魏鳳，江嫻，周洪，張九天，張賢，李小春

（1中國(guó)科學(xué)院武漢文獻(xiàn)情報(bào)中心，湖北 武漢 430071；2科技部21世紀(jì)議程管理中心，北京 100038；3中國(guó)科學(xué)院武漢巖土力學(xué)研究所，湖北 武漢 430071）

基于CCS的MEA脫碳技術(shù)全球?qū)＠l(fā)展態(tài)勢(shì)

魏鳳1，江嫻1，周洪1，張九天2，張賢2，李小春3

（1中國(guó)科學(xué)院武漢文獻(xiàn)情報(bào)中心，湖北 武漢 430071；2科技部21世紀(jì)議程管理中心，北京 100038；3中國(guó)科學(xué)院武漢巖土力學(xué)研究所，湖北 武漢 430071）

以單乙醇胺（MEA）吸收法為主的脫碳技術(shù)被認(rèn)為是較具可行性的 CO2捕集技術(shù)。本文主要針對(duì) MEA脫碳技術(shù)開(kāi)展專利分析，建立MEA技術(shù)專利分析方法，研究認(rèn)為基于二氧化碳捕集、運(yùn)輸和封存（CCS）應(yīng)用的MEA脫碳技術(shù)在近十年得到大幅增長(zhǎng)，其中增長(zhǎng)較快的國(guó)家有美國(guó)、中國(guó)、日本、澳大利亞等，中國(guó)和韓國(guó)在近3年尤其增長(zhǎng)較快；各國(guó)MEA脫碳技術(shù)專利的側(cè)重點(diǎn)和優(yōu)勢(shì)各不同，美國(guó)、日本、俄羅斯等國(guó)專利較為傾向煙氣脫碳、裝置、材料等實(shí)際應(yīng)用，中國(guó)則傾向于MEA基礎(chǔ)方法研究，該研究結(jié)果有望為我國(guó)MEA脫碳技術(shù)研發(fā)創(chuàng)新、專利申請(qǐng)與保護(hù)提供參考借鑒。

二氧化碳捕集、運(yùn)輸和封存；單乙醇胺法；專利分析；全球態(tài)勢(shì)

21世紀(jì)以來(lái)，以CO2為主的溫室氣體排放及所帶來(lái)的氣候變化與環(huán)境問(wèn)題受到全球的普遍關(guān)注[1-3]。2008年，國(guó)際能源署提出，CO2捕集與封存技術(shù)（CCS）是解決氣候變化問(wèn)題的必要技術(shù)，應(yīng)加以積極推進(jìn)[4]。

CCS是兼顧能源利用、經(jīng)濟(jì)持續(xù)發(fā)展與 CO2規(guī)?；瘻p排的戰(zhàn)略性新興技術(shù)。根據(jù)技術(shù)流程階段劃分，CCS分為CO2捕集、CO2運(yùn)輸和CO2封存三個(gè)階段；其中CO2捕集是將煙氣排放中的CO2吸收、吸附、提純的技術(shù)，被認(rèn)為是CCS實(shí)施的首要技術(shù)環(huán)節(jié)[5]。

單乙醇胺（MEA）脫碳技術(shù)是利用乙醇胺溶液與煙氣中CO2發(fā)生反應(yīng)，從而捕集CO2的技術(shù)，是較具可行性的 CO2捕集技術(shù)之一，具有吸收 CO2速度快、負(fù)載大等優(yōu)點(diǎn)，適用于大規(guī)模、大流量排氣源的CO2捕集技術(shù)[6-8]。本文將主要針對(duì)MEA及相關(guān)技術(shù)開(kāi)展專利分析，了解全球MEA技術(shù)專利的發(fā)展態(tài)勢(shì)、相關(guān)技術(shù)與發(fā)明人總體變化趨勢(shì)、MEA技術(shù)分布領(lǐng)域等狀況，掌握并比較各國(guó)在MEA專利申請(qǐng)的發(fā)展態(tài)勢(shì)與活躍程度、重點(diǎn)發(fā)展方向、近年來(lái)專利申請(qǐng)變化較快的技術(shù)，期望為我國(guó)MEA技術(shù)研發(fā)與專利申請(qǐng)保護(hù)提供參考借鑒。

1 研究目標(biāo)

CO2捕集技術(shù)是CCS規(guī)?；l(fā)展的重要技術(shù)環(huán)節(jié)。目前，利用MEA捕集煙氣中CO2的技術(shù)較為成熟，已經(jīng)在天然氣處理和制胺等化工領(lǐng)域中得到成功應(yīng)用，但是用于大規(guī)模CO2排放源的捕集在國(guó)內(nèi)尚還處于開(kāi)發(fā)應(yīng)用階段。一般而言，MEA具有CO2吸收速率快、CO2脫除效率高等優(yōu)點(diǎn)，但是也存在解吸能耗高、成本高、腐蝕性強(qiáng)、再生難度大、氨易降解等不利因素[9-10]，嚴(yán)重阻礙了MEA在處理大流量CO2氣流中的應(yīng)用，因此如何通過(guò)設(shè)備、工藝、方法、能耗、水消耗等關(guān)鍵技術(shù)的解決以實(shí)現(xiàn)MEA在CCS中的規(guī)?；瘧?yīng)用，是MEA技術(shù)研發(fā)所關(guān)注的重點(diǎn)問(wèn)題[11-13]。

針對(duì)上述問(wèn)題，將采用專利分析方法，研究并揭示MEA技術(shù)的全球?qū)＠l(fā)展態(tài)勢(shì)與技術(shù)發(fā)展、分布及變化。

2 專利檢索與分析方法

為了深入分析MEA技術(shù)全球發(fā)展態(tài)勢(shì)與技術(shù)分布情況，分別在采用國(guó)際專利數(shù)據(jù)庫(kù)（DII）和中國(guó)科學(xué)院專利在線平臺(tái)專利數(shù)據(jù)庫(kù)的基礎(chǔ)上，結(jié)合兩者的數(shù)據(jù)信息，盡可能獲取全面信息，以開(kāi)展MEA技術(shù)專利的篩選、清理與分析。

在確定檢索方法時(shí)，主要在以MEA為主的技術(shù)基礎(chǔ)上，確定檢索范圍及關(guān)鍵詞，設(shè)定專利檢索式，如表1所示。最終的檢索方法是對(duì)表中檢索式的結(jié)合。MEA專利檢索的截止日期為2014年4月15日。

表1 MEA專利檢索式分析

3 MEA全球?qū)＠芯拷Y(jié)果及分析

基于對(duì)MEA技術(shù)專利數(shù)據(jù)信息的檢索，利用Thomson Data Analyzer（TDA）、Aureka和Thomson Innovation（TI）等專業(yè)的專利分析工具和平臺(tái)，以及Microsoft Excel 數(shù)據(jù)分析軟件，對(duì)MEA技術(shù)開(kāi)展全球及各主要國(guó)家的專利發(fā)展態(tài)勢(shì)、技術(shù)領(lǐng)域分布重點(diǎn)與變化、專利權(quán)人變化等分析。

3.1 基于 CCS的全球 MEA技術(shù)專利發(fā)展變化分析

圖1表示了基于CCS應(yīng)用的MEA技術(shù)全球?qū)＠麛?shù)量發(fā)展變化情況。很顯然，全球MEA專利發(fā)展是以 2005年為界線，分為兩個(gè)階段：第一階段（1964—2005年），MEA專利最早于1964年申請(qǐng)，到2005年以前，每年MEA全球?qū)＠麛?shù)量不僅維持較低水平，還呈現(xiàn)了一種波浪式的發(fā)展?fàn)顩r，在一些年度甚至沒(méi)有MEA專利申請(qǐng)；第二階段（2005年至今），MEA全球?qū)＠麛?shù)量迅速增長(zhǎng)，到 2011年達(dá)到歷史最高點(diǎn)，近兩年有所回落，但是這期間正是全球高度關(guān)注溫室效應(yīng)和 CCS減排這一新興領(lǐng)域的時(shí)候，很可能受CCS發(fā)展的推動(dòng)，從而帶動(dòng)了MEA等相關(guān)技術(shù)的專利申請(qǐng)。

3.2 TOP9國(guó)家的MEA專利發(fā)展變化趨勢(shì)分析

圖 2表示按照專利數(shù)量排名前 9位的國(guó)家在MEA技術(shù)專利上的發(fā)展變化情況。從專利總量來(lái)看，MEA專利數(shù)量較多的國(guó)家依次是美國(guó)、中國(guó)、日本、加拿大等；從專利申請(qǐng)?jiān)缙趤?lái)看（1990年以前），德國(guó)最早在1964年申請(qǐng)到MEA專利，俄羅斯（前蘇聯(lián)）在20世紀(jì)70、80年代申請(qǐng)的MEA專利技術(shù)較多；從專利發(fā)展中期來(lái)看（1990—2004年），日本、德國(guó)、俄羅斯及美國(guó)的MEA專利發(fā)展較快，專利申請(qǐng)數(shù)量明顯多于其他國(guó)家；從近 10年的發(fā)展趨勢(shì)來(lái)看，美國(guó)、中國(guó)、加拿大、韓國(guó)和法國(guó)的MEA專利數(shù)量增長(zhǎng)快速，其中尤以美國(guó)專利增長(zhǎng)幅度最高，年專利量達(dá)到40余項(xiàng)，這表明隨著CCS捕集技術(shù)的發(fā)展，越來(lái)越多的國(guó)家重視MEA技術(shù)專利的申請(qǐng)，其中美國(guó)申請(qǐng)的專利數(shù)量最多。

圖1 全球MEA技術(shù)專利發(fā)展變化趨勢(shì)

圖2 專利數(shù)量前9位國(guó)家的MEA專利發(fā)展變化情況

3.3 全球 MEA專利新增技術(shù)與新增專利權(quán)人的變化發(fā)展分析

圖3表示了全球MEA專利涉及的技術(shù)條目和發(fā)明人隨時(shí)間變化發(fā)展的趨勢(shì)。圖3(a)表示了MEA申請(qǐng)專利涉及的原有技術(shù)條目、新增技術(shù)條目以及總技術(shù)條目隨時(shí)間的變化情況?？傮w來(lái)看，MEA原有技術(shù)條目、新增條目和總的技術(shù)都隨著時(shí)間呈增加趨勢(shì)，其中每年MEA專利中都會(huì)涉及有新增的技術(shù)條目，尤其在近年來(lái)的新增技術(shù)條目數(shù)量較多，反映出MEA研發(fā)領(lǐng)域持續(xù)有不同新技術(shù)的介入以及技術(shù)之間不斷交叉、融合和創(chuàng)新的發(fā)展態(tài)勢(shì)。

圖3(b)表示MEA專利的發(fā)明人、新增發(fā)明人及發(fā)明人總數(shù)隨時(shí)間呈現(xiàn)總體上升趨勢(shì)。從圖3(b)中可明顯看出，MEA新增發(fā)明人數(shù)量增長(zhǎng)迅速，表明有越來(lái)越多的研發(fā)人員加入到MEA技術(shù)的發(fā)明中，同時(shí)也反映出該領(lǐng)域技術(shù)創(chuàng)新、技術(shù)競(jìng)爭(zhēng)與知識(shí)產(chǎn)權(quán)競(jìng)爭(zhēng)越來(lái)越激烈。

圖3 全球MEA專利新增技術(shù)與新增發(fā)明人的變化

3.4 全球MEA專利的技術(shù)分布分析

表2表示了依據(jù)國(guó)際專利得到的MEA專利所涉及的技術(shù)領(lǐng)域分布及占比結(jié)果。專利申請(qǐng)數(shù)量最多的技術(shù)方向是用于CO2吸收分離的MEA技術(shù)，不考慮交叉技術(shù)下，其技術(shù)專利有275件，約占全球MEA專利總數(shù)的36.8%，其次是用于碳氧化物分離技術(shù)，有159件，約占全球?qū)＠?1.3%，并且這兩個(gè)技術(shù)方向的專利在 1970—2013年間持續(xù)被申請(qǐng)。從最新時(shí)間來(lái)看，用于組合物中包含哌嗪等有機(jī)物的技術(shù)專利在近10年才開(kāi)始申請(qǐng)，屬于較新的技術(shù)方向。

表2 MEA專利覆蓋TOP10的IPC技術(shù)方向及其專利占比情況

圖4 主要國(guó)家MEA專利覆蓋的技術(shù)領(lǐng)域與側(cè)重

3.5 主要國(guó)家MEA專利的技術(shù)分布比較

圖4 表示美國(guó)、中國(guó)、日本、俄羅斯、法國(guó)等主要國(guó)家的MEA專利涉及的技術(shù)領(lǐng)域及占比份額和技術(shù)側(cè)重的結(jié)果。從分布的主要技術(shù)領(lǐng)域來(lái)看，各國(guó)在通過(guò)吸收分離CO2的MEA技術(shù)領(lǐng)域的專利數(shù)量最多，其中俄羅斯在該領(lǐng)域的專利占本國(guó)專利數(shù)量的70%以上。

從各國(guó)MEA專利技術(shù)領(lǐng)域分布的特點(diǎn)來(lái)分析，美國(guó)除了在吸收分離CO2和碳氧化物分離技術(shù)的專利較多外，在酸性氣體CO2分離、天然氣加工、氣液分離等其他8個(gè)技術(shù)領(lǐng)域的專利數(shù)量較為平均；中國(guó)專利主要涉及CO2吸收分離等9個(gè)領(lǐng)域，并在二氧化碳的研究上申請(qǐng)較多專利；俄羅斯專利涉及了5個(gè)技術(shù)領(lǐng)域，并在CO2吸收分離方法和裝置研制上申請(qǐng)了較多專利；日本專利分布在10個(gè)技術(shù)領(lǐng)域，并在CO2吸收分離和煙氣處理上有較多專利；法國(guó)專利側(cè)重在酸性氣體中CO2的分離技術(shù)；德國(guó)專利技術(shù)分布與美國(guó)較為相似；韓國(guó)專利側(cè)重在CO2吸收分離方法和化工領(lǐng)域方向。

3.6 主要國(guó)家 MEA優(yōu)先權(quán)專利重點(diǎn)技術(shù)及近年變化分析

表3表示MEA專利申請(qǐng)主要國(guó)家的優(yōu)先權(quán)專利數(shù)量及近3年專利占比、重點(diǎn)技術(shù)領(lǐng)域和近3年專利技術(shù)的變化情況?？傮w上，各國(guó)專利的重點(diǎn)技術(shù)領(lǐng)域主要集中在吸附作用分離、碳氧化物分離，除此之外，各國(guó)專利技術(shù)也各有側(cè)重，如美國(guó)在MEA材料的專利較多，中國(guó)在CO2性質(zhì)研究上有較多專利，俄羅斯側(cè)重吸收裝置，日本側(cè)重廢氣中CO2的分離，法國(guó)側(cè)重酸性氣體中CO2分離，德國(guó)側(cè)重天然氣加工，韓國(guó)側(cè)重化工領(lǐng)域應(yīng)用。

從近3年專利技術(shù)變化來(lái)看，美國(guó)、日本在煙氣/廢氣CO2分離技術(shù)的專利量上呈升趨勢(shì)；法國(guó)、德國(guó)在CO2吸收分離專利量呈上升趨勢(shì)；中國(guó)對(duì)二氧化碳、碳及化合物方面的專利申請(qǐng)量上升，而在酸性氣體CO2煙氣分離技術(shù)的專利申請(qǐng)量下降；俄羅斯在碳氧化物分離、二氧化碳性質(zhì)研究方面的專利數(shù)量呈下降趨勢(shì)；此外，美國(guó)近3年還在應(yīng)用材料、硫氧化物分離技術(shù)方面的專利申請(qǐng)量有上升趨勢(shì)。

3.7 主要國(guó)家專利技術(shù)的研發(fā)重點(diǎn)

為了進(jìn)一步掌握主要國(guó)家MEA技術(shù)專利的重點(diǎn)，下面對(duì)專利數(shù)量最多的排名前9個(gè)國(guó)家（依次為美國(guó)、中國(guó)、日本、加拿大、澳大利亞、俄羅斯、德國(guó)、法國(guó)、韓國(guó)，如圖2所示）的專利開(kāi)展分析，并結(jié)合專利被引頻次、保護(hù)地區(qū)是否廣泛等重要信息，得到如圖5所示的結(jié)果。結(jié)果顯示這些國(guó)家中，CO2吸收能力方面的專利數(shù)量最多，占比達(dá)到38.46%，其次為能耗方面的，占比為23.08%，然后是CO2降解技術(shù)。

圖5 申請(qǐng)國(guó)家數(shù)量前9名的專利關(guān)注的問(wèn)題

3.8 被引用次數(shù)最高TOP10專利分析

表4表示了當(dāng)前MEA技術(shù)專利被引頻次最高的前10項(xiàng)專利的詳細(xì)信息，包括專利號(hào)、來(lái)源國(guó)家、被引頻次、專利權(quán)人、內(nèi)容以及是否在華申請(qǐng)。被引頻次最高的專利來(lái)自挪威海德魯公司，但從國(guó)家來(lái)看，美國(guó)、日本、加拿大公司的引用專利次數(shù)較多，表明這些公司比較注重形成專利集群和專利保護(hù)。

表3 主要國(guó)家MEA專利數(shù)量TOP10技術(shù)方向及近3年技術(shù)變化情況

表4 被引次數(shù)前10名專利分析

4 結(jié) 論

從上述分析可看出，2005年以來(lái)，隨著全球?qū)CS領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)注，MEA等能夠?qū)崿F(xiàn)CO2規(guī)?；都夹g(shù)的專利數(shù)量呈現(xiàn)出較快增長(zhǎng)，不斷有新的技術(shù)和新的專利發(fā)明人進(jìn)入MEA技術(shù)研發(fā)領(lǐng)域，尤其在近10年中，MEA專利采用了較多新技術(shù)，發(fā)明人數(shù)量得到快速增長(zhǎng)。

美國(guó)和日本是最早關(guān)注MEA技術(shù)專利申請(qǐng)的國(guó)家，兩國(guó)最早從 1990年開(kāi)始至今都持續(xù)開(kāi)展MEA技術(shù)的研發(fā)和專利申請(qǐng)活動(dòng)，并在近10年間保持加快專利申請(qǐng)的增長(zhǎng)速度。與美國(guó)和日本相比，我國(guó)、韓國(guó)、加拿大、法國(guó)等的MEA專利數(shù)量在近10年增長(zhǎng)較快。

和我國(guó)相比，美國(guó)、日本近年來(lái)較為關(guān)注CO2煙氣分離、材料技術(shù)等，俄羅斯較側(cè)重MEA吸收裝置的研究與專利申請(qǐng)，我國(guó)則在CO2及CO2吸收分離方法上有較多專利，反映出國(guó)外專利較為側(cè)重實(shí)際應(yīng)用，我國(guó)較側(cè)重基礎(chǔ)方法類的研究。從專利數(shù)量最多的前9個(gè)國(guó)家來(lái)看，MEA技術(shù)專利最為關(guān)注CO2吸收能力、能耗和降解方面。

致謝：本研究獲得了中國(guó)科學(xué)院武漢文獻(xiàn)情報(bào)中心馬廷燦副研究員的大力支持，在此表示衷心感謝。

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Global patent trends and status of MEA techniques based on CCS

WEI Feng1，JIANG Xian1，ZHOU Hong1，ZHANG Jiutian2，ZHANG Xian2，LI Xiaochun3
（1Wuhan Documentation and Information Centre of Chinese Academy of Science(CAS)，Wuhan 430071，Hubei，China;221st Century Agenda Management Center，The Ministry of Science and Technology，Beijing 100038，China;3Institute of Rock and Soil Mechanics of CAS，Wuhan 430071，Hubei，China）

s：Mono-ethanol amine(MEA) absorption technology for decreasing the emission of carbon dioxide is considered to be one of the most viable carbon dioxide capture，transportation and storage (CCS) capture technologies. Aiming at the patents of MEA technologies and through establishing the patent searching and analysis methods，it is thought that the MEA patents based on CCS have increased quickly in recent ten years. There are many MEA patents in American，China，Japan and Australia. Especially，China and Korea have a lot of MEA patents in recent three years. Different countries have different emphases and superiorities in MEA patents. American，Japan，Russian and other countries may focus on MEA practical application patents including decreasing-carbon from gas，equipment，material and so on，while China is inclined to studies on basic methods of MEA. These results will help to supply the reference for Chinese MEA technology R&D and their patent applications and protection.

carbon dioxide capture，transportation and storage(CCS); mono-ethanol amine（MEA）; analysis of patents; global trends and status

T 18

A

1000-6613（2015）12-4415-07

10.16085/j.issn.1000-6613.2015.12.047

2015-03-20；修改稿日期：2015-04-15。

中歐煤炭利用近零排放國(guó)際合作項(xiàng)目（2021102400007），中國(guó)科學(xué)院文獻(xiàn)情報(bào)領(lǐng)域優(yōu)秀人才擇優(yōu)支持項(xiàng)目及國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（71103178）。

及聯(lián)系人：魏鳳（1977—），女，博士，研究員，碩士研究生導(dǎo)師，主要從事低碳技術(shù)相關(guān)的科技政策、標(biāo)準(zhǔn)與知識(shí)產(chǎn)權(quán)等管理、分析方法與應(yīng)用的研究。E-mail weif@mail.whlib.ac.cn。