陶 敏，賀 鋒，胡 晗，郭建林，吳振斌，王啟爍，3（.湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 黃石 435003；.中國科學(xué)院水生生物研究所淡水生態(tài)和生物技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 43007；3.中國科學(xué)院水生生物研究所淮安研究中心，江蘇 淮安 300）

碳氧調(diào)控下人工濕地凈化效果的協(xié)同與拮抗研究

陶 敏1，2，賀 鋒2*，胡 晗1，郭建林1，吳振斌2，王啟爍2，3（1.湖北理工學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 黃石 435003；2.中國科學(xué)院水生生物研究所淡水生態(tài)和生物技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430072；3.中國科學(xué)院水生生物研究所淮安研究中心，江蘇 淮安 223002）

從人工濕地脫氮效果的重要限制因子——溶解氧和碳源著手，構(gòu)建了一種人工濕地碳氧聯(lián)合調(diào)控脫氮系統(tǒng)，研究了曝氣、碳源投加、碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地的凈化效果.結(jié)果表明，曝氣促進(jìn)了TSS、COD、TN、N-N、TP的去除，但夏季時(shí)會(huì)導(dǎo)致N-N的積累；碳源投加提高了TN、NN的去除，但冬季時(shí)會(huì)導(dǎo)致COD去除率的下降.碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對TN、N-N的去除表現(xiàn)出協(xié)同作用，對N-N、COD的去除表現(xiàn)出獨(dú)立作用，而對TP、TSS的去除表現(xiàn)出一定的拮抗作用.另外，對于以氨氮為主的“低碳高氮”污水，人工濕地碳氧聯(lián)合調(diào)控系統(tǒng)脫氮效率達(dá)87.3%，可見該強(qiáng)化系統(tǒng)適用于“低碳高氮”污水的處理.

人工濕地；曝氣；碳源投加；凈化效果；協(xié)同效應(yīng)；拮抗效應(yīng)

人工濕地具有環(huán)境美化、應(yīng)用方式靈活的特點(diǎn)，它可以因地制宜，適用面廣，廣泛應(yīng)用于各種污水的處理和受污染地表水的修復(fù)［1-2］.然而，許多潛流人工濕地脫氮效率較低，這是由于潛流人工濕地自身構(gòu)造的限制（長期處于飽水狀態(tài)），濕地內(nèi)部整體處于缺氧/厭氧狀態(tài)，不能滿足硝化作用的要求［3］；尤其當(dāng)冬季植物枯萎時(shí)，根系泌氧減少，導(dǎo)致濕地缺氧嚴(yán)重、脫氮效果更差［4］.同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)濕地內(nèi)還存在碳源不足，反硝化速率低，也限制了濕地的脫氮效果［5］.

研究表明，利用通氣管、曝氣等措施可增強(qiáng)濕地的硝化作用［6-7］；通過外加碳源可促進(jìn)濕地的反硝化作用［8-9］.然而，持續(xù)增氧會(huì)導(dǎo)致濕地出水中硝態(tài)氮的積累［10］，碳源投加量不當(dāng)也會(huì)降低濕地對有機(jī)物的去除效率.目前，國內(nèi)外研究學(xué)者在氧調(diào)控濕地硝化作用、碳源強(qiáng)化反硝化作用有較多的研究，但是關(guān)于碳氧聯(lián)合調(diào)控脫氮研究不多，對于碳氧聯(lián)合調(diào)控下污染物去除的協(xié)同與拮抗研究較少.因此，本文從人工濕地脫氮效果的重要限制因子——溶解氧和碳源著手，研究了無調(diào)控濕地（CW）、曝氣濕地（ACW）、碳源投加濕地（CCW）、碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地（ACCW）的凈化效果，探討了碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對污染物去除的協(xié)同或拮抗效應(yīng)，以為人工濕地技術(shù)優(yōu)化提供科學(xué)參考.

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

圖1 人工濕地強(qiáng)化脫氮系統(tǒng)示意Fig.1 Sketch of constructed wetland enhancing nitrogen removal system

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)由四套相同的人工濕地小試系統(tǒng)組成，每套人工濕地小試系統(tǒng)又由進(jìn)水池（0.1m× 0.4m×0.6m）、硝化池（0.3m×0.4m×0.6m）、反硝化池（0.3m×0.4m×0.6m）和出水池（0.1m×0.4m×0.6m）組成；硝化池底部埋有曝氣管，曝氣管一端封閉，另一端與增氧泵相連；反硝化池垂直插有碳源投加管，其側(cè)壁開有小孔，如圖1所示.濕地填料上部為0.4m厚的細(xì)沙層，下部為0.1m厚的礫石層.濕地栽種植物為美人蕉. 四套人工濕地小試系統(tǒng)分別在無調(diào)控、曝氣、碳源投加、碳氧聯(lián)合調(diào)控四種強(qiáng)化措施下運(yùn)行，均采用最優(yōu)化運(yùn)行條件［11］，即曝氣速率=2.5L/h，曝氣運(yùn)行/停止時(shí)間比=8h/16h，碳源投加量=0.025g/L.

1.2 運(yùn)行條件

系統(tǒng)進(jìn)水為受污染磁湖水添加氯化銨配制而成的“低碳高氮”含氮污水，進(jìn)水理化指標(biāo)見表1.進(jìn)水采用分批次進(jìn)水，水力負(fù)荷0.1m3/（m2·d），水力停留時(shí)間為24h.

表1 進(jìn)水理化指標(biāo)Table 1 Water quality of the influent

1.3 分析指標(biāo)及測定方法

總懸浮顆粒物（TSS）、化學(xué)需氧量（CODCr）、總氮（TN）、氨氮（N-N）、硝態(tài)氮（N-N）、總磷（TP）等化學(xué)指標(biāo)參照國家標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行測定［12］.

1.4 數(shù)據(jù)處理

利用SPSS 13.0軟件進(jìn)行多因子方差分析（ANOVO），評價(jià)曝氣、碳源投加、碳氧聯(lián)合調(diào)控3種強(qiáng)化措施對TSS、COD、TN、N-N、N-N和TP去除率的影響.

2 結(jié)果與分析

2.1 TSS的去除

在無調(diào)控、曝氣、碳源投加、碳氧聯(lián)合調(diào)控下，各人工濕地小試系統(tǒng)對TSS的去除率均較高，維持在70%以上，如圖2所示.無論是夏季還是冬季，曝氣濕地和碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對TSS的去除率均顯著高于無調(diào)控濕地和碳源投加濕地（P＜0.05），表明曝氣提高了TSS的去除，促進(jìn)了懸浮物中部分有機(jī)物顆粒的分解，這與Ouellet-Plamondon等［13］的研究結(jié)果是一致的.另外，TSS的去除率沒有顯著的季節(jié)性變化（P＞0.05），表明TSS的去除主要是由于基質(zhì)過濾、沉淀等物理過程.

2.2 COD的去除

在人工濕地中增設(shè)曝氣管，不僅可以改善濕地的溶解氧水平，而且還可提高好氧微生物的生物量以及酶的活性，從而促進(jìn)了有機(jī)物的好氧分解［14］.然而，向人工濕地內(nèi)投加碳源，若碳源投加量控制不當(dāng)，會(huì)增加人工濕地系統(tǒng)的有機(jī)物負(fù)荷，導(dǎo)致有機(jī)物去除率的下降.由圖2可以看出，夏季時(shí)，曝氣濕地和碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對COD的去除率顯著高于無調(diào)控濕地和碳源投加濕地（P＜0.05），表明曝氣促進(jìn)了COD的去除.然而冬季時(shí)，碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對COD的去除率明顯低于曝氣濕地（P＜0.05），與無調(diào)控濕地相當(dāng)（P＞0.05），且碳源投加濕地對COD的去除率最低，這說明冬季時(shí)碳源投加量可能過量，導(dǎo)致有機(jī)物負(fù)荷過高，因此冬季時(shí)碳源投加量應(yīng)適當(dāng)減小.

另外，COD的去除率表現(xiàn)出顯著的季節(jié)性變化（P＜0.05），即夏季時(shí)去除率較高，而冬季時(shí)去除率較低.可以發(fā)現(xiàn)，冬季時(shí)曝氣濕地系統(tǒng)對COD的去除率與夏季時(shí)無調(diào)控濕地相當(dāng)，這說明曝氣可能抵消了低溫對有機(jī)物去除率的不利影響.

2.3 TN的去除

人工濕地對于氮的去除作用包括基質(zhì)的吸附、沉淀、水生植物的吸收、氮的揮發(fā)以及微生物的硝化與反硝化作用，其中微生物的硝化與反硝化作用是濕地脫氮的主要途徑［15］.由圖2可知，曝氣濕地和碳源投加濕地對TN的去除率均明顯高于無調(diào)控濕地；同時(shí)，可以發(fā)現(xiàn)冬季時(shí)曝氣濕地對TN的去除率與夏季時(shí)無調(diào)控濕地相當(dāng)，從某種程度上說明，曝氣措施能完全補(bǔ)償冬季低溫以及植物枯萎對濕地系統(tǒng)硝化能力的影響.

無論是夏季還是冬季，碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對TN的去除率均顯著高于其他濕地系統(tǒng)（P＜0.05），且夏季時(shí)碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對TN的去除率最高，達(dá)到87.3%.并且，冬季時(shí)碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對TN的去除率與夏季時(shí)曝氣或碳源投加濕地相當(dāng)，顯著高于夏季時(shí)無調(diào)控濕地，表明碳氧聯(lián)合調(diào)控強(qiáng)化了人工濕地冬季時(shí)的脫氮能力.另外，冬季時(shí)各濕地系統(tǒng)對TN的去除明顯小于夏季（P＜0.05），這是由于冬季植物枯萎時(shí)根系泌氧減少，硝化作用減弱所致.

人工濕地處理含氮污水時(shí)，應(yīng)充分考慮污水中氮的形態(tài)，對于以硝態(tài)氮為主的污水，可以通過補(bǔ)充碳源提高脫氮效果；而對于以氨氮為主的污水，僅靠投加碳源是不夠的，還應(yīng)考慮與復(fù)氧措施相結(jié)合［16］.本實(shí)驗(yàn)進(jìn)水為以氨氮為主的“低碳高氮”污水，因此利用碳氧聯(lián)合調(diào)控措施顯著提高了人工濕地的脫氮效果.

2.4 氨氮的去除

Jamieson等［10］研究表明，持續(xù)增氧可為濕地中的好氧微生物提供充足的氧源，從而提高濕地對氨氮的去除；但持續(xù)增氧會(huì)導(dǎo)致濕地出水中硝態(tài)氮的積累，使TN的去除率下降.本試驗(yàn)采用8h:16h的間歇停曝方式，并結(jié)合上行流-下行流的復(fù)合水體流態(tài)，形成了時(shí)空上動(dòng)態(tài)變化的好氧/厭缺氧環(huán)境條件，有利于氨氮的硝化.同時(shí)，曝氣管設(shè)置在濕地進(jìn)水區(qū)域（硝化池底部），在曝氣的吹脫作用下，可加快氨氮的揮發(fā)，這可能是本實(shí)驗(yàn)氨氮去除率較高的原因之一.

2.5 硝態(tài)氮的去除

圖2 碳氧調(diào)控下人工濕地對污染物的去除效果Fig.2 Pollutants removal efficiency of constructed wetlands under artificial aeration and external carbon source

人工濕地除磷機(jī)制主要是通過基質(zhì)的吸附、沉淀、植物的吸收和微生物的利用，其中基質(zhì)的吸附是主要作用［5］.本實(shí)驗(yàn)期間各濕地系統(tǒng)對TP的去除率均較高，這可能是由于本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)為新建濕地，在運(yùn)行初期由于基質(zhì)的吸附和植物根系的固定所致.由圖2可以看出，夏季時(shí)各濕地系統(tǒng)對TP的去除無顯著性差異（P＞0.05），而冬季時(shí)曝氣濕地和碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對TP的去除明顯高于無調(diào)控濕地和碳源投加濕地（P＜0.05），這說明冬季時(shí)曝氣促進(jìn)了基質(zhì)中聚磷菌吸收磷，并在磷的去除中占有一定的比重.另外，可以發(fā)現(xiàn)冬季時(shí)無調(diào)控濕地對TP的去除率低于夏季，表現(xiàn)出季節(jié)性差異，這說明濕地在植物生長茂盛的季節(jié)TP的去除率較高，而在植物枯萎的季節(jié)去除率較低.

3 討論

3.1 碳氧調(diào)控下人工濕地對污染物去除的協(xié)同與拮抗效應(yīng)

為了探明碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對污染物去除的影響效應(yīng)，以無調(diào)控濕地對各污染物的平均去除率為基準(zhǔn)，計(jì)算曝氣濕地、碳源投加濕地、碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對各污染物去除率的變化值，結(jié)果見表2.可見，無論是夏季還是冬季，碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對TN去除率顯著高于曝氣濕地或碳源投加濕地，并且大于二者之和，故碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對TN的去除表現(xiàn)出顯著的協(xié)同效應(yīng).然而，碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對COD的去除夏季時(shí)表現(xiàn)出獨(dú)立效應(yīng)，而冬季時(shí)表現(xiàn)為拮抗效應(yīng).因此，碳源投加量應(yīng)隨季節(jié)有所變化，冬季時(shí)應(yīng)適當(dāng)減少碳源投加量，其對COD去除的拮抗效應(yīng)可消除.同時(shí)，可以發(fā)現(xiàn)，碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對NO3--N的去除夏季表現(xiàn)為拮抗作用，而冬季表現(xiàn)出協(xié)同作用.因此，曝氣量在夏季應(yīng)有所減少，才可消除曝氣對NO3--N去除的拮抗效應(yīng).另外，夏、冬季時(shí)碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對N-N的去除表現(xiàn)為獨(dú)立效應(yīng).碳氧聯(lián)合調(diào)控濕地對TSS、TP去除率的增加值均小于曝氣濕地，這說明碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對TSS、TP的去除存在拮抗效應(yīng).

研究表明，常規(guī)垂直流人工濕地對氮的去除率一般為43.6%～55.9%［1，9］；曝氣下人工濕地的脫氮效率為58.5%～71.8%［7］，碳源投加下人工濕地對TN的平均去除率約為64.6%［9］.本實(shí)驗(yàn)期間，碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地的脫氮效率為69.5%～87.3%，高于同類型常規(guī)人工濕地和曝氣或碳源投加強(qiáng)化濕地的脫氮效率，可能是曝氣和碳源投加聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對氮的去除產(chǎn)生了協(xié)同效應(yīng)的緣故.

表2 碳氧聯(lián)合調(diào)控下人工濕地對污染物去除的影響效應(yīng)Table 2 Effects of artificial aeration and external carbon source on pollutants removal efficiency in constructed wetlands

3.2 碳氧調(diào)控下人工濕地的凈化機(jī)理

人工濕地中污染物質(zhì)的降解與轉(zhuǎn)化主要是由基質(zhì)微生物完成的，因而微生物群落的結(jié)構(gòu)（如數(shù)量大小、活性高低以及優(yōu)勢種群等）直接關(guān)系到濕地的凈化能力［17］.基質(zhì)為微生物提供賴以生存的棲息地，而進(jìn)水中有機(jī)物、氮、磷等污染物為微生物提供營養(yǎng)物質(zhì)，因而基質(zhì)理化性質(zhì)、氧環(huán)境狀況、進(jìn)水碳氮比值等直接影響著濕地微生物群落的結(jié)構(gòu)和污染物去除效率［18-19］.

常規(guī)潛流人工濕地普遍溶解氧水平較低，濕地內(nèi)部整體處于缺氧/厭氧狀態(tài)，不能滿足有機(jī)物的好氧分解和硝化作用的要求，這也是本實(shí)驗(yàn)無調(diào)控濕地凈化能力較低的主要原因.在間歇曝氣作用下，濕地內(nèi)的氧環(huán)境得到改善，好氧微生物的生物量以及酶活性增強(qiáng)［14］，因而曝氣濕地對TSS、COD、TN、NH4+-N、TP的去除率（尤其是冬季時(shí)）顯著提高.在碳源投加作用下，濕地反硝化池內(nèi)碳氮比得到了優(yōu)化，反硝化細(xì)菌的活性增強(qiáng)［20］，因此碳源投加濕地對TN、NO3--N的去除率明顯提高.在碳氧聯(lián)合調(diào)控下，曝氣促進(jìn)了硝化作用，碳源投加增強(qiáng)了反硝化作用，因而碳氧聯(lián)合調(diào)控產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，總氮的去除率顯著提高［21］.然而，由于夏季濕地內(nèi)溶解氧水平較高（植物根系泌氧所致），曝氣導(dǎo)致濕地內(nèi)溶解氧過剩，因而夏季時(shí)碳氧聯(lián)合調(diào)控對NO3--N產(chǎn)生了拮抗效應(yīng)；又由于冬季有機(jī)物降解速率較慢，碳源投加導(dǎo)致濕地內(nèi)碳源過多，因而冬季時(shí)碳氧聯(lián)合調(diào)控對COD也產(chǎn)生了拮抗效應(yīng).另外，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)碳源（葡萄糖）的投加致使?jié)竦胤聪趸貎?nèi)藻類生長、出水出現(xiàn)渾濁等現(xiàn)象，即一方面引起基質(zhì)對磷的吸附減弱、TP的去除率下降，另一方面導(dǎo)致出水懸浮物增加、TSS去除率有所減少；這可能是碳氧聯(lián)合調(diào)控對TSS、TP產(chǎn)生拮抗效應(yīng)的緣故.

綜上所述，碳氧聯(lián)合調(diào)控措施的優(yōu)點(diǎn)主要有:（1）改善基質(zhì)氧環(huán)境，為有機(jī)物的好氧分解和硝化作用提供氧氣；（2）優(yōu)化濕地碳氮比，為反硝化作用提供碳源；（3）提高微生物尤其是好氧微生物的生物量；（4）增強(qiáng)微生物及基質(zhì)酶的活性，尤其是反硝化菌的活性.

4 結(jié)論

4.1 與無調(diào)控濕地相比，曝氣促進(jìn)了TSS、COD、TN、N-N、TP的去除，但夏季時(shí)會(huì)導(dǎo)致N-N的積累；碳源投加提高了TN、N-N的去除，但冬季時(shí)會(huì)導(dǎo)致COD去除率的下降.

4.3 對于以氨氮為主的“低碳高氮”污水，利用碳氧聯(lián)合調(diào)控措施顯著提高了人工濕地的脫氮效果，平均脫氮效率達(dá)87.3%，可見人工濕地碳氧聯(lián)合調(diào)控系統(tǒng)適用于“低碳高氮”污水的處理.

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Synergistic and antagonistic effect of treatment performance of constructed wetlands under artificial aeration and external carbon source.

TAO Min1，2， HE Feng2*， HU Han1， GUO Jian-lin1， WU Zhen-bin2， WANG Qi-shuo2，3 （1.Hubei Key Laboratory of Mine Environmental Pollution Control and Remediation， School of Environmental Science and Engineering，Hubei Polytechnic University， Huangshi 435003， China；2.State Key Laboratory of Freshwater Ecology and Biotechnology，Institute of Hydrobiology， Chinese Academy of Sciences， Wuhan 430072， China；3.Huai'an Research Center， Institute of Hydrobiology， Chinese Academy of Sciences， Huai'an 223006， China）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3646～3652

A new enhancing nitrogen removal constructed wetland which there were aeration pipes at the bottom of nitrification chamber and carbon addition pipes in the denitrification chamber was built， and effects of artificial aeration，external carbon source and both of them on treatment performance of constructed wetlands were investigated， based on important limiting factors for nitrogen removal in constructed wetlands， i.e. dissolved oxygen and carbon concentrations. The results showed that artificial aeration obviously improved the removal efficiency of TSS， COD， TN， N-N and TP in constructed wetlands， while there was significant accumulation of N-N in the effluent in summer.External carbon source significant improved the removal efficiency of TN and NN in constructed wetlands， while had negative effect on COD removal efficiency in winter. Moreover， the results showed that artificial aeration and external carbon source had a synergistic effect on TN and N-N removal， and an independent effect on NH-N and COD removal， while showed an antagonism effect on the removal of TP and TSS. When the low-carbon and high-nitrogen wastewater mainly contained ammonia， the average removal efficiency of TN was 87.3% in constructed wetland under artificial aeration and external carbon source， so the enhanced system is especially suitable for treatment of wastewater with low-carbon and high-nitrogen.

constructed wetland；artificial aeration；external carbon source；treatment performance；synergistic effect；antagonistic effect

X171

A

1000-6923（2015）12-3646-07

陶 敏（1982-），男，湖北武漢人，副教授，博士，主要從事水體修復(fù)技術(shù)研究.發(fā)表論文20余篇.

2015-04-29

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51178452）；國家科技支撐計(jì)劃（2012BAJ21B03-04）；黃石市科技支撐計(jì)劃（2014A067）；湖北理工學(xué)院大學(xué)生科技創(chuàng)新研究項(xiàng)目（14cx11）

* 責(zé)任作者， 研究員， hefeng@ihb.ac.cn