程治良，徐飛，全學軍，邱發(fā)成，代明星

（重慶理工大學化學化工學院，重慶 400054）

引 言

化工反應、環(huán)境治理、納米材料制備等過程中常涉及氣液反應，傳統(tǒng)的氣液傳質(zhì)設備主要是噴淋塔、鼓泡塔、填料塔等，存在重力場較弱、傳質(zhì)效率較低、設備易堵塞等問題[1-3]。為了提高傳質(zhì)性能，學者們研究發(fā)現(xiàn)通過產(chǎn)生超重力場可大大提高氣液效率。在超重力環(huán)境下，液體的表面張力作用變小，液體會被巨大的剪切力和撞擊力撕裂為不同形態(tài)的微元，產(chǎn)生大量快速更新的有效相界面積，使得微觀混合和傳質(zhì)過程得到極大的強化[4-5]。按照超重力場產(chǎn)生方式的不同，主要有依靠自身旋轉產(chǎn)生動態(tài)超重力場的旋轉填充床[6-7]以及依靠流體切向進入螺旋運動產(chǎn)生靜態(tài)超重力場的旋流器[8-10]。

前期研發(fā)的水力噴射空氣旋流器（WSA），是利用液體射流場和空氣旋流場耦合作用強化氣液傳質(zhì)的新型氣液傳質(zhì)設備，在廢水脫氨[11]、煙氣脫 硫[12]、含鉻廢水處理[13]等方面取得了良好效果。與傳統(tǒng)的旋風分離器作用原理和流場分布有所不同，在WSA中高速氣體旋流場與液體射流場充分作用，使得液相射流流型在進口氣速高于某個值時處于射流霧化狀態(tài)，有效相界面積增大，液滴表面更新頻率加快，綜合作用使得傳質(zhì)性能提高[5,14]。為了進一步優(yōu)化WSA 結構，并為其設計提供依據(jù)，本工作以吹脫氨為體系研究了中心排氣管直徑和插入深度對WSA 脫氨傳質(zhì)性能和氣相壓降的影響，并提出了綜合評價傳質(zhì)過程的能效指標。

1 實驗部分

1.1 實驗裝置

實驗中WSA 主要由主筒體、旋流頭和中心排氣管組成，主筒體和旋流頭采用法蘭連接。WSA 主筒體內(nèi)徑D為100 mm；筒體長H=4.5D，為450 mm；筒體上部設有液相射流噴孔區(qū)域，長度h為210 mm。噴孔直徑設計為2 mm，排列依據(jù)前期優(yōu)化結果[15]，采取正方形排列，射流噴孔沿徑向每隔20°、軸向間距20.2 mm 開孔，每層18 個孔，共計10 層180 個噴孔。與噴孔區(qū)域相連的是一個內(nèi)徑DL為145 mm 的夾套，與主筒體形成液相射流分布室。氣體旋流頭采用常規(guī)旋風分離器螺旋進口封頭，其進口尺寸（a×b）為23 mm×45 mm[8]。實驗系統(tǒng)由WSA、液體貯槽、液體循環(huán)泵、風機、篩板式氣液分離器及系統(tǒng)測試配套的氣液流量計、U 形壓差計等組成，如圖1所示。WSA、貯液槽和氣液分離器等實驗裝置均采用PVC 材料制成。通過制作帶有不同直徑和長度的中心排氣管的旋流頭優(yōu)化WSA 的中心排氣管直徑De及其插入深度S。Elsayed等[16]通過研究De等旋流器結構參數(shù)對其氣相壓降的影響發(fā)現(xiàn)，旋流器的De應選擇與旋流器直徑D之比De/D為0.487時才具有最低的壓降效果。為此，本研究中De和S的取值設計見表1。

圖1 實驗裝置（a）與WSA 結構（b）Fig.1 Flow diagram of experimental setup (a) and WSA configuration (b)

表1 WSA 中心排氣管直徑和插入深度實驗取值Table 1 Structural parameters of water-sparged aerocyclone (WSA)

1.2 實驗過程

實驗時，先配制12.5 L 以游離態(tài)的氨或銨離子等形式存在的氮的濃度（即氨氮濃度）約為3400 mg·L-1的氨水溶液，加入80 ml 3 mol·L-1NaOH溶液保持吹脫過程中廢水pH≥11。將含氨廢水倒入WSA 貯液槽中，先開啟循環(huán)液泵，調(diào)節(jié)循環(huán)液速至1.40 m·s-1，穩(wěn)定10 min 后取初始樣。然后打開風機開始脫氨實驗，調(diào)節(jié)WSA 液相出口底閥使得WSA 底部具有一定液位高度以實現(xiàn)液封，旋流氣體主要通過反向渦旋從中心排氣管排出，并保持實驗過程中的廢水回流比RL大致相同（RL=Ql/Q，Ql為從氣液分離器中回流到貯液槽中的廢水流量，Q為廢水循環(huán)流量）。實驗過程中每隔一定時間取樣一次，樣品的氨氮濃度采用納氏試劑比色法測定（HJ 535—2009）。實驗采用間歇式操作，相同條件實驗重復兩次，結果采用平均值。實驗過程中控制空氣環(huán)境溫度為20℃，考察WSA 的De及其S對脫氨體積傳質(zhì)系數(shù)KLa以及氣相壓降Δp的影響。

1.3 體積傳質(zhì)系數(shù)的計算

吹脫法脫氮的效率主要受氣液傳質(zhì)過程和NH3/NH+4電離平衡影響。當吹脫過程中廢水pH 保持在11 及以上時，游離氨含量可達99%以上，而且溫度對氨電離的影響很小[15,17]。此時可以消除NH3/NH+4的電離平衡對吹脫過程的影響，吹脫效果只取決于氣液傳質(zhì)性能，廢水脫氨過程的體積傳質(zhì)系數(shù)KLa與廢水中氨氮濃度符合式(1)[10,15]

式中，c0(CH3-N)和ct(NH3-N)分別為比色法測得的廢水中初始和t時刻的氨氮濃度，mg·L-1；KLa為吹脫過程中的體積傳質(zhì)系數(shù)，min-1；t為吹脫時間，min。

2 結果與討論

前期研究表明[5,14]，WSA 中氣液有效傳質(zhì)面積a和脫氨體積傳質(zhì)系數(shù)KLa隨射流流速UL增大而增大。因此，在本研究中選擇射流流速為1.40 m·s-1，考察了De和S對WSA 脫氨傳質(zhì)性能的影響。

2.1 中心排氣管直徑De 對脫氨傳質(zhì)性能和氣相壓降的影響

采用不同De的WSA 進行吹脫氨實驗研究，氨氮濃度隨時間的變化如圖2所示。將這些動力學實驗數(shù)據(jù)采用式(1)進行線性擬合，擬合直線線性較好，相關系數(shù)R2可達0.99 以上，如圖2中的插圖所示，其中擬合直線的斜率是脫氨的體積傳質(zhì)系數(shù)KLa值。在不同的進口氣速下De對KLa值的影響規(guī)律總結如圖3(a)所示。

由圖可知，當De由53 mm 減小為32 mm，即De/D由0.53 減小至0.32 時，KLa值增大，而且隨著進口氣速的增大，增大的趨勢越加明顯。在較低氣速下，即Ug為10.58 m·s-1時，De的減小對KLa值影響不明顯；但隨著Ug增大并超過21.16 m·s-1時，隨著De的減小，KLa值出現(xiàn)較大幅度的增大。這主要是由于當De減小時旋流器中的切向速度和軸向速度增大[18-19]，這有利于氣液兩相的激烈的相互作用，使液相射流易于發(fā)生破碎和霧化，有效相界面積和表面更新速度加快，傳質(zhì)性能提高。Elsayed 等[18]研究表明，對于單純的旋風分離器，De降低40%，最大切向速度增大25%；De的降低還會導致旋流器內(nèi)的軸向速度分布流場由倒W 形向倒V 形轉變，使最大軸向速度增大73%，而這一點也被高翠芝等[20]的研究證實。其次，De的減小會導致中心排氣管入口區(qū)域的零軸速邊界分布收縮，流場穩(wěn)定性更好[21]。De的減小對于氣體旋流場的這些作用有利于增強WSA 內(nèi)旋流氣場對液相射流的霧化作用，從而增強兩相間的傳質(zhì)作用。而De的增大反而導致軸向速度滯流區(qū)域增大，中心軸向速度不斷減小，甚至出現(xiàn)倒流[18,20]，這會削弱WSA 內(nèi)旋流氣場對液相射流的分散霧化作用，KLa值出現(xiàn)降低。此外，De的增大會壓縮WSA 內(nèi)氣液作用的環(huán)隙空間體積，不利于液相射流與旋轉氣流的充分碰撞、作用和霧化，也會使傳質(zhì)性能降低。

圖2 不同中心排氣管直徑的WSA 中脫氨過程濃度隨時間的變化Fig.2 Change of ammonia concentration with stripping time using WSA with different vortex finder diameter

De對Δp的影響規(guī)律如圖3(b)所示。從圖中可以看出，Δp隨De減小一直增大。當De為32 mm時，Δp隨進口氣速增大迅速增大，能量損失巨大，尤其是進口氣速達到其最大值28.57 m·s-1時，Δp可達8000 Pa 以上。WSA 中的氣相壓降損失主要由旋風口進口損失、WSA 主筒體內(nèi)氣液作用損失和中心排氣管進口及其內(nèi)部損失3 部分組成[22]。當De減小時，中心排氣管收窄，通過排氣管的氣體流速增大，排氣管進口及其內(nèi)部壓降損失增大，導致Δp增大，而這部分壓降損失對總壓降損失貢獻很大[23]。當De減小時，如上所述，WSA 內(nèi)的流場發(fā)生改變，軸向和切向速度增大，氣液作用加劇，壓降損失增大，這一點也被早期研究發(fā)現(xiàn)的傳質(zhì)性能和壓降變化一致的結果證實[15]，即傳質(zhì)性能提高，壓降也會增大。另外，軸向和切向速度的增大也會造成摩擦損失增加，這也會導致氣相壓降急劇增大。

2.2 中心排氣管插入深度S對脫氨傳質(zhì)性能和氣相壓降的影響

采用不同S的WSA 進行吹脫氨時氨氮濃度隨時間的變化如圖4所示。將實驗數(shù)據(jù)采用式（1）進行線性擬合可得KLa值，S對KLa和Δp的影響變化規(guī)律總結如圖5所示。

由圖可知，與De的影響相比，S對KLa和Δp的影響較小。當S由210 mm 增大為420 mm 時（即S/H由0.47 增大至0.93），KLa和Δp也隨之增大，而且隨著進口氣速的增大，增大的幅度增加。這可能主要由于S增大，旋流器內(nèi)的切向速度明顯增大，而且旋流器中心區(qū)域的軸向速度也會增大[24]，從而有利于氣相旋流和液相射流之間的激烈作用，KLa值增大。其次，S的增大會降低WSA 中流場“短路流”的發(fā)生[25]，有利于氣液兩相充分作用，也會導致KLa值增大。對于WSA 而言，S的增大會增加空氣旋流場的超重力作用的軸向距離，延長氣液作用時間，這也會導致WSA 的氣液傳質(zhì)性能提高。

但與此同時，隨著S的增大，Δp也隨之增大。這是因為，當其他結構參數(shù)相同時，S的增大會導致旋流氣體在中心排氣管內(nèi)外表面的摩擦等引起的靜壓損失增大[24]，同時也延長了WSA 主筒體內(nèi)氣液作用的空間距離，阻力損失也會增大，當然旋流器內(nèi)切向和軸向速度的增大以及旋流空氣軸向作用距離加大等原因導致的氣液作用更加劇烈，也會導致旋流空氣的能量損失增大，最終都會導致Δp的增大。

2.3 中心排氣管直徑與插入深度的設計取值討論

圖3 中心排氣管直徑對脫氨傳質(zhì)系數(shù)KLa（a）和氣相壓降Δp（b）的影響Fig.3 Effect of vortex finder diameters of WSA on volumetric mass transfer coefficient KLa (a) and gas pressure drop (b)

圖4 不同中心排氣管插入深度的WSA 中脫氨過程濃度隨時間的變化Fig.4 Change of ammonia concentration with stripping time using WSA with different vortex finder length

由前面的分析可知，De的降低及S的增大都 會導致KLa值增大，但隨著De的降低及S的增大，WSA 的傳質(zhì)性能不會一直提高。De的降低會導致管道阻力的增大，進口氣速無法持續(xù)增加，而S最大只能達到S/H為1。De降低及S增大，氣相壓降也隨之增大，這使得WSA 中的氣液相間傳質(zhì)過程的能耗增大。那么，從技術經(jīng)濟的角度深入分析中心排氣管直徑與插入深度對于過程能耗與傳質(zhì)性能的綜合作用效果，顯然對于其設計取值具有重要的參考價值。為此，本研究提出一個將過程能耗與傳質(zhì)性能相結合的評價指標，即壓降效率ηp，定義為單位壓降作用下產(chǎn)生的傳質(zhì)系數(shù)，如式(2)所示。

圖5 中心排氣管插入深度對脫氨傳質(zhì)系數(shù)(a)和氣相壓降(b)的影響Fig.5 Effect of vortex finder length of WSA on volumetric mass transfer coefficient KLa (a) and gas pressure drop(b)

圖6 中心排氣管直徑（a）和插入深度（b）對單位壓降的傳質(zhì)效率ηp 的影響Fig.6 Effect of vortex finder diameters (a) and length (b) of WSA on mass transfer efficiency per pressure drop (ηp)

不同中心排氣管直徑和插入深度下的WSA 吹脫氨的ηp結果如圖6所示。

由圖6可知，隨著De的增大，綜合能效指標ηp一直趨于增大。由圖3(a)中的KLa值變化規(guī)律可知，當進口氣速Ug≤21.16 m·s-1時，De/D由0.32 增大至0.53，由此造成的氣液傳質(zhì)性能的變化并不是特別明顯；當進口氣速繼續(xù)增大至26.45 m·s-1及以上時，De/D的增大導致KLa值平均降低了約10%左右。但與此同時，圖3(b)的Δp值變化規(guī)律顯示過程中的壓降也降低了45%以上。具有較低De/D的WSA 的氣相阻力和壓降都很大，而且由于巨大的阻力作用，實驗條件下De/D為0.32 的WSA 進口氣速只能達到28.57 m·s-1，使旋流器的應用受到很大限制。結合圖6(a)的結果，綜合考慮能效關系，WSA 的De/D 適宜取值為0.42～0.53，才既具有較高的氣液傳質(zhì)性能，氣相壓降的阻力損失又較低，能效比較高。

S對ηp的影響略小于De的影響。由圖6(b)可知，在10.58 m·s-1的低氣速下，當S/H由0.47 增大至0.71 時ηp值略有下降，繼續(xù)增大S/H為0.93時ηp值有較大幅度降低；而其他較高氣速下（≥15.87 m·s-1），ηp值均出現(xiàn)先略有增大后明顯降低的變化規(guī)律。由此可知，S存在一個較適宜的值為S/H=0.71，此時既具有適宜的傳質(zhì)性能，氣相壓降損失又較低，這也同傳統(tǒng)旋風分離器排氣管插入深度存在較優(yōu)值才具有較好能效的結果相一致[25]。

3 結 論

本工作研究了水力噴射空氣旋流器（WSA）的中心排氣管直徑和插入深度對脫氨傳質(zhì)性能和氣相壓降的影響。研究表明，隨著中心排氣管直徑的增大，WSA 的脫氨傳質(zhì)性能降低，但氣相壓降反映的能耗也降低，綜合考慮能耗和傳質(zhì)性能，中心排氣管直徑De和WSA 直徑D之比（De/D）宜為0.42～0.53；WSA 脫氨傳質(zhì)性能和氣相壓降均隨中心排氣管插入深度增大而增大，WSA 設計時較適宜的中心排氣管插入深度S與WSA 筒體長度H之比（S/H）約為0.70。

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