RF磁控濺射沉積壓強對InGaZnO4薄膜特性的影響

閆小兵，史守山，婁建忠，鄭樹凱，曹智

(河北大學電子信息工程學院，河北省數(shù)字醫(yī)療工程重點實驗室，河北保定071002)

摘要：采用射頻(RF)磁控濺射沉積方法，在室溫不同壓強下在石英玻璃襯底上制備出高透光率與較好電學性質(zhì)的透明氧化物半導體InGaZnO4(IGZO)薄膜，并對薄膜進行X線衍射(XRD)、生長速率、電阻率和透光率的測試與表征.結(jié)果表明，實驗所獲樣品IGZO薄膜為非晶態(tài)，薄膜最小電阻率為1.3×10-3 Ω·cm.根據(jù)光學性能測試結(jié)果，IGZO薄膜在200~350 nm的紫外光區(qū)有較強吸收，在400~900 nm的可見光波段的透過率為75%~97%.

關鍵詞：IGZO;沉積壓強;光學性質(zhì);電學性質(zhì)

DOI：10.3969/j.issn.1000-1565.2015.03.004

中圖分類號：TB32文獻標志碼：A

收稿日期:2014-10-08

基金項目：國家自然科學基金資助項目(61306098)；河北省自然科學基金資助項目(E2012201088;E2013201176)；河北省高等學校科學研究項目(ZH2012019；BJ2015008)；河北大學人才引進基金資助項目(2011-219)

Influence of deposition pressure on optical and electrical properties of

IGZO films fabricated by radio frequency magnetron sputtering

YAN Xiaobing，SHI Shoushan，LOU Jianzhong, ZHENG Shukai， CAO Zhi

(1.College of Electronic and Information Engineering, Hebei University, Baoding 071002, China,)

Abstract:The InGaZnO4 films with high transmittance and better electrical properties were grown on a quartz glass substrate at room temperature under different pressures by RF magnetron sputtering deposition method. The X-ray diffraction pattern, the growth rate of the film, the resistivity and the light transmittance were measured. The results indicated that the IGZOfims was amorphous, and the minim resistivity was 1.3×10-3 Ω·cm.The abrupt absorption edge of the film appeared at about 200—350 nm, and the film presented a high transmittance of 75%—97% in the visible range from 400 to 900 nm.

Key words: IGZO; deposition pressure; optical properties; electrical properties

第一作者:閆小兵(1983-)，男，河南商丘人，河北大學副教授，主要從事阻變、鐵性薄膜和器件以及電荷俘獲存儲器等領域研究. E-mail: xiaobing_yan@126.com

由于顯示器的尺寸越來越大，非晶硅薄膜晶體管出現(xiàn)了以下缺陷：電子遷移率不足，均一性差，占用像素面積導致透光率降低.Hosono等[1]報道非晶銦鎵鋅氧可用作薄膜晶體管的有源層材料，并得到了強烈關注，他們提出組成非晶氧化物半導體的陽離子候選者應當從15種元素選出: Cu，Zn，Ga，Ge，As，Ag，Cd，In，Sn，Sb，Au，Hg，Tl，Pb和Bi.這些元素能夠組合成多種非晶態(tài)氧化物半導體，但是這些半導體僅有少數(shù)能既通過元素評定標準(主要包括元素的豐富度、產(chǎn)量、成本和毒性等)，又能通過器件評定標準(主要包括有源層半導體的金屬靶最高溫度、低溫工藝性能和可刻蝕性能)[2].非晶銦鎵鋅氧化物薄膜背板已成為大尺寸、高分辨率AMOLED[3]顯示和柔性顯示[4-5]的最佳候選者.InGaZnO4(IGZO)比傳統(tǒng)TFT的有以下優(yōu)點：更小的晶體尺寸，設備更輕薄;全透明，對可見光不敏感，能夠大大增加元件的開口率，提高亮度，降低功耗.IGZO的電子遷移率大約為10 cm2/V·s，比傳統(tǒng)材料進步非常明顯，IGZO面板比傳統(tǒng)TFT面板有了全面的提升.Jung等[6]采用磁控濺射技術生長了In-Ga-Zn-O(n(In2O3)∶n(Ga2O3)∶n(ZnO)) = 1∶1∶1)薄膜，薄膜在可見光區(qū)域的透過率大約為90%.Suresh等[7]利用脈沖激光沉積系統(tǒng)(PLD)生長了IGZO(n(In2O3)∶n(Ga2O3)∶n(ZnO) = 1∶1∶10)薄膜，在可見光范圍內(nèi)薄膜的透過率可達 80%左右.目前，In-Ga-Zn-O薄膜的生長制備條件與材料電學和光學性能之間的影響規(guī)律還鮮有報道，尤其是沉積氣壓影響著薄膜的光學和電學性質(zhì)，制約著薄膜的進一步應用.因此，本文重點深入和詳細地探索了沉積氣壓對薄膜的影響規(guī)律.在石英玻璃襯底上采用射頻磁控濺射技術(RF-sputtering)在不同壓強下制備了良好附著性能的非晶透明導電IGZO薄膜，重點研究了沉積氣壓對薄膜的結(jié)構(gòu)、光學和電學特性的影響.實驗所獲得樣品IGZO薄膜的最小電阻率為1.3×10-3Ω·cm.樣品在波長500~800 cm的可見光平均透過率為75%～97%.

1實驗

實驗內(nèi)容主要是考查在不同磁控濺射壓強下對IGZO薄膜的影響.石英玻璃(10 mm×10 mm×0.5 mm)，靶基距50 mm，背底真空度為3×10-4Pa，濺射功率為100 W，氬氣氣體流量為50 cm3/min，壓強分別為0.4，0.6，0.8，1.0，1.2，1.4，1.6，1.8 Pa，真空度和氣體流量分別由真空計和氣體流量計來調(diào)節(jié)和控制.基底溫度為室溫.薄膜樣品的結(jié)構(gòu)采用D /max-PC2500 X線衍射( Cu Kɑ,K=0.15 406 nm，XRD )進行表征; 并分別使用TU-1901型雙光束紫外-可見分光光度計、SDY-4型四探針測試儀、SGC-10型薄膜測厚儀(測量精度<1 nm)測量樣品的光學透過率、方塊電阻R、厚度l.

2結(jié)果與分析

2.1　XRD測試與分析

圖1顯示的是IGZO薄膜的XRD圖.從圖1中可以看出測得的XRD圖譜中僅在20°~36°不存在尖銳的晶態(tài)相衍射峰，而存在彌散的非晶漫射峰，證明樣品結(jié)構(gòu)為完全的非晶態(tài)，而柵介質(zhì)多選擇非晶態(tài)[8].2θ角為20°~60°,可以看出樣品的衍射強度較弱,沒有明顯的衍射峰，但圖譜在20°，30°和60°附近出現(xiàn)3個非晶的包絡.這一結(jié)果與他人有關IGZO薄膜結(jié)晶的結(jié)果一致[9].并且即使調(diào)整不同的生長條件(氬氣壓強),所得IGZO薄膜樣品的XRD圖樣變化不大,均呈現(xiàn)明顯的非晶態(tài).

圖1　IGZO薄膜的XRD圖譜 Fig.1　XRD spectra of IGZO films

2.2　透射光譜測試

利用雙光束紫外分光光度計研究不同濺射沉積氣壓對IGZO薄膜的透射光譜影響，測量時采用未沉積石英玻璃基片作為參考片，圖2給出了由紫外可見分光光度計測出的不同濺射壓強下制備的IGZO薄膜的透過率隨波長的變化關系，圖中8個薄膜樣品的濺射壓強分別為0.4，0.6，0.8，1.0，1.2，1.4，1.6，1.8 Pa.從結(jié)果可看出：IGZO薄膜在200~350 nm的紫外波段表現(xiàn)出較強的吸收，但在400～900 nm的可見光波段透過率很高，透射率可達到75%～97%.采用磁控濺射在室溫生長的IGZO薄膜具有的無定形結(jié)構(gòu)[9-10]減少了晶界對入射光的瑞利散射，并且平整光滑表面也可以減小入射光的散射影響.

根據(jù)圖2的數(shù)據(jù)，光學帶隙寬度Eg是通過將α2-hν曲線的線性部分外推得到的(即α2=0時，hν的數(shù)值).α是吸收系數(shù)，可求得：α=(1/l)ln(1/T)，其中T是薄膜的透過率，l是薄膜的厚度[11].圖3給出了濺射壓強為0.6 Pa樣品的α2-hν曲線.利用Tauc Plot作圖法，薄膜的吸收系數(shù)α與光子能量hν的關系為

其中，A為常數(shù)，hν為光子能量，Eg為光學帶隙寬度.將α(hν)2與hν的關系曲線中的線性部分擬合并延長至α(hν)2=0 處，得到的橫軸截距就是材料的光學帶隙寬度.經(jīng)計算，IGZO薄膜在0.4~1.8 Pa氣壓的光學帶隙為3.6~3.8 eV，比ZnO光學帶隙寬度3.4 eV[12-14]略大.

圖2　不同沉積氣壓下制備的IGZO薄膜光學 透過率隨波長的變化曲線 Fig.2　Optical transmittance withthe function of wavelength of IGZO films fabricated under different pressure

圖3　吸收系數(shù)的平方隨光子的能量的變化關系 Fig.3　Square of the absorption coefficient with the function of photon energy

2.3　膜厚、方塊電阻及電阻率分析

用SGC-10型薄膜測厚儀測量薄膜的厚度l，用SDY-4型四探針測試儀室溫下測量薄膜的方塊電阻R□，用公式ρ=R□·l計算薄膜的電阻率[15].圖4是生長速率隨著沉積壓強增加的變化關系.可以看出隨著沉積壓強增加生長速率在0.4~1.2 Pa逐漸降低，而在1.2~1.8 Pa，又有所升高.眾所周知，氣體分子平均自由程與氣體分子直徑和氣體壓強成反比關系，而與氣體的溫度成正比關系.在保持氣體溫度和氣體分子直徑不變的條件下,隨著濺射氣體氬氣壓強的變大,濺射粒子與氬氣的碰撞次數(shù)也會增多，這樣導致粒子能量在碰撞的過程中損失嚴重，導致濺射粒子到達不了基片或者無力沖破氣體吸附層，從而無法形成薄膜，即便勉強沖破氣體的吸附層，由于與基片的吸附能很小，因此沉積速率減慢[16].如果繼續(xù)增加濺射壓強,氣體分子平均自由程將會減小,濺射粒子與氣體分子相互碰撞次數(shù)也因此增加,但是二次電子發(fā)射將會增強，放電也會加強,導致濺射能力增強,因此，沉積速率再次增大.

圖5是電阻率隨氣體壓強的變化關系，由圖可以看出，當氣壓小于1.0 Pa時，薄膜的電阻率呈增加趨勢.如果繼續(xù)增加濺射氣壓，真空腔室里的Ar粒子也會增多，濺射的粒子與Ar粒子碰撞的機會也會增多，從而平均自由程減小，粒子到達襯底表面的能量變小，載流子的遷移率會降低.此時，薄膜中的缺陷也會增多，各種散射機制增強，最終使得載流子遷移率降低.基于這兩點原因，薄膜的導電性能也變差.也有其他報道認為，當濺射氣壓增大時，薄膜表面的粗糙度會因此變大，而粗糙的表面較易吸附氧原子，這些氧原子又會束縛導帶中的電子，導致薄膜的載流子濃度降低[17]，這也是薄膜電阻率上升的主要原因.而當氣壓增大超過1.2 Pa時,薄膜中出現(xiàn)更多的缺陷，而有些缺陷是參與導電的，導致薄膜的電阻率下降.

圖4　IGZO薄膜的生長速率隨濺射氣壓的變化 Fig.4　Dependence of sputtering pressure on the growth rate

圖5　IGZO薄膜的電阻率隨濺射氣壓的變化 Fig.5　Dependence of sputtering pressure on the electrical resistivity

3結(jié)論

利用射頻磁控濺射系統(tǒng)在石英玻璃襯底上制備了非晶態(tài)IGZO透明導電薄膜.系統(tǒng)研究了沉積氣壓對IGZO薄膜結(jié)構(gòu)、電學性能和光學性能的影響.研究結(jié)果表明：在0.4~1.2 Pa的沉積功率內(nèi)，實驗制備的IGZO薄膜為非晶薄膜，500~800 nm可見光內(nèi)，薄膜的透過率達到75%～97%.實驗所獲得樣品In-Ga-Zn-O薄膜的最小電阻率為1.3×10-3Ω·cm.

致謝：感謝中西部綜合實力提升工程支持.

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(責任編輯：孟素蘭)