2，3）分別是基頻、二次諧波和三次諧波的光場振幅、頻率和折射率.方程（1）所描述的級聯(lián)二階非線性光學(xué)效應(yīng)中的三次諧波產(chǎn)生過程如圖1所示.它包含了兩個和頻和三個差頻過程.方程只包含二階非線性效應(yīng)，但不包括ω＋ω＋ω＝3ω的三階非線性過程.

圖1 三次諧波產(chǎn)生的級聯(lián)二階非線性光學(xué)效應(yīng)關(guān)聯(lián)圖Fig.1 The schematic diagram of the third-harmonic produced by cascaded second-order nonlinear optical effects.

根據(jù)方程組（1）可以證明，基頻、二次諧波和三次諧波之間滿足能量守恒關(guān)系

其中假設(shè)初始入射的基頻光場能量｜A1｜2＝1.在方程（1）中要實現(xiàn)相位匹配，關(guān)鍵是要建立一種超晶格結(jié)構(gòu)以滿足QPM技術(shù)要求，它提供一個倒格矢以補償由于晶體色散導(dǎo)致的相位匹配作用.倒格矢可以使光學(xué)參量過程在材料中滿足相位匹配.即滿足關(guān)系:Δk1＝k2ω－2kω－G1和Δk2＝k3ω－k2ω－kω－G2＝0，如圖2所示.

圖2 二次諧波和三次諧波過程中的相位匹配關(guān)系Fig.2 The phase matching relationship in the secondharmonic（SH）and the third-harmonic（TH）generation process

為了簡化方程，令y1＝A1，y2＝－iA2，A2＝iy2，y3＝－A3，t＝α/β，代入方程（1）中可以得到滿足相位匹配條件的簡化方程組

根據(jù)這一關(guān)系［11］，可以得到一個重要參數(shù)，即當(dāng)t＝0.885 8時可以實現(xiàn)三次諧波的最大轉(zhuǎn)換，而另外一個t＝2.0則不能夠?qū)崿F(xiàn)三次諧波的最大轉(zhuǎn)換.但（7）式是一個超越方程，應(yīng)該有一系列函數(shù)滿足這一關(guān)系.而獲得關(guān)于g的函數(shù)表示對于利用光學(xué)超晶格設(shè)計產(chǎn)生級聯(lián)二階非線性光學(xué)效應(yīng)的光學(xué)晶體具有重要意義.

2 非線性耦合系數(shù)關(guān)系與能量完全轉(zhuǎn)移

2.1 耦合系數(shù)比t＝α/β為常數(shù)時的能量轉(zhuǎn)換

圖3 余弦函數(shù)y＝cos和y＝t/2直線函數(shù)的演化關(guān)系Fig.3 The relationship between y＝cosand y＝t/2

將兩個數(shù)值帶入到方程（3）進行數(shù)值計算發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)t＝0.885 8時可以實現(xiàn)光場能量的完全轉(zhuǎn)換.這說明兩個耦合系數(shù)均為常數(shù)，其中α表示的是基頻光場與二次諧波的產(chǎn)生有關(guān)，β是與三次諧波的產(chǎn)生相關(guān)聯(lián).在晶體中它們在所有位置滿足α＜β的條件說明，只有與三次諧波產(chǎn)生相關(guān)的耦合過程大于二次諧波產(chǎn)生過程方可實現(xiàn)能量的最大轉(zhuǎn)換，如圖4結(jié)果所示.而第二值t＝2.0，在晶體中始終滿足關(guān)系α＞β，與前一結(jié)果相反，不能夠獲得完全能量轉(zhuǎn)換.這種關(guān)系類似于在三能級系統(tǒng)中利用受激拉曼絕熱轉(zhuǎn)移技術(shù)實現(xiàn)將基態(tài)的粒子完全轉(zhuǎn)移到終態(tài)之中對耦合場的要求［12－13］.

圖4 耦合系數(shù)比為t＝0.885 8，級聯(lián)二階非線性過程中基頻光、二次諧波和三次諧波的能量轉(zhuǎn)換關(guān)系Fig.4 The energy conversion process between fundamental frequency light field and the SH and TH for t＝0.885 8

2.2 耦合系數(shù)t＝α/β比為晶體長度的函數(shù)時的能量轉(zhuǎn)換

從方程（7）左邊的余弦函數(shù)可以看到，只有t/2≤1時函數(shù)是有意義的.而在t＜0.2之前時函數(shù)呈震蕩形式，它的平均值為零.而當(dāng)t/2→1時余弦函數(shù)趨近于1.由此可以知道，若方程（7）右邊的函數(shù)也滿足初始時t/2→0，之后滿足t/2→1的特征時便可使方程（7）兩邊成立.依據(jù)這一特點，我們選取如圖5中所示的3個函數(shù)，它們具有相同的特征，即初始為零，之后逐漸趨近于1.利用3個比值函數(shù)，對方程（3）做數(shù)值計算便可實現(xiàn)三次諧波的最大能量轉(zhuǎn)換，如圖6所示.

這些耦合系數(shù)比函數(shù)是在系統(tǒng)滿足能量守恒條件和在基頻光、二次諧波光場能量都轉(zhuǎn)換為三次諧波時獲得最大能量輸出的結(jié)果.因此由方程（7）所得到的3個耦合系數(shù)比函數(shù)均滿足上述條件，因此都可實現(xiàn)最佳二階級聯(lián)非線性光頻轉(zhuǎn)換.這一結(jié)果對于設(shè)計非線性光學(xué)晶體中的極化參數(shù)具有一定的意義，這也是本文主要結(jié)果.

圖5 不同耦合系數(shù)比函數(shù)的演化關(guān)系Fig.5 The relationship of different coupling coefficients ratio function

3 結(jié)論

依據(jù)級聯(lián)二階非線性光學(xué)效應(yīng)研究了三次諧波產(chǎn)生過程中的能量最大轉(zhuǎn)換問題.一個基頻光場作用到非線性光學(xué)晶體后，首先通過一個二階非線性效應(yīng)產(chǎn)生二次諧波，然后由基頻光場與二次諧波通過和頻過程再產(chǎn)生三次諧波.這其中經(jīng)歷了兩個二階非線性光學(xué)效應(yīng)，因此存在著兩個耦合系數(shù)α和β.利用能量守恒條件，在滿足相位匹配條件下，研究了當(dāng)兩個耦合系數(shù)比滿足方程（7）的解便可實現(xiàn)將基頻光場的能量完全轉(zhuǎn)換為三次諧波能量.從3個耦合系數(shù)比t的特征以及耦合波方程可以看到，在初始階段α＝0而β＝1，這說明在二次諧波與基頻光之間的耦合要先于二次諧波的過程；隨著α的逐漸增加，二次諧波逐漸產(chǎn)生，而產(chǎn)生后的二次諧波很快就和基頻光場耦合產(chǎn)生三次諧波.這一物理過程與三能級系統(tǒng)中的受激拉曼絕熱通道轉(zhuǎn)移技術(shù)完全一樣.由此可見，這一物理過程與原子分子中的粒子布居完全轉(zhuǎn)移相類似.文中所得結(jié)果對于研究、設(shè)計級聯(lián)二階非線性頻率轉(zhuǎn)換器件具有一定參考價值.

圖6 不同耦合系數(shù)比情況下的級聯(lián)二階非線性過程中基頻光、二次諧波和三次諧波的能量轉(zhuǎn)換關(guān)系Fig.6 The energy conversion relationship between fundamental frequency light field and the SH and TH for different coupling coefficients ratio

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