李洪，孟瑩，李鑫鋼，3，高鑫

（1天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072；2精餾技術(shù)國家工程研究中心，天津 300072；3天津化學(xué)化工協(xié)同創(chuàng)新中心，天津 300072）

乙酸戊酯酯化反應(yīng)精餾過程系統(tǒng)控制模擬及分析

李洪1，2，孟瑩1，2，李鑫鋼1，2，3，高鑫1，2

（1天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072；2精餾技術(shù)國家工程研究中心，天津 300072；3天津化學(xué)化工協(xié)同創(chuàng)新中心，天津 300072）

反應(yīng)精餾技術(shù)是將反應(yīng)和精餾兩個(gè)單元操作耦合在一個(gè)設(shè)備中同時(shí)進(jìn)行，其非線性給反應(yīng)精餾過程的平穩(wěn)操作和過程控制提出了更高的要求。目前，反應(yīng)精餾過程控制研究都是針對(duì)特定反應(yīng)體系進(jìn)行的有針對(duì)性的研究，對(duì)于乙酸戊酯反應(yīng)體系的控制研究少有報(bào)道。本文利用Aspen Plus和Aspen Dynamic 軟件對(duì)乙酸戊酯的反應(yīng)精餾過程進(jìn)行動(dòng)態(tài)模擬，針對(duì)塔釜產(chǎn)品組成要求提出溫度控制和組成控制兩種不同的控制方案，對(duì)兩個(gè)控制系統(tǒng)分別進(jìn)行±10%的進(jìn)料流量擾動(dòng)測(cè)試和酸醇比為1∶1、1.2∶1的進(jìn)料組成擾動(dòng)測(cè)試。研究了不同擾動(dòng)對(duì)產(chǎn)品質(zhì)量的影響并比較了兩種方案在不同擾動(dòng)干擾下的控制效果。結(jié)果表明：進(jìn)料組成擾動(dòng)會(huì)對(duì)兩個(gè)控制方案造成較大影響；溫度控制方案的控制穩(wěn)定性要好于組成控制方案。

反應(yīng)精餾；乙酸戊酯；過程控制；動(dòng)態(tài)響應(yīng)

反應(yīng)精餾技術(shù)是將化學(xué)反應(yīng)和精餾分離耦合在一個(gè)設(shè)備中同時(shí)進(jìn)行的新型強(qiáng)化過程，可以減少設(shè)備投資費(fèi)用和能量消耗，提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性[1]。特別是在可逆反應(yīng)和反應(yīng)體系間存在共沸物的情況下，這些優(yōu)點(diǎn)顯得尤為突出。因此，反應(yīng)精餾技術(shù)的發(fā)展受到學(xué)術(shù)界與工業(yè)界的廣泛關(guān)注。

反應(yīng)精餾的研究范圍主要包括應(yīng)用基礎(chǔ)研究、過程分析和設(shè)計(jì)、工藝優(yōu)化及過程控制。現(xiàn)階段，已有文獻(xiàn)報(bào)道反應(yīng)精餾的基礎(chǔ)研究、工藝優(yōu)化及設(shè)計(jì)等內(nèi)容[2]。但反應(yīng)精餾的耦合性和非線性的顯著增加給反應(yīng)精餾的工業(yè)化研究帶來很大的挑戰(zhàn)，特別是對(duì)于反應(yīng)精餾控制，其耦合性使得反應(yīng)精餾的控制自由度降低，控制難度增加[3]。近些年，美國里海大學(xué)的 Luyben教授[4]和國內(nèi)學(xué)者[5-6]均提出了一些有效的控制系統(tǒng)，然而這些研究都是針對(duì)特定物系或者特定結(jié)構(gòu)裝置進(jìn)行的，所提出的控制系統(tǒng)本身都存在一定的局限性，沒有一個(gè)有效的通用控制系統(tǒng)。

乙酸戊酯作為一個(gè)工業(yè)常用的環(huán)保溶劑及萃取劑，傳統(tǒng)工藝是采用濃硫酸作為催化劑先反應(yīng)后分離，雖然轉(zhuǎn)化率高，但存在產(chǎn)品質(zhì)量差、副反應(yīng)多、設(shè)備腐蝕嚴(yán)重等缺點(diǎn)。體系中存在反應(yīng)物與產(chǎn)物之間的共沸現(xiàn)象，后續(xù)分離復(fù)雜且耗能大。運(yùn)用反應(yīng)精餾設(shè)備進(jìn)行乙酸戊酯生產(chǎn)可以增加目標(biāo)產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化率，消除共沸影響，提高產(chǎn)品質(zhì)量，較傳統(tǒng)工藝優(yōu)勢(shì)明顯。反應(yīng)精餾控制裝置的研究可加快乙酸戊酯生產(chǎn)工業(yè)化的進(jìn)程，且目前針對(duì)這一反應(yīng)體系控制系統(tǒng)的研究較少。本文針對(duì)乙酸戊酯反應(yīng)精餾體系進(jìn)行研究，在穩(wěn)態(tài)設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上，采用閉環(huán)的PID控制系統(tǒng)進(jìn)行動(dòng)態(tài)模擬。設(shè)計(jì)兩種不同類型的多變量控制結(jié)構(gòu)，并對(duì)其進(jìn)行動(dòng)態(tài)模擬分析，通過在系統(tǒng)中加入擾動(dòng)，對(duì)比兩種控制系統(tǒng)的有效性和穩(wěn)定性。

1 乙酸戊酯反應(yīng)精餾過程

1.1 乙酸戊酯反應(yīng)精餾系統(tǒng)

乙酸戊酯由乙酸和正戊醇在反應(yīng)精餾塔中經(jīng)過酯化反應(yīng)產(chǎn)生。反應(yīng)精餾系統(tǒng)中存在乙酸、正戊醇、乙酸戊酯和水4種組分，這些組分構(gòu)成了強(qiáng)液相非理想體系。在Aspen Plus模擬過程中選擇NRTL熱力學(xué)模擬描述液相的非理想性[7]。該反應(yīng)可以表示為可逆反應(yīng)，如式（1）。

動(dòng)力學(xué)模型采用以 NKC-9為催化劑的擬均相可逆反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)[8]，如式（2）～式（5）。

式中，r1為正反應(yīng)速率；k1和k2分別為正、逆反應(yīng)速率常數(shù)；K為平衡常數(shù)；cA，cB，cE和cW分別為各組分的濃度。

根據(jù)系統(tǒng)中各個(gè)組分的物性數(shù)據(jù)設(shè)計(jì)乙酸戊酯反應(yīng)精餾生產(chǎn)工藝，運(yùn)用Aspen Plus軟件進(jìn)行模擬仿真來獲得較高的反應(yīng)選擇性和轉(zhuǎn)化率，各個(gè)組分的物性數(shù)據(jù)見表1。

表1 乙酸戊酯反應(yīng)體系物性表

1.2 反應(yīng)精餾穩(wěn)態(tài)模擬

在乙酸戊酯反應(yīng)精餾過程中，反應(yīng)物乙酸和正戊醇以1.1∶1的摩爾比加入到反應(yīng)精餾的反應(yīng)段中進(jìn)行反應(yīng)，生成乙酸戊酯和水。高沸點(diǎn)的反應(yīng)產(chǎn)物乙酸戊酯作為重組分從塔釜采出。低沸點(diǎn)的反應(yīng)產(chǎn)物水作為輕組分由精餾段進(jìn)行精餾提濃，從塔頂采出的氣相粗產(chǎn)品進(jìn)入全冷凝器，全部冷凝成液體后進(jìn)入傾析器中進(jìn)行水油靜置分層。油相組分從傾析器采出后返回到精餾塔塔頂進(jìn)行進(jìn)一步的反應(yīng)和精餾，水相組分則從傾析器直接采出。

按照以上流程設(shè)計(jì)，運(yùn)用Aspen Plus流程模擬軟件建立乙酸戊酯反應(yīng)精餾過程穩(wěn)態(tài)模擬系統(tǒng)，模擬系統(tǒng)如圖1所示。其中精餾段板數(shù)NR=12；反應(yīng)精餾段板數(shù)NRX=21；提餾段板數(shù)Ns=12。由于催化劑NKC-9的溫度要求不能高于120℃，反應(yīng)精餾塔的壓力設(shè)計(jì)不宜過高，設(shè)定為25kPa。

2 反應(yīng)精餾控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)

與傳統(tǒng)多單元反應(yīng)分離系統(tǒng)相比，反應(yīng)精餾的耦合性和非線性加大，控制自由度降低，使得反應(yīng)精餾控制系統(tǒng)的設(shè)計(jì)難度大大增加。所以，選擇合理的控制回路配對(duì)模式，即被控變量和操作變量的組合模式，增加控制系統(tǒng)的有效性就顯得尤為重要[9]。對(duì)于乙酸戊酯反應(yīng)精餾系統(tǒng)，反應(yīng)精餾塔的設(shè)計(jì)目標(biāo)是：反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率大于95%，目標(biāo)產(chǎn)物乙酸戊酯的塔釜摩爾含量0.98以上。乙酸戊酯反應(yīng)精餾塔的控制要求是：①維持塔的正常操作，系統(tǒng)可以有效地克服一定范圍的擾動(dòng)；②保持塔釜的乙酸戊酯的摩爾含量約0.98，出現(xiàn)系統(tǒng)擾動(dòng)后產(chǎn)品質(zhì)量符合要求。

圖1 反應(yīng)精餾的穩(wěn)態(tài)模擬系統(tǒng)

2.1 溫度靈敏板分析

溫度的變化對(duì)反應(yīng)和分離都有著很大的影響。在反應(yīng)精餾塔中塔板的溫度能準(zhǔn)確地反映出關(guān)鍵組分在塔內(nèi)的濃度分布。當(dāng)反應(yīng)精餾塔受到擾動(dòng)時(shí)，靈敏板是全塔中溫度變化最明顯的地方，最能體現(xiàn)干擾對(duì)于關(guān)鍵組分的影響[10]。因此，合理確定靈敏板的位置是制定控制方案的重要環(huán)節(jié)。本研究采用溫度相對(duì)增益矩陣的方法[11]，即在穩(wěn)態(tài)設(shè)計(jì)的模擬系統(tǒng)中引入不同種類的受控變量的擾動(dòng)，研究反應(yīng)精餾塔產(chǎn)生的塔板溫度的變化。溫度變化受引入變量影響最大的塔板即是靈敏板。在如圖1所示的穩(wěn)態(tài)模擬系統(tǒng)中，分別將乙酸和戊醇的混合進(jìn)料流量和再沸器的加熱量引入設(shè)計(jì)值的±1%變化作為擾動(dòng)，得到精餾塔塔板溫度的相對(duì)增益結(jié)果，如圖 2所示。從圖2中可以看出反應(yīng)段中部分塔板和提餾段的溫度變化均受 2個(gè)輸入變量擾動(dòng)產(chǎn)生較大波動(dòng)，其中受進(jìn)料量和再沸器加熱量的變化響應(yīng)最大的板是第17塊塔板。因此，本文選擇第17塊塔板為反應(yīng)精餾塔的靈敏板。

圖2 不同擾動(dòng)下的穩(wěn)態(tài)增益

2.2 控制結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

乙酸戊酯反應(yīng)精餾系統(tǒng)中存在5個(gè)操作變量，分別是進(jìn)料流量、塔釜再沸器負(fù)荷、塔底產(chǎn)品采出流量、塔頂油相回流流量、傾析器水相采出流量。使用這5個(gè)操作變量可對(duì)塔壓、塔釜液位、傾析器油相液位和水相液位、產(chǎn)品質(zhì)量、物料平衡進(jìn)行控制。乙酸戊酯酯化反應(yīng)為可逆反應(yīng)，在一定溫度范圍內(nèi)，反應(yīng)物的濃度直接響應(yīng)反應(yīng)段的反應(yīng)速率，從而對(duì)反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率產(chǎn)生影響。為了滿足進(jìn)料比例的控制要求[12]，本文設(shè)計(jì)了進(jìn)料的流量控制。反應(yīng)精餾的塔頂采出需要經(jīng)過全凝器冷凝成液體后經(jīng)傾析器靜置分層，傾析器的分層效果會(huì)直接影響副產(chǎn)物水的采出純度及油相的回流純度，間接影響反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率及目標(biāo)產(chǎn)物乙酸戊酯的流失情況，因此保證水相和油相的良好分離效果是十分重要的。本文設(shè)計(jì)了冷凝器冷卻量控制傾析器溫度的PID控制回路保證傾析器處于適宜分相的溫度下。在乙酸戊酯反應(yīng)精餾系統(tǒng)中，產(chǎn)品乙酸戊酯作為重組分從塔釜采出，控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)應(yīng)重點(diǎn)滿足塔釜產(chǎn)品質(zhì)量要求。針對(duì)這一控制要求，本文在CS1和CS2中分別設(shè)計(jì)了兩種不同的控制方式，如圖3所示。在CS1控制系統(tǒng)中，設(shè)計(jì)了再沸器加熱量直接控制塔釜產(chǎn)品質(zhì)量，即塔釜成分與塔釜加熱蒸汽流量組成PID控制。由于精餾塔靈敏板溫度可以間接反映出來精餾塔內(nèi)部組成分布，在CS2控制系統(tǒng)中，設(shè)計(jì)再沸器加熱量控制靈敏板溫度來間接保證塔釜產(chǎn)品的質(zhì)量要求。在CS1和CS2 控制系統(tǒng)中還設(shè)計(jì)了一些必須的控制回路：塔釜再沸器的液位控制回路、傾析器油相液位控制回路、傾析器水相液位控制回路及塔頂壓力控制回路。2種控制結(jié)構(gòu)的多回路控制描述與要求如表 2 所示。

2.3 PID參數(shù)整定

反應(yīng)精餾裝置是十分典型的多輸入多輸出控制對(duì)象，非線性強(qiáng)，各個(gè)操作參數(shù)之間具有強(qiáng)烈的關(guān)聯(lián)性和耦合度，被控變量和操作變量之間總是呈現(xiàn)非線性關(guān)系，需要按照各個(gè)控制回路響應(yīng)程度大小依次對(duì)PID參數(shù)進(jìn)行整定。對(duì)于乙酸戊酯反應(yīng)精餾控制裝置的整定順序依次為塔底產(chǎn)品回路、塔頂傾析器溫度控制回路。分別對(duì)成分控制回路和溫度控制回路設(shè)定3min和1min的延遲時(shí)間，先由繼電反饋法計(jì)算最終增益 KU和最終周期 PU，然后應(yīng)用Tyreus-Luyben準(zhǔn)則計(jì)算得到 PID控制規(guī)律的比例增益 KC和積分時(shí)間 τI，具體計(jì)算公式如式（5）、式（6）。

圖3 2種多變量控制方案結(jié)構(gòu)示意圖

表2 多變量控制回路描述

3 系統(tǒng)仿真與動(dòng)態(tài)性能分析

運(yùn)用化工流程模擬軟件 Aspen Plus 和 Aspen Dynamic對(duì)上述兩種控制結(jié)構(gòu)方案進(jìn)行模擬。在動(dòng)態(tài)模擬過程中，液位、流量及壓力控制均采用PID控制。通過成分控制回路和溫度控制回路控制器參數(shù)的合理整定，兩種控制結(jié)構(gòu)均能穩(wěn)定運(yùn)行，并滿足質(zhì)量控制指標(biāo)要求。在動(dòng)態(tài)模擬平穩(wěn)運(yùn)行 30min后分別給兩個(gè)系統(tǒng)引入進(jìn)料流量和進(jìn)料組成兩種不同方向的干擾，分析兩種控制系統(tǒng)性能。

3.1 進(jìn)料流量干擾性能分析

圖4和圖5分別顯示了進(jìn)料流量±10%干擾下兩種控制結(jié)構(gòu)方案中4個(gè)重要參數(shù)（乙酸戊酯塔釜采出純度、靈敏板溫度、水塔頂采出純度、塔釜產(chǎn)品采出量）的系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線。通過圖4中可以看出，+10%的進(jìn)料流量擾動(dòng)對(duì) CS1控制方法產(chǎn)生較大影響，在無規(guī)則波動(dòng)一段之間后，系統(tǒng)難以趨于穩(wěn)定，仍存在規(guī)律性波動(dòng)且超調(diào)量較大。而?10%的進(jìn)料擾動(dòng)對(duì)CS1的控制方法產(chǎn)生的影響較小，控制結(jié)果可以趨于穩(wěn)定，且各個(gè)參數(shù)均能回歸到初始穩(wěn)定值附近。對(duì)于CS2控制方案，各個(gè)參數(shù)均能到達(dá)穩(wěn)定控制的狀態(tài)，其中靈敏板溫度可以回歸到初始設(shè)定值，塔釜乙酸戊酯純度在?10%的干擾下會(huì)略高于初始值，而水的塔頂采出純度和塔釜產(chǎn)品采出量則略低于初始值，在+10%的干擾下呈現(xiàn)相反趨勢(shì)，但產(chǎn)品純度仍滿足產(chǎn)品質(zhì)量要求。

3.2 進(jìn)料組成干擾性能分析

圖6和圖7分別顯示了進(jìn)料組成乙酸和戊醇摩爾比為1∶1和1.2∶1干擾下兩種控制方案的系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線。進(jìn)料組成的酸醇比為1∶1時(shí)，進(jìn)料摩爾組成變?yōu)樗岽几?.5，其中乙酸的摩爾組成減少了4.54%，而戊醇的摩爾組成增加了5.00%；進(jìn)料組成的酸醇比為1.2∶1時(shí)，乙酸的摩爾組成增加了4.12%，變?yōu)?0.5455，而戊醇的摩爾組成減少了4.54%，變?yōu)?.4545。從圖6中可以發(fā)現(xiàn)，酸醇比為1∶1時(shí)CS1控制系統(tǒng)的控制結(jié)果較好，控制系統(tǒng)可以達(dá)到穩(wěn)定，且滿足產(chǎn)品質(zhì)量要求，但酸醇比為1.2∶1時(shí)CS1控制系統(tǒng)會(huì)產(chǎn)生超調(diào)量較大的控制波動(dòng)，無法達(dá)到穩(wěn)定。根據(jù)圖7可知，引入不同的進(jìn)料組成干擾后CS2控制系統(tǒng)的各個(gè)參數(shù)最終都可以達(dá)到穩(wěn)定控制，靈敏板溫度、塔釜采出量和塔頂水純度均能達(dá)到良好的控制效果，但塔釜產(chǎn)品純度都與初始值存在偏差。

圖4 進(jìn)料流率擾動(dòng)下CS1控制系統(tǒng)的系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線

圖5 進(jìn)料流率擾動(dòng)下CS2控制系統(tǒng)的系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線

圖6 進(jìn)料成分?jǐn)_動(dòng)下CS1控制系統(tǒng)的系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線

圖7 進(jìn)料成分?jǐn)_動(dòng)下CS2控制系統(tǒng)的系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線

4 結(jié) 論

本文對(duì)乙酸正戊酯的反應(yīng)精餾的流程動(dòng)態(tài)模擬進(jìn)行研究。根據(jù)流程的設(shè)計(jì)要求選取了適宜的控制結(jié)構(gòu)，并針對(duì)塔釜產(chǎn)品純度這一重要的設(shè)計(jì)指標(biāo)設(shè)計(jì)了兩種不同的控制結(jié)構(gòu)。在Aspen Dynamic軟件中進(jìn)行流程的動(dòng)態(tài)模擬使其達(dá)到穩(wěn)定，后引入了進(jìn)料流量和進(jìn)料組成兩種干擾，并對(duì)擾動(dòng)結(jié)果進(jìn)行分析，得出進(jìn)料組成對(duì)兩個(gè)控制系統(tǒng)有較大影響，溫度控制系統(tǒng)有良好的控制性能，其穩(wěn)定性要優(yōu)于組成控制系統(tǒng)。該仿真模擬結(jié)果對(duì)類似可逆反應(yīng)精餾系統(tǒng)的實(shí)際操作和控制方案的設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義。

符 號(hào) 說 明

ci—— i組分濃度，mol/L

K —— 反應(yīng)平衡常數(shù)，量綱為1

KC—— 比例增益，量綱為1

KU—— 最終增益，量綱為1

k —— 反應(yīng)速率常數(shù)，L/(mol?min)

PU—— 最終周期，min

R —— 氣體常數(shù)，J/(mol?K)

r —— 反應(yīng)速率，mol/(L?min)

T—— 溫度，K

τI—— 積分時(shí)間，min

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·產(chǎn)品信息·

浙江豐利公司高效渦輪超微分級(jí)機(jī)獲國家專利

粉體物料最主要和最重要的質(zhì)量指標(biāo)之一是其粒度。國家高新技術(shù)企業(yè)浙江豐利粉碎設(shè)備有限公司采用當(dāng)今先進(jìn)的渦輪分級(jí)原理，創(chuàng)新研制而成一種高性能、適用性廣的新一代超微粉體材料分級(jí)機(jī)——高效渦輪超微分級(jí)機(jī)，其核心技術(shù)日前獲得國家實(shí)用新型專利（專利號(hào)201120387573.6；授權(quán)公告號(hào)CN202290575U ）。這是該產(chǎn)品獲得浙江省科技成果鑒定后的又一殊榮。該機(jī)可自由調(diào)節(jié)產(chǎn)品粒徑，分級(jí)效果理想，粒徑分布均勻，維修方便，分級(jí)范圍廣泛，分級(jí)精度高，為粉體生產(chǎn)企業(yè)提供了一種低到中等硬度超微粉體材料理想的精細(xì)分級(jí)設(shè)備。

目前，高效渦輪超微分級(jí)機(jī)與球磨機(jī)、超細(xì)機(jī)械沖擊磨、氣流粉碎機(jī)等配套或單獨(dú)設(shè)置，廣泛應(yīng)用于化工、醫(yī)藥、食品、非金屬礦等行業(yè)超微粉體加工中的分粒、除鐵、精選等，如非金屬礦中的石膏粉、碳酸鈣等的精選，長(zhǎng)石、石英、氧化鋁、重晶石的除鐵加工和分粒；易形成沉淀的黏性物料，如顏料、染料、水泥和非晶體的石灰石、白堊、E-PVC及填料工業(yè)中無機(jī)粉末的分級(jí)。同時(shí)可對(duì)不同密度物料如再生橡膠等分離纖維雜質(zhì)、特種工業(yè)超細(xì)粉末的提取，如磁粉等。用戶使用證實(shí)：普通粉體材料經(jīng)該機(jī)分選出超微細(xì)粉體材料即可身價(jià)倍增，大大提高產(chǎn)品的附加值和資源利用率，社會(huì)效益和經(jīng)濟(jì)效益顯著。

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Dynamic simulation and analysis of reactive distillation column for production of amyl acetate

LI Hong1，2，MENG Ying1，2，LI Xin’gang1，2，3，GAO Xin1，2
（1School of Chemical Engineering and Technology，Tianjin University，Tianjin 300072，China；2National Engineering Research Centre of Distillation Technology，Tianjin 300072，China；3Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering (Tianjin)，Tianjin 300072，China）

Reactive distillation (RD)，combining reaction with separation in a single process unit，has received significant attention. However，due to non-linear coupling of reaction and separation，steady operation and process control are more demanding. At present，the research of control method for the reactive distillation was focused on the designated reactive system. And amyl acetate reactive system has almost not been reported. In this paper，the RD dynamic simulation of amyl acetate was studied with Aspen Plus and Aspen Dynamic. Temperature control method and composition control method were proposed so that the operation results of RD satisfied the production demand. Feed flow rate and feed composition were regarded as two disturbances to test the control methods. The impact of different disturbances on product composition was studied and the control effects of two methods were compared when facing different disturbances. The simulated results showed that feed composition had greater influence on the control and the temperature control method was more stable than the composition control method.

reactive distillation; amyl acetate; control structure; dynamic response

TQ 028.31

A

1000-6613（2015）12-4165-07

10.16085/j.issn.1000-6613.2015.12.006

2015-04-21；修改稿日期：2015-05-11。

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21336007）。

李洪（1980—），女，副研究員。E-mail lihong.tju@163.com。

聯(lián)系人：高鑫，副教授。E-mail gaoxin@tju.edu.cn。