胡雪菲，蔣煜峰，展惠英，朱 琨

1．蘭州交通大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院，甘肅 蘭州 730070

2．甘肅聯(lián)合大學(xué)化工學(xué)院，甘肅 蘭州 730000

土壤是人類(lèi)賴(lài)以生存的物質(zhì)基礎(chǔ)，農(nóng)產(chǎn)品的品質(zhì)、人類(lèi)的健康以及社會(huì)經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展與其質(zhì)量?jī)?yōu)劣密切相關(guān)［1］。重金屬污染物通過(guò)不同途徑進(jìn)入土壤環(huán)境，造成大量富集。重金屬進(jìn)入土壤后，不易隨水淋溶，具有明顯的生物富集作用，并能通過(guò)食物鏈進(jìn)入人體，危害人體健康［2-3］。據(jù)農(nóng)業(yè)部環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)近年的調(diào)查，中國(guó)污染超標(biāo)的大田農(nóng)作物種植面積為60.6萬(wàn)公頃，占監(jiān)測(cè)調(diào)查總面積的20%;其中金屬含量超標(biāo)的農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)量與面積約占污染物超標(biāo)農(nóng)產(chǎn)品總量與總面積的80%以上，尤其是 Pb、Cd、Hg、Cu及復(fù)合污染最為突出。據(jù)報(bào)道，中國(guó)受 Pb、Cd、Hg、Cu等重金屬污染的耕地面積近2 000萬(wàn)公頃，約占總耕地面積的 1/5［4］。

金屬冶煉加工工業(yè)是土壤中重金屬的重要來(lái)源，冶煉爐渣，廢水和廢氣會(huì)向環(huán)境釋放大量的有毒有害元素;煙塵是冶煉廠(chǎng)的主要污染源，含有大量有毒有害元素，煙塵的干、濕沉降使得有毒有害物質(zhì)進(jìn)入土壤環(huán)境，造成土壤污染，并會(huì)遷移到農(nóng)作物中，隨著食物鏈對(duì)人體健康造成危害［5-9］。

以徽縣冶煉廠(chǎng)周邊表層和剖面土壤為研究對(duì)象，從林地、農(nóng)田、荒地等地帶采集土壤樣品，測(cè)定土壤理化性質(zhì)及重金屬含量，分析土壤中重金屬水平及縱向分布遷移特征，并就該地區(qū)土壤理化性質(zhì)與重金屬含量進(jìn)行相關(guān)性分析，以揭示徽縣鉛鋅冶煉區(qū)土壤中重金屬分布特征及影響因素，以期為礦業(yè)資源型發(fā)展地區(qū)農(nóng)牧業(yè)合理規(guī)劃、礦區(qū)廢棄地修復(fù)等提供科學(xué)理論依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)域位于甘肅省東南部，坐標(biāo)為東經(jīng)105°34'29″～ 106°26'53″，北 緯 33°32'53″～34°10'33″。研究區(qū)域?qū)贉\山丘陵盆地地貌區(qū)，海拔704～2 504 m，屬暖溫帶半濕潤(rùn)氣候，年平均氣溫12℃，年平均降水量745.8 mm，多集中在夏季和秋季。主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)，平均風(fēng)速為0.92 m/s。土壤以褐土為主［10］。主要作物為玉米、大豆和辣椒。

采樣區(qū)位于縣城南部水陽(yáng)鄉(xiāng)鉛鋅冶煉廠(chǎng)周?chē)拷迓?。該冶煉廠(chǎng)主要生產(chǎn)粗鉛，自1996年建成投產(chǎn)以來(lái)，煉鉛的原料主要是硫化鉛礦，采用燒結(jié)－鼓風(fēng)爐熔煉工藝生產(chǎn)粗鉛。生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生的廢水、廢渣、煙塵給周?chē)h(huán)境帶來(lái)極大破壞。

1.2 土壤樣品采集和預(yù)處理

結(jié)合冶煉廠(chǎng)所在地區(qū)的主導(dǎo)風(fēng)向、風(fēng)力、地形及冶煉廠(chǎng)排氣特征，避開(kāi)居民區(qū)、村莊和工地，樣品的采集以冶煉廠(chǎng)煙囪為圓心，選取半徑為100、250、500、1 000 m區(qū)域受人為活動(dòng)干擾相對(duì)較少的20個(gè)采樣點(diǎn)(圖1)。表層土樣采集深度為0～10 cm;土壤剖面垂直方向每10 cm采集1個(gè)土樣，每個(gè)剖面共采集3～5個(gè)土樣，土樣采集剖面深度分別為10～20、20～30 cm。采樣時(shí)除去地表礫石、雜草及動(dòng)植物殘?bào)w，土壤樣品用聚乙烯袋盛裝，內(nèi)置標(biāo)簽，注明土壤名稱(chēng)、編號(hào)，采樣時(shí)間、地點(diǎn)，采樣部位或深度。土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干后除去植物根系，用瑪瑙研缽研磨，過(guò)150 μm尼龍篩，低溫保存至冰箱待測(cè)。土壤樣品在前處理過(guò)程中均避免與金屬物品接觸。

圖1 采樣點(diǎn)分布圖

1.3 樣品分析

pH 測(cè)定采用電極法(水土比為2.5∶1)［11］;土壤有機(jī)碳(TOC)測(cè)定采用灼燒法:準(zhǔn)確稱(chēng)取土樣1.50 g，平鋪在坩堝中，置于105℃的烘箱3 h，取出后干燥器內(nèi)冷卻至室溫稱(chēng)重，再置于375℃的馬弗爐中3 h，取出后移入干燥器至室溫稱(chēng)重［12］。

重金屬檢測(cè)采用王水+HClO4消化法［13］:準(zhǔn)確稱(chēng)取土樣0.40 g，置于聚四氟乙烯坩堝內(nèi)，加少量去離子水潤(rùn)濕，加王水(試劑均采用分析純)10 mL，于電熱板上加熱，控制溫度在110℃左右，微沸至劇烈反應(yīng)后，再加高氯酸2 mL，提高溫度至130℃左右強(qiáng)火加熱至冒白煙，土壤呈灰白色或淡黃色，冷卻，加10%硝酸溫?zé)幔瑩u床振蕩30 min，鹽類(lèi)溶解后轉(zhuǎn)移至10 mL玻璃離心管，3 000 r/min離心2 min，加塞放置過(guò)夜，次日轉(zhuǎn)移至10 mL塑料離心管，3000 r/min離心2 min，待測(cè)。

混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液中 Pb、Cd、Cu、Zn的含量分別為 40.0、10.0、20.0、20.0 mg/L，分別移取該儲(chǔ)備液 0.50、1.00、2.00、3.00、4.00、6.00、8.00、10.00 mL于100 mL容量瓶中，用1%HNO3溶液定容?；鹧嬖游辗止夤舛扔?jì)測(cè)定，繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)(標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)相關(guān)系數(shù)大于等于0.999)。

1.4 質(zhì)量控制與保證

為保證研究結(jié)果的可靠性，進(jìn)行相應(yīng)的質(zhì)量保證程序。土壤樣品消解處理后，用火焰原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定樣品中Pb、Cd、Cu和Zn的含量。每組實(shí)驗(yàn)都進(jìn)行平行樣檢測(cè)，所測(cè)液樣濃度中扣除空白樣濃度，計(jì)算獲得重金屬的含量。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中所有使用的玻璃器皿均用50%硝酸浸泡12 h，然后用自來(lái)水及去離子水清洗，以防止干擾。整個(gè)分析過(guò)程使用的試劑均為分析純。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤重金屬的統(tǒng)計(jì)性描述

實(shí)驗(yàn)所得數(shù)據(jù)使用Excel和SPSS18.0進(jìn)行數(shù)據(jù)整理。研究區(qū)表層土壤樣品重金屬含量結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 研究區(qū)域表層土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)分析

由表1可見(jiàn)，研究區(qū)域表層土壤都受到不同程度的污染，4 種重金屬(Pb、Cd、Cu、Zn)含量變化幅度呈現(xiàn)不同的規(guī)律，其中變化幅度由大到小依次為Pb＞Zn＞Cd＞Cu;變異系數(shù)反映總體樣本中各采樣點(diǎn)的平均變異程度，一般情況下，變異系數(shù)在0～10%之間屬于弱變異，10% ～100% 之間屬于中等變異，100%以上屬于強(qiáng)變異［14-15］。從各個(gè)元素的變異系數(shù)看，Pb和Zn的含量差異相對(duì)較大，其余元素的變異屬于中等程度，說(shuō)明研究區(qū)域土壤重金屬遷移轉(zhuǎn)化程度不一。Pb、Zn變異系數(shù)大，說(shuō)明它們?cè)诳臻g分布上具有較大的分異特征;Cd、Cu變異系數(shù)小，說(shuō)明它們含量分布離散性小，較為集中。

對(duì)照國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(GB 15618—1995)［16］，從算術(shù)均值來(lái)看，土壤中 Cd的含量高出國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)10倍，檢測(cè)最高超標(biāo)近17倍;Cu和Zn的均值低于標(biāo)準(zhǔn)值;而Pb的算術(shù)均值與國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)值相差不大。從采樣點(diǎn)局部檢測(cè)結(jié)果來(lái)看，Cu、Zn最高檢出量(分別為49.9、232 mg/kg)仍低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn);Pb的最大值超出國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)15倍;土壤中Cd的含量在下風(fēng)向約1 000 m和上風(fēng)向約1 200 m范圍內(nèi)均超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，最高超標(biāo)近17倍;Pb的含量在上風(fēng)向檢測(cè)結(jié)果未見(jiàn)超標(biāo)，但在下風(fēng)向約250 m范圍內(nèi)超出國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)1.5倍。對(duì)照甘肅土壤背景值［17］，Cu和Zn的算術(shù)均值與土壤背景值相差不大;Pb的均值含量超過(guò)背景值近11倍;Cd的均值含量超過(guò)背景值近26倍。可見(jiàn)，徽縣鉛鋅冶煉廠(chǎng)周邊土壤中重金屬污染以Cd、Pb為主，Cu、Zn污染次之。

2.2 土壤重金屬水平分布

表2顯示了土壤重金屬含量水平的變化趨勢(shì)。

表2 土壤重金屬含量水平變化趨勢(shì)

由表2可以看出，4種重金屬元素中，Pb的含量隨距離增大而逐漸減小;Cu、Cd、Zn的含量隨距離增大，減小的幅度不大。說(shuō)明該地區(qū)冶煉活動(dòng)造成的Pb污染狀況與污染源距離密切相關(guān)。

鉛鋅礦為多金屬礦床，共生、伴生礦床多，單一礦床少。除Pb、Zn外，礦石中還伴有Cu、Cd、hg、Cr等重金屬元素［18］。Cu、Zn、Pb 是親硫元素，地球化學(xué)性質(zhì)較為相似，在Pb含量較高的樣點(diǎn)，Cu、Zn也顯示了較高的含量。各元素含量差異比較大，原因可能是冶煉廠(chǎng)區(qū)周?chē)耐寥乐兄亟饘俪练e不是自然風(fēng)化形成的，而主要是由冶煉廠(chǎng)生產(chǎn)區(qū)常年排放大量帶有重金屬的塵埃，生產(chǎn)過(guò)程中搬運(yùn)產(chǎn)生殘留的重金屬殘?jiān)?，在大氣塵埃和雨水淋洗下進(jìn)入土壤，且不斷積累而成。這種環(huán)境行為導(dǎo)致冶煉廠(chǎng)區(qū)周邊土壤中Cu、Zn、Pb污染比較嚴(yán)重，同時(shí)也造成土壤中各種元素的不均勻分布。表2顯示，NE2采樣點(diǎn)(林地采樣點(diǎn))Pb的含量明顯超標(biāo)，且是平均值3.2倍，NE2采樣點(diǎn)位于林地陡坡處，人為活動(dòng)較少，分析得出可能人為活動(dòng)可以明顯地影響重金屬的遷移。

2.3 土壤重金屬縱向分布

土壤重金屬含量隨深度變化趨勢(shì)見(jiàn)表3。

表3 土樣中重金屬含量縱向變化趨勢(shì)

由表3可以看出，Cu和Zn元素在土壤中含量與甘肅背景值相差不大，都低于國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，說(shuō)明這2種元素在研究區(qū)域內(nèi)沒(méi)有造成污染。而Pb和Cd元素在土壤上層含量較甘肅省背景值高，在9個(gè)剖面0～30 cm的土壤中含量都遠(yuǎn)超甘肅土壤背景值。在表層土壤中，Pb含量最高達(dá)3 877 mg/kg，超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)約13倍，Cd含量最高達(dá)24.8 mg/kg，超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)達(dá)82倍，表明該區(qū)域土壤受Pb和Cd污染，Cd污染尤為嚴(yán)重。

在0～30 cm的土壤中，4種重金屬隨剖面深度增加，含量逐漸降低。在0～2 cm土壤中含量最高，這主要是隨著時(shí)間的累積，在機(jī)械截留、膠體吸附等作用下，重金屬在土壤表層積累量增大，導(dǎo)致土壤表層重金屬含量增高。在土壤深層依然能檢出重金屬，說(shuō)明在溶質(zhì)遷移的作用下土壤中重金屬會(huì)向下遷移［19-20］。

綜上，不同元素在水平方向上隨污染源距離增加，含量逐漸降低;在縱向的變化趨勢(shì)是隨深度增加，含量逐漸降低;但是在總體趨勢(shì)中，各個(gè)元素的含量變化各不相同。導(dǎo)致含量變化不同的客觀(guān)因素有多種(包括道路、河流、地形、土壤母質(zhì)的不同等)，但最主要的因素是人類(lèi)活動(dòng)的影響。

2.4 重金屬與土壤理化性質(zhì)相關(guān)性分析

由于人類(lèi)活動(dòng)與自然成土因素的影響，土壤重金屬在空間上表現(xiàn)出復(fù)雜的變異性，導(dǎo)致土壤重金屬時(shí)空屬性數(shù)據(jù)復(fù)雜化，而且土壤中不同重金屬之間的相互關(guān)系也在空間上表現(xiàn)出復(fù)雜的相關(guān)性與變異性［21-22］。研究重金屬之間的相關(guān)性，可以初步了解重金屬的來(lái)源是否相同［5］。重金屬在土壤中的積累、遷移和轉(zhuǎn)化受到土壤體系中生物、物理及化學(xué)過(guò)程的影響，并與土壤類(lèi)型、組分、溶液環(huán)境以及重金屬本身的化學(xué)特性等有關(guān)。研究土壤中重金屬的遷移轉(zhuǎn)化特性，對(duì)尋求有效控制土壤中重金屬的環(huán)境行為的對(duì)策措施具有重要意義。

對(duì)土壤中 TOC含量和 pH對(duì) Cu、Cd、Pb、Zn含量及空間分布的影響進(jìn)行了分析，結(jié)果見(jiàn)表4。

表4 重金屬與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)性分析

由表4可見(jiàn)，Cu、Cd、Pb、Zn相互間均呈正相關(guān)，Cu和Zn相關(guān)性較弱，污染重金屬元素之間的相關(guān)性在一定程度上反映了污染程度的相似性或污染元素來(lái)源的相似性。分析結(jié)果表明，冶煉區(qū)土壤中重金屬元素可能具有相同來(lái)源，4種金屬之間可能存在共-伴生成礦關(guān)系或者Cu、Zn元素的遷移特性有所不同。在各剖面不同深度上，重金屬含量隨土壤理化性質(zhì)不同而有明顯不同。除Cu含量與土壤pH呈負(fù)相關(guān)以外，Cd、Pb、Zn的含量與土壤含水率、TOC、pH都呈正相關(guān)，其中TOC與4種重金屬含量的關(guān)系尤為密切，相關(guān)系數(shù)基本都達(dá)到或者接近顯著性水平。

土壤中的有機(jī)質(zhì)，特別是土壤中水溶性有機(jī)質(zhì)(DOM)既能吸附重金屬離子并降低其毒性，又可改變土壤重金屬形態(tài)，提高重金屬活性，因此，有機(jī)質(zhì)含量可看作是土壤重金屬積累的重要標(biāo)志［23］。土壤有機(jī)質(zhì)不僅影響土壤重金屬的積累，而且能與重金屬元素形成絡(luò)合物，影響各形態(tài)重金屬的遷移轉(zhuǎn)化［24-26］，進(jìn)而影響土壤重金屬的生物有效性。研究區(qū)域內(nèi)土壤有機(jī)質(zhì)含量為0.91% ～2.94%，處于較高水平，且該區(qū)域污染重金屬含量與TOC呈明顯正相關(guān)，說(shuō)明土壤中TOC對(duì)這4種重金屬活性具有較大影響。

pH也是影響重金屬移動(dòng)的重要因素之一。土壤pH直接控制著重金屬氫氧化物、碳酸鹽、磷酸鹽的溶解度，以及重金屬的水解、離子半徑的形成、有機(jī)物質(zhì)的溶解及土壤表面電荷的性質(zhì)，因而在重金屬吸附過(guò)程中起著主導(dǎo)作用［27-29］。冶煉區(qū)周?chē)寥罏樗嵝酝?，pH為5.34～6.86，各采樣點(diǎn)之間pH在平面上變化不大，垂面上也沒(méi)有明顯的分布規(guī)律，但pH在不同方位存在一定的差異。Pb離子受到土壤負(fù)電性膠體的強(qiáng)烈吸附，在土壤通常酸堿度范圍(pH為4～9)內(nèi)，土壤顆粒表面總電性為負(fù)(負(fù)電荷膠體一般多于正電荷膠體)，因此Pb離子受吸附而在土壤中保存，不易移動(dòng)。Pb離子對(duì)吸附位的競(jìng)爭(zhēng)性大于土壤中通常存在的 Ca2+、Mg2+、NH4+等離子，較易被吸附。但在酸性土壤中，由于吸附力較強(qiáng)的某些陽(yáng)離子濃度較高(如 H+、Fe3+、Fe2+、Al3+等)，外源 Pb離子趨向游離，增強(qiáng)了活性，因此，Pb離子吸附受土壤 pH 影響很大［30-31］。

3 結(jié)論

對(duì)徽縣鉛鋅冶煉廠(chǎng)周?chē)值?、農(nóng)田、荒地等不同地段的淺表層土壤重金屬含量進(jìn)行測(cè)定，分析研究區(qū)域內(nèi)土壤淺表層4種重金屬(Cu、Cd、Pb、Zn)污染物特征。具體結(jié)論為

1)離污染源不同距離范圍內(nèi)4種污染物對(duì)周?chē)寥谰斐刹煌潭鹊奈廴?，Pb的含量隨距離增大而逐漸減小，Cu、Cd、Zn的含量變化幅度不大;Pb、Cd污染程度較高，且污染程度Cd＞Pb，屬于重度污染。表層重金屬(Pb、Cd)含量差異較大，冶煉活動(dòng)造成的重金屬污染程度與距污染源距離密切相關(guān)。

2)選取9個(gè)點(diǎn)做縱向剖面分析，發(fā)現(xiàn)在剖面0～30 cm范圍內(nèi)重金屬含量逐漸降低，大部分集中在土壤淺表層0～20 cm范圍，表明重金屬污染不易遷移轉(zhuǎn)化。在表層土壤中，Pb含量最高達(dá)3 877 mg/kg，超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)約13倍，Cd含量最高達(dá)24.8 mg/kg，超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)達(dá)82倍，表明該區(qū)域土壤受Pb和Cd污染，Cd污染尤為嚴(yán)重。

3)Cu、Cd、Pb、Zn 相互間均呈正相關(guān)，表明冶煉區(qū)土壤中重金屬元素可能具有相同來(lái)源，4種金屬之間可能存在共-伴生成礦關(guān)系。除Cu含量與土壤pH呈負(fù)相關(guān)，Cd、Pb、Zn的含量與土壤含水率、TOC、pH都呈正相關(guān)，其中TOC與4種重金屬含量的關(guān)系尤為密切，相關(guān)系數(shù)達(dá)到或者接近顯著性水平。

4)針對(duì)土壤中重金屬元素的遷移轉(zhuǎn)化特性及重金屬的污染程度，應(yīng)采取不同的土壤修復(fù)方法控制冶煉廠(chǎng)周邊地區(qū)重金屬的遷移、擴(kuò)散，防止或降低重金屬進(jìn)入食物鏈，危害地面生物健康。

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