林菊芳，劉 猛，言 杰，柯建林，邱 瑞，李 余

（中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽 621900）

脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放測量技術(shù)研究

林菊芳，劉 猛，言 杰，柯建林，邱 瑞，李 余

（中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽 621900）

為認(rèn)識脈沖離子束作用下金屬氚化物的氦釋放行為，建立了脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放測量系統(tǒng)。利用標(biāo)準(zhǔn)體積氣體取樣裝置，采用氣體反擴(kuò)散法，對系統(tǒng)的容積比、靈敏度進(jìn)行了實驗標(biāo)定。在此基礎(chǔ)上，發(fā)展了脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放的測量技術(shù)，開展了脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放實驗研究。結(jié)果顯示，單次脈沖離子束作用下金屬氚化物的氦釋放呈脈沖式，釋放量最大可達(dá)1013個原子以上。

金屬氚化物；脈沖離子束；氦釋放

氚是重要的聚變核燃料，金屬氚化物技術(shù)在氚的貯存等方面應(yīng)用廣泛，同時其作為特種功能材料的應(yīng)用也日益受到關(guān)注［1］。由于氚衰變生成的3He會破壞氚化物晶格的完整性，影響或降低了金屬氚化物的貯氚能力，因此對金屬氚化物3He釋放行為的研究在理論上及實際應(yīng)用中都有重要意義。針對金屬氚化物的3He釋放行為研究，國內(nèi)外已開展了很多理論模擬和實驗研究。美國Sandia實驗室先后開展了室溫下不同氚濃度氚化鉺、氚化鋯等［2－5］金屬氚化物的3He加速釋放行為，加熱、敲擊、振動等外加載荷對氚化物3He釋放行為影響的研究。國內(nèi)中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所從20世紀(jì)90年代開始對氚化鋯、氚化鈦等［6－9］金屬氚化物的3He釋放行為進(jìn)行研究。通過研究［2－9］發(fā)現(xiàn)，敲擊或振動會使金屬氚化物的氦釋放系數(shù)增大。而對于脈沖離子束作用下金屬氚化物的氦釋放研究目前國內(nèi)外尚未見公開報道。由于金屬氚化物在脈沖離子束作用下會產(chǎn)生微觀結(jié)構(gòu)的變化、表面輻照損傷、溫度升高等效應(yīng)，在這些綜合效應(yīng)影響下金屬氚化物的氦釋放行為會有很大變化。為認(rèn)識脈沖離子束作用下金屬氚化物的氦釋放行為，本文擬建立脈沖離子束作用下金屬氚化物的氦釋放實驗測量系統(tǒng)，開展系統(tǒng)的容積比、3He測量靈敏度等關(guān)鍵參數(shù)的實驗標(biāo)定技術(shù)研究，以建立脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放的測量技術(shù)。

1 實驗裝置

脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放測量系統(tǒng)包括源裝置、吸氣劑床、超高真空3He純化系統(tǒng)、標(biāo)準(zhǔn)氣體樣品罐（標(biāo)準(zhǔn)罐）和質(zhì)譜系統(tǒng)等，如圖1所示。

圖1 脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放測量系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic of3He release measurement system under bombardment of pulsed ion beam

源裝置主要由脈沖放電和引出高壓電源、真空腔室等部分組成。真空腔室中收集的氣體樣品經(jīng)吸氣劑床除氚后進(jìn)入超高真空3He純化系統(tǒng)。純化系統(tǒng)利用多級冷阱和吸氣劑泵技術(shù)，由初級純化和高級純化兩部分組成。初級純化采用一組ST707吸氣劑泵和一個無活性碳的冷阱，吸氣劑泵用來吸附除稀有氣體外的其他活性氣體，無活性碳的冷阱在液氮溫度下吸附水蒸氣、CO2等氣體。高級純化采用一組ST707吸氣劑泵、一個含活性碳的冷阱和冷泵，含活性炭的冷阱在液氮溫度下吸附Ar、Kr、Xe等惰性氣體，減少進(jìn)入質(zhì)譜的雜質(zhì)氣體，冷泵用于進(jìn)一步分離He和Ne，從而實現(xiàn)超低本底。

2 系統(tǒng)標(biāo)定

2.1 靈敏度標(biāo)定

利用標(biāo)準(zhǔn)罐和小體積標(biāo)準(zhǔn)氣體取樣器，取一定量3He氣體，利用四極質(zhì)譜儀測量3He的峰高，改變進(jìn)氣量，測量多組不同量的3He。將3He的量與四極質(zhì)譜儀測得的峰高的比值擬合，得其靈敏度曲線。四極質(zhì)譜儀對3He的測量靈敏度S定義為：

式中：I為四極質(zhì)譜儀探測到的3He峰高，A；b為3He的本底峰高，A；N為進(jìn)入系統(tǒng)中待測量3He的原子數(shù)。

氣體樣品中的3He原子數(shù)與四級質(zhì)譜儀測量的3He峰高I（扣除本底后為I′），有如式（2）的線性關(guān)系：

圖2為四極質(zhì)譜儀對3He氣體靈敏度的標(biāo)定結(jié)果，圖中實線為采用式（2）對氣體樣品中的3He原子數(shù)與四級質(zhì)譜儀測量的3He峰高的線性擬合。可看出，四極質(zhì)譜儀對3He的測量靈敏度線性好于0.999。

圖23He靈敏度的四極質(zhì)譜標(biāo)定結(jié)果Fig.2 Calibration result of3He sensitivity by quadrupole mass spectrometry

2.2 容積比標(biāo)定

將整個系統(tǒng)的真空段分成3部分：純化段、吸氣劑床段和源裝置段，利用空氣中的4He采用反擴(kuò)散法對系統(tǒng)容積比進(jìn)行標(biāo)定。首先將一定量的空氣標(biāo)樣擴(kuò)散至純化段，純化后記錄此時四級質(zhì)譜儀的4He峰高IP，然后將純化段的氣體擴(kuò)散至吸氣劑床段和源裝置段，分別記錄四級質(zhì)譜儀的4He峰高IP＋A和IP＋A＋S。根據(jù)玻意耳－馬略特定律有：對于固定量的氣體，在溫度不變時其壓強(qiáng)p與體積V的乘積為常數(shù)C，即：

則對于固定量的空氣，在溫度不變時4He氣體的分壓與體積V的乘積為常數(shù)C′，即：

故測得不同體積下四級質(zhì)譜儀的4He峰高，即可獲得系統(tǒng)各段容積的比值。

2.3 系統(tǒng)的3He本底穩(wěn)定性

測量了脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放實驗測量系統(tǒng)3He本底隨時間的變化，獲得了系統(tǒng)靜態(tài)真空條件下3He本底隨時間的變化曲線，如圖3所示。由圖3可見，測量系統(tǒng)的3He本底具有長時間穩(wěn)定性。

圖33He本底隨時間的變化Fig.33He background vs.time

3 實驗原理

3.1 金屬氚化物的靜態(tài)氦釋放測量

將金屬氚化物（貯氚材料為鈦）在真空腔室中貯存一定時間，腔室中收集的3He氣體摩爾數(shù)為：

式中：nS為源裝置處產(chǎn)生的3He氣體的摩爾數(shù)，mol；pS為源裝置處產(chǎn)生的3He氣體的分壓，Pa；VS為源裝置處的容積，m3；R為氣體常數(shù)，8.31 J／（K·mol）；T為溫度，K。

實驗測量時，先將真空腔室中收集的氣體樣品擴(kuò)散至吸氣劑床內(nèi)，待氣體平衡后將吸氣劑床內(nèi)的氣體擴(kuò)散至純化系統(tǒng)，平衡后，關(guān)閉吸氣劑床與純化系統(tǒng)之間的閥門，利用四級質(zhì)譜儀測量純化系統(tǒng)內(nèi)的3He峰高IP。

在氣體樣品逐級擴(kuò)散過程中，系統(tǒng)內(nèi)氣體滿足氣態(tài)平衡方程，有：

式中：VP為純化段容積，m3；VA為吸氣劑床段容積，m3；nP為純化段3He氣體的摩爾數(shù)，mol；NS為源裝置處產(chǎn)生的3He氣體的原子個數(shù)；NP為純化段3He氣體的原子個數(shù)。

實驗中測量了純化段內(nèi)3He的峰高IP，由式（2）、（7）可得源裝置處產(chǎn)生的3He的原子個數(shù)NS為：

實驗測得貯存一段時間后源裝置處產(chǎn)生的3He原子數(shù)，即可得到在一段時間內(nèi)金屬氚化物的3He平均釋放速率，進(jìn)一步可得到金屬氚化物的靜態(tài)氦釋放系數(shù)RF，其表達(dá)式［7］如下：

式中：γ′為一段時間內(nèi)金屬氚化物的3He平均釋放速率；γ′1為同一段時間內(nèi)3He平均生成速率。

3.2 脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放的測量

脈沖離子束流作用金屬氚化物前，將真空系統(tǒng)與各抽氣泵之間連接處的閥門關(guān)閉，此時整個系統(tǒng)處于靜態(tài)真空狀態(tài)，吸氣劑泵、冷阱和四極質(zhì)譜一直處于工作狀態(tài)。脈沖離子束流作用金屬氚化物時，直接測量系統(tǒng)中3He的峰高。這時產(chǎn)生的氣體完全擴(kuò)散至整個系統(tǒng)中，由于實驗測量時氣體平衡，系統(tǒng)內(nèi)3He的峰高為I，系統(tǒng)內(nèi)氣體滿足氣態(tài)平衡方程。由純化段內(nèi)的3He氣體量可推算得整個系統(tǒng)內(nèi)3He氣體總量nS：

其中，p為擴(kuò)散平衡后系統(tǒng)內(nèi)3He氣體的壓力，Pa。

在實驗中，系統(tǒng)內(nèi)氣體滿足氣態(tài)平衡方程，有：

即有：

4 脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放實驗

實驗過程中，整個系統(tǒng)處于靜態(tài)真空狀態(tài)，系統(tǒng)真空由吸氣劑泵、冷阱維持。采用3.1節(jié)描述的靜態(tài)貯存測量模式分別對金屬氚化物在脈沖離子束作用前和作用后的靜態(tài)貯存氦釋放量進(jìn)行原位定量測量，脈沖離子束作用下的金屬氚化物氦釋放測量采用3.2節(jié)描述的測量模式。實驗脈沖離子束參數(shù)如下：最大能量為300 keV，離子流峰值為500 mA，脈沖寬度為10μs。

四極質(zhì)譜儀測量脈沖離子束作用金屬氚化物時，氦釋放的典型結(jié)果如圖4中的積分曲線所示。通過對積分曲線的微分處理可獲得測量系統(tǒng)中3He的增加速率。由于四極質(zhì)譜儀測量的是從源裝置擴(kuò)散至純化系統(tǒng)中的3He，該微分曲線并不能定量反映時間維度上的金屬氚化物瞬時氦釋放行為，但可看出，在脈沖離子束作用下，金屬氚化物的氦釋放是呈脈沖式的，這與振動敲擊加載實驗具有相似的實驗結(jié)果［4，6］。從圖4中的微分曲線可看出，金屬氚化物在脈沖離子束流作用后其靜態(tài)氦釋放很快即可恢復(fù)至束流作用前的水平，這說明脈沖束流作用金屬氚化物后短期內(nèi)不會影響其靜態(tài)氦釋放的量。

圖4 束流轟擊金屬氚化物時3He呈脈沖式釋放的典型結(jié)果Fig.4 Pulsed3He release from metal tritide under bombardment of pulsed ion beam

金屬氚化物在無脈沖離子束作用和有束流作用時的氦釋放原子數(shù)測量結(jié)果如圖5所示。由圖中靜態(tài)氦釋放測量結(jié)果及式（9）可得氦鈦原子比為0.217的金屬氚化物靜態(tài)氦釋放系數(shù)RF＝1.047×10－3。圖中靜態(tài)氦釋放量的波動是由于實驗時環(huán)境溫度變化引起的，這與金屬氚化物的靜態(tài)氦釋放系數(shù)與溫度相關(guān)［4］符合。

圖5 金屬氚化物在無束流作用和有束流作用時的氦釋放測量結(jié)果Fig.5 Mearsurement result of3He release from metal tritide without and with bombardment of pulsed ion beam

5 結(jié)論

研究了脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放測量系統(tǒng)的靈敏度和容積比實驗標(biāo)定技術(shù)，建立了金屬氚化物的靜態(tài)貯存和脈沖離子束作用下氦釋放實驗測量方法，對金屬氚化物在脈沖離子束流作用前的靜態(tài)氦釋放和作用時的氦釋放進(jìn)行了實驗測量，獲得了對脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放行為的初步認(rèn)識：對于氦鈦原子比為0.217的金屬氚化物在脈沖離子束作用下氦釋放呈脈沖式，單次脈沖離子束作用下，氦釋放量具有較大的漲落，較靜態(tài)氦釋放量高約3～5量級，最高可達(dá)1013個原子；金屬氚化物在脈沖離子束作用后其靜態(tài)氦釋放很快即可恢復(fù)至束流作用前的水平，可見脈沖離子束的作用短期內(nèi)不會影響其靜態(tài)氦釋放的量。

對于脈沖離子束作用下金屬氚化物氦釋放行為的認(rèn)識還需進(jìn)行大量的、系統(tǒng)的統(tǒng)計性實驗。

［1］彭述明.金屬氚化物中氦行為的研究現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2009，43（增刊）：43－53.PENG Shuming.Development of evolution of helium in metal tritides［J］.Atomic Energy Science and Technology，2009，43（Suppl.）：43－53（in Chinese）.

［2］BEAVIS LC，KASS W J.Room－temperature desorption of3He from metal tritides：A tritium concentration effect on the rapid release of helium［J］.J Vac Scl Techonl，1977，14（1）：509－513.

［3］MITCHELL D J，PATRICK R C.Temperature dependence of helium release from erbium tritide films［J］.J Vac Scl Techonl，1981，19（2）：236－ 242.

［4］MITICHELL D J.Irregularities in helium release rates from metal ditritides［J］.J Appl Phys，1985，57（6）：1 855－1 860.

［5］VENHAUS T.Observations on3He release from Er T2films［J］.Fusion Science and Technology，2005，48（1）：601－604.

［6］龍興貴.氚鈦膜中3He釋放的研究［J］.核技術(shù)，1996，19（9）：542－547.LONG Xinggui.Release behavior of3He from titanium tritide films［J］.Nuclear Techniques，1996，19（9）：542－547（in Chinese）.

［7］丁偉.鋯釩氚化膜的3He釋放研究［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2005，39（2）：173－175.DING Wei.Study on3He release from tritide film［J］.Atomic Energy Science and Technology，2005，39（2）：173－175（in Chinese）.

［8］丁偉.Ti、Zr、Er及Nd等金屬氚化物的3He釋放［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2008，42（10）：944－947.DING Wei.3He Release from Ti，Zr，Er and Nd tritides［J］.Atomic Energy Science and Technology，2008，42（10）：944－947（in Chinese）.

［9］丁偉.氚化鋯的3He釋放特性研究［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2008，42（增刊）：313－317.DING Wei.Study on3He release character of Zr Tx［J］.Atomic Energy Science and Technology，2008，42（Suppl.）：313－317（in Chinese）.

Experimental Study of3He Release from Metal Tritide under Bombardment of Pulsed Ion Beam

LIN Ju－fang，LIU Meng，YAN Jie，KE Jian－lin，QIU Rui，LI Yu
（Institute of Nuclear Physics and Chemistry，China Academy of Engineering Physics，Mianyang 621900，China）

An experimental system for the measurement of3He release from metal tritide was established to explore3He release behavior under the bombardment of pulsed ion beam.The volume ratio and sensitivity of this system were calibrated by the gas back－diffusion method using air sample device and standard volume gas sample device.Based on this，an experimental technology for the measurement of3He release under the bombardment of pulsed ion beam was developed.The3He release of metal tritide was studied under the bombardment of pulsed ion beam.It indicates that the3He release is in pulse，and the3He atoms per pulse is up to 1013.

metal tritide；pulsed ion beam；3He release

TL817.4；TL99

：A

：1000－6931（2015）12－2277－05

10.7538／yzk.2015.49.12.2277

2015－04－03；

：2015－07－10

林菊芳（1977—），女，四川資中人，助理研究員，從事中子物理學(xué)研究