陸泗進(jìn)，王業(yè)耀，何立環(huán)

中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

云南會(huì)澤鉛鋅礦采礦歷史最早可以追溯到西漢時(shí)期，當(dāng)時(shí)會(huì)澤礦民采礦煉銀，就把含銀的鉛鋅礦一同開采出來(lái)。到了清代，會(huì)澤鉛鋅已經(jīng)成為當(dāng)時(shí)制造貨幣的主要材料。由于生產(chǎn)力落后，這里的鉛鋅礦長(zhǎng)期以來(lái)都采用土法冶煉。冶煉過(guò)程中，未回收的金屬Cd、Pb、Hg等被大量釋放到大氣或殘留于礦渣中。在云南省會(huì)澤縣遺留有不少鉛鋅礦開礦、冶礦的廢棄礦址，廢渣中含有大量Cd、Pb、Zn等重金屬，進(jìn)入土壤環(huán)境后因不能被環(huán)境中的微生物分解而易于在土壤中積累，并在農(nóng)作物中殘留，最終通過(guò)食物鏈在動(dòng)物、人體內(nèi)積累，嚴(yán)重影響人體健康，并對(duì)整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成極大危害［1-4］。

以云南會(huì)澤某鉛鋅礦廢棄礦址周邊農(nóng)田土壤為研究對(duì)象，分析了該區(qū)域土壤中7種重金屬Cd、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni的累積特征和污染狀況，并對(duì)其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)、健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，為研究區(qū)域重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)、居民健康防護(hù)、污染綜合治理以及政府決策提供依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 土樣采集

研究區(qū)位于云南省會(huì)澤縣某鉛鋅礦周邊農(nóng)田土壤。該區(qū)域以山地地貌為主，海拔較高，土壤特征以棕壤為主。當(dāng)?shù)貙賮啛釒駶?rùn)季風(fēng)氣候，雨量充沛，氣候溫和，年平均氣溫17.2℃，年平均降水量1 385.2 mm。研究區(qū)屬低山區(qū)地形，土壤主要為黃色黏土。

采用網(wǎng)格(500 m×500 m)隨機(jī)布點(diǎn)方法，共采集土壤樣品25個(gè)，采樣深度為0～20 cm，在小范圍內(nèi)多點(diǎn)采樣后混合為一個(gè)樣，然后用四分法選取1 kg土壤。為防止樣品間的交叉污染以及采樣工具之間的污染，采樣中一律使用塑料工具操作。土壤樣品最終密封保存在塑料袋中待測(cè)。樣品采集后過(guò)2 mm的篩，剔除石塊、生物殘骸與植物碎片，置于陰涼干燥處風(fēng)干后磨細(xì)，使之全部通過(guò)0.25 mm篩，供分析測(cè)試用。

1．2 重金屬總量的測(cè)定

研究所測(cè)試的元素有 Cd、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni 7種重金屬元素總量。土壤重金屬總量前處理采用鹽酸-硝酸-高氯酸-氫氟酸消解。其中 Cu、Zn、Cr、Pb、Ni采用 ICP-AES(Perkin-Elmer 3300 DV)測(cè)定，Cd采用 AAS(Hitachi 508)測(cè)定，As采用AFS(AFS-1201)測(cè)定［4］。

樣品測(cè)試過(guò)程中均加入土壤國(guó)標(biāo)樣進(jìn)行質(zhì)量控制，質(zhì)控樣測(cè)定均值和偏差都在規(guī)定要求范圍內(nèi)，平行樣測(cè)定含量相對(duì)偏差均在10%以內(nèi)［5］。實(shí)驗(yàn)所用試劑均為優(yōu)級(jí)純，實(shí)驗(yàn)用水為去離子水［6］。

1.3 土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

采用Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)(RI)對(duì)研究區(qū)土壤中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)［4-7］。該評(píng)價(jià)法的參比值采用云南省土壤重金屬的背景值，毒性系數(shù)采用Zn=1＜Cr=2＜Cu=Ni=Pb=5＜As=10 ＜ Cd=30 ＜ Hg=40［8］。見表 1［4，6］。

表1 土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

1.4 土壤環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

土壤重金屬主要通過(guò)以下途徑進(jìn)入體內(nèi)：1)經(jīng)口直接攝入，即土壤中的重金屬等經(jīng)農(nóng)作物等相關(guān)食物鏈富集后攝入;2)皮膚直接接觸，即皮膚接觸土壤、大氣中的塵埃顆粒以及水等從而導(dǎo)致重金屬等進(jìn)入體內(nèi);3)呼吸途徑攝入，即通過(guò)呼吸直接攝入空氣中土壤飛塵以及大氣塵埃中的重金屬等。當(dāng)進(jìn)入人體的重金屬累積到一定程度就會(huì)存在不同程度的健康風(fēng)險(xiǎn)。土壤環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要包括風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別、暴露分析、毒性評(píng)價(jià)、風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要側(cè)重于預(yù)測(cè)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)，包括非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)、致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)［9-11］。人體暴露于土壤(塵埃)可能導(dǎo)致的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估分為暴露劑量計(jì)算、暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估兩個(gè)過(guò)程。另外，由于成人、兒童自身和對(duì)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)響應(yīng)程度差異存在，因此在評(píng)估時(shí)也要區(qū)別對(duì)待。其各種攝入途徑的計(jì)算公式如下［12-14］：

式中：CDI口腔、CDI吸入、CDI皮膚分別為口腔、吸入及皮膚接觸途徑的日均暴露量，mg/kg·d;c為土壤重金屬含量，mg/kg;IngR為攝入土壤的頻率;InhR為呼吸頻率;CF為轉(zhuǎn)換系數(shù);EF為暴露頻率;ED為暴露年限;SA為暴露皮膚表面積;AF為皮膚黏著度;ABS為皮膚吸收因子;PEF為灰塵排放因子;BW為平均體重;AT為重金屬平均暴露時(shí)間。參考US EPA健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法、國(guó)內(nèi)相關(guān)研究，公式中各參數(shù)取值見表 2［11-16］。

表2 公式中各參數(shù)取值

1)非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)：常用非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)HQ表示，HQ=CDI/RfD，CDI為70a內(nèi)慢性日暴露量，mg/kg·d，RfD為污染物日攝入?yún)⒖紕┝?，mg/kg·d。對(duì)于多污染物暴露途徑情形，總非致癌風(fēng)險(xiǎn)可表示為HI=ΣHQ，若HQ或HI＜1，則風(fēng)險(xiǎn)較小或可以忽略;若HQ或HI＞1，則認(rèn)為存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

2)致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)：致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)值計(jì)算公式為CR=CDI×SF，式中：CR為致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，表示人群癌癥發(fā)生概率;CDI為平均日攝入量(按壽命周期70歲);SF為各途徑(口腔、吸入、皮膚)的致癌風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù)。每種途徑的致癌風(fēng)險(xiǎn)等于所有致癌污染物通過(guò)該途徑產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)之和，對(duì)個(gè)體總風(fēng)險(xiǎn)則為所有途徑產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)之和?？山邮艿闹掳╋L(fēng)險(xiǎn)范圍為10－6～10－4，小于 10－6表示風(fēng)險(xiǎn)不顯著，10－6～10－4表示有風(fēng)險(xiǎn)，超過(guò) 10－4表示有較顯著風(fēng)險(xiǎn)［17-19］。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤重金屬含量及污染狀況

土樣中 Cd、Ni、As、Pb、Cr、Cu、Zn 7 種重金屬含量監(jiān)測(cè)結(jié)果見表3。

表3 25個(gè)土樣中重金屬總量測(cè)定 mg/kg

對(duì)照《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，采用單因子指數(shù)法評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，7種重金屬均出現(xiàn)一定程度的超標(biāo)現(xiàn)象。超標(biāo)最嚴(yán)重的重金屬為Cd、Zn、Pb，其超標(biāo)率分別為92.6%、75%、56.3%。7種重金屬超標(biāo)率順序依次為Cd＞Zn＞Pb＞As＞Ni＞Cr＞Cu。另外，單項(xiàng)污染指數(shù)大于5屬重度污染比例最高的是 Cd(35.3%)、Pb(13.2%)、As(1.5%)。上述結(jié)果表明，研究區(qū)域土壤中已受7種重金屬不同程度的污染，其中Cd污染較為嚴(yán)重。

為進(jìn)一步判定上述7種重金屬污染程度，采用地質(zhì)累積指數(shù)法進(jìn)行計(jì)算，見圖1。

圖1 土壤地累積指數(shù)

結(jié)果表明，研究區(qū)土壤中Cr、Ni基本處于未污染或輕度污染程度。Cu、Zn除少數(shù)個(gè)別采樣點(diǎn)處于偏中度與中度污染水平，其余采樣點(diǎn)污染程度較輕。土壤中Pb、As、Cd環(huán)境生態(tài)污染較嚴(yán)重，個(gè)別采樣點(diǎn)達(dá)到重度污染水平。其污染可能由于采礦活動(dòng)“三廢”排放所造成。

2.2 土壤重金屬相關(guān)性分析和聚類分析

統(tǒng)計(jì)學(xué)中的相關(guān)性分析已被國(guó)內(nèi)外學(xué)者廣泛應(yīng)用于研究土壤重金屬的領(lǐng)域［5］。由研究區(qū)域土壤重金屬之間的相關(guān)性情況(表4)可以看出，Zn 與 As、Hg、Cd，Cd 與 Pb、Cu、As在土壤中均呈現(xiàn)顯著正相關(guān)，說(shuō)明其地球化學(xué)性質(zhì)相似，表明其可能具有相同的污染源。Cr與Ni也呈 現(xiàn)顯著的正相關(guān)，As、Cu呈現(xiàn)中度正相關(guān)。

表4 采樣區(qū)土壤重金屬之間的相關(guān)系數(shù)

同時(shí)，采用歐氏距離法將7種重金屬元素進(jìn)行變量水平的聚類分析。主要可以分成3種主成分，總貢獻(xiàn)率達(dá)到95%，見表5。

表5 主成分分析的總變量(n=25)

由表 5 可知，Pb、As、Zn、Cd 4 種元素主要構(gòu)成第一主成分，貢獻(xiàn)率為56%;Cr、Ni主要構(gòu)成第二主成分，貢獻(xiàn)率為23%;Cu構(gòu)成第三種主成分。貢獻(xiàn)率為16%?？梢?，重金屬元素可能主要來(lái)自于人為污染，即采礦作業(yè)造成的污染。Cu元素與其他元素之間的相關(guān)系數(shù)差別較大，說(shuō)明其可能與其他重金屬元素來(lái)源不同。

綜上，采礦作業(yè)可能是導(dǎo)致研究區(qū)域農(nóng)田土壤重金屬含量升高的主要原因。因此，應(yīng)重視該區(qū)由于礦產(chǎn)開采可能導(dǎo)致農(nóng)田土壤重金屬的污染。

2.3 重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

采用Hakanson的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤的重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)，見表6。

表6 重金屬潛在污染評(píng)價(jià)結(jié)果

7種重金屬中，Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度最大，46.7%的土樣中Cd為極強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，33.3%為很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，13.3%為強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其余為中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。Pb、As以中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為主，Cr、Cu、Zn為輕度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。7種重金屬潛在生態(tài)危害大小順序?yàn)镃d(322)＞Pb(42.1)＞ As(14.9)＞ Cu(9.1)＞Ni(7.4)＞Zn(6.3)＞ Cr(2.1)。

從多種重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(RI)來(lái)看，RI最高達(dá)到了1 821.7。同時(shí)，25個(gè)采樣點(diǎn)中除4個(gè)點(diǎn)位外，其余點(diǎn)位都達(dá)到了中等及以上的風(fēng)險(xiǎn)程度。其中，16%的采樣點(diǎn)處于很強(qiáng)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度，32%的采樣點(diǎn)處于強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。可見，研究區(qū)域內(nèi)土壤重金屬存在較大的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。此外，重金屬Cd是在綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)貢獻(xiàn)率較大，這表明該區(qū)域土壤中Cd的潛在生態(tài)危害可能較大，Cd的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)應(yīng)引起高度關(guān)注。

2.4 土壤環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.4.1 暴露劑量計(jì)算

7種重金屬對(duì)成人和兒童的日暴露量不盡相同，但對(duì)兒童的日暴露計(jì)量都大于成人。從暴露途徑看，7種重金屬均呈現(xiàn)手口攝入＞皮膚接觸＞呼吸吸入。從暴露劑量看，經(jīng)口的日暴露計(jì)量所占比例較高，高于呼吸、皮膚日暴露計(jì)量約為2個(gè)數(shù)量級(jí)，說(shuō)明這幾個(gè)重金屬污染物通過(guò)攝食等經(jīng)口攝入進(jìn)入體內(nèi)可能是造成人體健康風(fēng)險(xiǎn)的主要途徑。按照公式計(jì)算了As、Ni、Cr、Cd 4種致癌重金屬吸入途徑終身平均暴露量。結(jié)果表明，4種重金屬元素暴露劑量排序?yàn)锳s＞Cr＞Cd＞Ni，但4種重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)暴露劑量均較低。

2.4.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

非致癌總風(fēng)險(xiǎn)也呈現(xiàn)兒童高于成人的特征。同時(shí)，7種重金屬的非致癌風(fēng)險(xiǎn)量也是呈現(xiàn)手口攝入＞皮膚接觸＞呼吸吸入。其中，兒童通過(guò)手口攝入、皮膚接觸這兩種途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)分別占非致癌風(fēng)險(xiǎn)的75%、23%，成人為57%、44%。單種重金屬各途徑的成人非致癌風(fēng)險(xiǎn)大小排序?yàn)锳s＞Cr＞Pb＞Cu＞Cd＞Ni＞Zn。兒童非致癌風(fēng)險(xiǎn)與成人的類似，但Pb的風(fēng)險(xiǎn)高于Cr。As、Cr、Pb等重金屬比其余幾種元素的非致癌風(fēng)險(xiǎn)高出1～2個(gè)數(shù)量級(jí)。表明As、Cr、Pb可能是研究區(qū)最主要的非致癌風(fēng)險(xiǎn)因子。但7種重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)值均小于1，總重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)值也小于1，即非致癌風(fēng)險(xiǎn)控制在安全范圍內(nèi)，不存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)。見表7。

表7 非致癌暴露及致癌暴露風(fēng)險(xiǎn)值

As、Cd、Cr、Ni為化學(xué)致癌物，故對(duì)研究區(qū)土壤中4種重金屬進(jìn)行致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。研究區(qū)域土壤中4種重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)值大小順序?yàn)锳s＞Cr＞Cd＞Ni。單種重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)值與4種元素總致癌風(fēng)險(xiǎn)均未超出10－6～10－4的范圍，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于致癌風(fēng)險(xiǎn)的量級(jí)水平，即可認(rèn)為研究區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬尚不具備致癌風(fēng)險(xiǎn)，但也必須加強(qiáng)As等重金屬的風(fēng)險(xiǎn)管理和防范。

3 結(jié)論

通過(guò)分析云南省某鉛鋅尾礦周邊農(nóng)田土壤中7種典型重金屬含量及污染情況，運(yùn)用并對(duì)重金屬進(jìn)行生態(tài)和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。受到歷史上鉛鋅礦開采的影響，其周邊的農(nóng)田土壤確已受到不同程度的污染，與《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)相比，7種重金屬均存在不同程度的超標(biāo)，特別是Cd超標(biāo)較重。地累積指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果表明，采樣點(diǎn)土壤中 Ni、Cr、Hg均處于輕度污染或未污染程度;Cu除個(gè)別采樣點(diǎn)處于偏中度、中度污染水平，其他采樣點(diǎn)污染程度不明顯;土壤中Pb、As、Cd環(huán)境生態(tài)污染較嚴(yán)重，個(gè)別采樣點(diǎn)達(dá)到重度污染水平。相關(guān)性分析與主成分分析結(jié)果可見，Pb、As、Zn、Cd、Ni、Cr可能具有同源性，而Cu與上述重金屬元素可能具有不同的來(lái)源。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，RI值最高達(dá)到了1 821.7。同時(shí)，25個(gè)采樣點(diǎn)中除4個(gè)點(diǎn)位外，其余點(diǎn)位均達(dá)到了中等及以上風(fēng)險(xiǎn)程度。其中，16%的采樣點(diǎn)處于很強(qiáng)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度，32%的采樣點(diǎn)處于強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。7種重金屬潛在生態(tài)危害大小順序?yàn)镃d(322)＞Pb(42.1)＞As(14.9)＞Cu(9.1)＞Ni(7.4)＞Zn(6.3)＞Cr(2.1)。該區(qū)域土壤中Cd的潛在生態(tài)危害可能較大，Cd的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)應(yīng)引起高度關(guān)注。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示：7種重金屬對(duì)成人和兒童的日暴露量均不同，且對(duì)兒童的日暴露計(jì)量均大于成人;3種暴露途徑中7種重金屬的經(jīng)口日暴露計(jì)量所占比例均較高，是呼吸和皮膚日暴露計(jì)量的2～4個(gè)數(shù)量級(jí)，說(shuō)明污染物通過(guò)攝食等經(jīng)口攝入進(jìn)入體內(nèi)是造成人或動(dòng)物健康風(fēng)險(xiǎn)的主要途徑。7種重金屬在3種暴露途徑下對(duì)兒童的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均大于成人，但成人和兒童的HQ均小于1，故對(duì)其不存在顯著的非致癌健康影響和非致癌健康總風(fēng)險(xiǎn)，非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)順序?yàn)榻?jīng)口攝入＞經(jīng)皮膚接＞經(jīng)呼吸吸入。As、Cd、Cr、Ni對(duì)成人、兒童經(jīng)呼吸暴露所致的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)值均小于1×10－6，故不存在致癌健康風(fēng)險(xiǎn)。

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