侯啟雄，黃張根，崔　燕，胡拖平

(1 中北大學(xué)，山西　太原　030051；2 中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所，山西　太原　030001)

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燃煤煙氣汞脫除的研究現(xiàn)狀與展望

侯啟雄1，黃張根2，崔燕2，胡拖平1

(1 中北大學(xué)，山西太原030051；2 中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所，山西太原030001)

基于燃煤汞排放是我國目前嚴(yán)重要的汞污染排放源之一，本文介紹了汞污染的危害、當(dāng)前燃煤汞污染排放形勢、煤中汞的轉(zhuǎn)化遷移。從原煤脫汞、燃燒中脫汞和煙氣脫汞三方面綜述了國內(nèi)外燃煤汞排放控制技術(shù)的研究現(xiàn)狀，詳細(xì)介紹了燃燒后煙氣脫汞的技術(shù)現(xiàn)狀。分類介紹了已有煙氣凈化設(shè)備的協(xié)同脫汞技術(shù)、炭基材料吸附劑脫汞技術(shù)、非炭基材料的脫汞技術(shù)各自的物理化學(xué)原理、技術(shù)特點(diǎn)以及研究成果，探討了各技術(shù)存在的問題及其發(fā)展遠(yuǎn)景。

燃煤煙氣；脫汞；吸附；氧化；元素汞

汞是一種在常溫、常壓下唯一以液態(tài)存在的金屬，單質(zhì)汞在常溫下即蒸發(fā)出有劇毒的汞蒸氣。汞，作為一種慢性劇毒的元素，且具有在生物體內(nèi)和食物鏈中永久累積的特性。近年來隨著人類活動能力不斷增強(qiáng)，人為汞排放已經(jīng)成為環(huán)境中汞污染的最主要來源，越來越引起人們的關(guān)注[1-3]。人為汞排放主要有汞礦及其它金屬冶煉、化學(xué)工業(yè)、煤炭燃燒、垃圾焚燒等工業(yè)的汞排放。2010年全球人為汞排放量約為1960噸，其中燃煤汞排放量為475噸[4]?！案幻骸⒇氂?、少氣”的資源格局決定了我國以煤為主的能源消費(fèi)結(jié)構(gòu), 我國的煤炭消費(fèi)約占全球煤炭消費(fèi)總量的一半，其中大部分的煤用于直接燃燒，燃煤汞排放量約占人為大氣汞排放量的40%，已經(jīng)成為全球汞污染最為嚴(yán)重的地區(qū)之一。

作為一種痕量元素，世界范圍內(nèi)煤中汞含量約為0.02～1.0 mg·kg-1。中國的煤中汞含量偏高，平均值為0.188 mg·kg-1[5]。在高溫燃燒過程中，煤中的汞絕大部分以蒸汽的形式(Hg0)釋放出來,跟隨煙氣排入大氣。隨著煙氣溫度的降低，部分的Hg0被均相氧化成氣態(tài)的二價汞(Hg2+)，部分被吸附在煙塵顆粒表面(顆粒態(tài)汞，Hgp)[6]，Hg0和Hg2+的相對含量分別為5%～70%和30%～95%[7]。進(jìn)入大氣中的汞(主要是Hg0)由于其揮發(fā)性強(qiáng)、微溶于水、化學(xué)性質(zhì)相對穩(wěn)定的特性，能夠在大氣中的停留長達(dá)半年至兩年,并隨著大氣環(huán)流在全球范圍內(nèi)被長距離輸送擴(kuò)散[8]，是一種全球性的污染物。因此，減少大氣中的汞含量是全人類共同的一項大工程。

針對汞污染問題，2005年3月15日，美國環(huán)保署率先頒布了汞排放控制標(biāo)準(zhǔn)(CAMR-Clean Air Mercury Rule)，成為世界上首個針對燃煤電站汞排放實(shí)施限制標(biāo)準(zhǔn)的國家。2012年我國新修訂的《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》正式將汞納入控制范圍，規(guī)定了汞及其化合物排放濃度不得高于0.03 mg·m-3。2013年10月12日，包括中國在內(nèi)的92個國家政府簽署了旨在減少汞排放的《關(guān)于汞的水俁公約》。

研究人員對如何有效控制燃煤汞排放做了大量的研究，并取得了很好的成果。本文從脫汞的環(huán)節(jié)上分類綜述了原煤脫汞、燃燒中脫汞和煙氣脫汞，重點(diǎn)介紹了目前國內(nèi)外集中研究的對煙氣中零價汞的脫除技術(shù)。從已有的煙氣凈化設(shè)備脫汞和開發(fā)新工藝、新材料兩方面詳細(xì)介紹了煙氣中零價汞的脫除技術(shù)，分析討論了各自的技術(shù)特點(diǎn)、存在的問題以及應(yīng)用前景。

1　原煤脫汞

原煤脫汞也叫燃燒前脫汞，是指在燃燒之前對煤進(jìn)行預(yù)處理以降低煤中汞的含量，由于煤中的汞主要是與黃鐵礦等無機(jī)礦物質(zhì)相結(jié)合，傳統(tǒng)的洗煤、選煤工藝可以將這部分汞隨黃鐵礦等礦物質(zhì)從煤中分離出來[9]。Smit等發(fā)現(xiàn)，浮選柱、選擇性油團(tuán)聚、重液旋流器、酸洗、磁選等新型的洗選技術(shù)可使原煤中汞的含量減少60%[10]。

熱解法是利用汞的高揮發(fā)性，在較低的溫度下對煤進(jìn)行熱解，將汞與其他揮發(fā)性物質(zhì)從原煤分離出來。Merriam在流化床對煤進(jìn)行熱處理的研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度達(dá)到280 ℃時，汞的脫除率能夠達(dá)到80%以上[11]。該工藝最大的優(yōu)點(diǎn)是相對于燃燒后的煙氣，揮發(fā)氣量要小得多，煤的熱值降低有限，具有很好的工業(yè)應(yīng)用前景。

上述兩種方法均能在不同程度上部分脫除煤中的汞，共同的不足之處是受煤種的影響大且難以實(shí)現(xiàn)深度脫汞。

2　燒中脫汞

燃燒中脫汞是指通過改變?nèi)紵绞交驀娙胩砑觿┮种迫紵^程中煤中的汞向煙氣遷移轉(zhuǎn)化。

用于控制NOx的低氧燃燒技術(shù)和循環(huán)流化床燃燒，在降低了NOx的生成的同時，燃燒后的煙氣飛灰碳含量相對較高，對汞的吸附能力增強(qiáng)，有利于將更多的Hg0轉(zhuǎn)化為易于去除的Hgp。特別是當(dāng)煤中的氯含量較高時，煙氣中汞更多的以易于脫除的氯化汞的形態(tài)存在[12]。上述技術(shù)在使用過程中改變了汞的存在形態(tài)，降低了汞的后續(xù)脫除難度，對于控制汞的排放同樣具有重要意義。

在燃煤中加入或者在爐膛內(nèi)噴入適量的鈣基類物質(zhì)(CaO，Ca(OH)2，CaCO3)能夠在降低煙氣SO2含量的同時降低煙氣中汞的含量。周勁松對燃煤中添加石灰石的研究表明該方法能夠抑制汞的釋放，且Hg0的相對含量明顯降低[13]。

燃燒前、燃燒中在技術(shù)上都能實(shí)現(xiàn)降低煙氣汞的濃度或降低汞的進(jìn)一步脫除難度，但脫除深度不夠，最大的問題是受煤種的影響，操作上難以實(shí)現(xiàn)。和其它燃煤污染物控制一樣，對燃燒后的煙氣進(jìn)行處理是最經(jīng)濟(jì)的工藝選擇，上述工藝則作為輔助的手段。就燃煤汞排放的控制而言，國內(nèi)外的研究主要集中在燃燒后的煙氣脫汞。

燃煤中的汞除了少量的殘留在爐渣， 90%以上的汞隨著煙氣進(jìn)入后續(xù)工段。對煙氣汞脫除的研究主要包括兩個方面：(1)以已有的煙氣凈化設(shè)備為研究對象，改進(jìn)工藝、以提高其協(xié)同脫汞能力；(2)開發(fā)新的汞吸附劑及其相關(guān)工藝，基于已有的煙氣凈化設(shè)備對Hgp、Hg2+具有較高的脫除效率，新的脫汞技術(shù)主要集中在提高對Hg0的吸附和氧化，包括吸附氧化法、催化氧化法、化學(xué)氧化法以及光催化等新型工藝。

3　已有煙氣凈化設(shè)備協(xié)同脫除

目前已有的燃煤污染物控制設(shè)備(除塵、脫硫、脫硝設(shè)備)均能促進(jìn)或捕獲煙氣中的汞。

煙氣顆粒物的控制設(shè)備通常有靜電除塵(ESP)、旋風(fēng)除塵、陶瓷除塵、布袋除塵(FF)、洗滌器等。利用煙氣中的細(xì)微粉塵對Hg2+，Hg0的吸附作用，在除塵的同時連帶脫除部分的汞。美國電力研究所的數(shù)據(jù)顯示，熱態(tài)ESP、冷態(tài)ESP、FF對汞的平均脫除數(shù)據(jù)分別為4%、27%、58%[14]。

濕法脫硫裝置(WFGD)是燃煤電站使用最廣泛的脫硫設(shè)備，對Hg2+的脫除率可達(dá)到80%～95%[15]。典型的干法脫硫—噴霧干燥脫硫(SDA)配合除塵設(shè)備對Hg2+的脫除率同樣達(dá)到90%左右[16]，但二者均對Hg0沒有脫除能力。

選擇性催化還原(SCR)法是目前廣泛使用的脫硝工藝，其中又以在中溫段V2O5/TiO2催化劑使用最多。典型的SCR脫硝裝置所使用的催化劑在脫除NOx的同時，能夠?qū)煔庵须y以脫除的Hg0氧化為易于脫除的Hg2+，降低了后續(xù)汞脫除的難度。陳進(jìn)生發(fā)現(xiàn)，煙氣中Hg0的比例在經(jīng)過SCR裝置后由原來的39.7%降至6.7%。Hg2+的比例則從39.4%升到76.6%，對Hg0的氧化率達(dá)到83%[17]?；赟CR脫硝設(shè)備這一特性，研究人員在改進(jìn)SCR催化劑和使用其他金屬氧化物方面做了大量研究，并實(shí)現(xiàn)對Hg0更高的氧化率。

通過工藝調(diào)整充分發(fā)揮已有的煙氣凈化設(shè)備的協(xié)同脫汞能力,是目前煙氣脫汞的優(yōu)選方案。該方案無需額外的操作單元，運(yùn)行成本低。但易受煙氣凈化設(shè)備的種類、特點(diǎn)等因素限制，為實(shí)現(xiàn)脫汞目標(biāo)而過多調(diào)整工藝、改動原有設(shè)備就有些削足適履了。而且，以濕法脫硫設(shè)備為例，直接結(jié)果就是加大了脫硫石膏的汞含量，降低了石膏的品味和后續(xù)使用價值，還存在Hg0的二次釋放問題[18]。通過單獨(dú)的操作單元把汞捕獲下來，并對捕獲下來的汞進(jìn)一步富集處理乃至回收利用，是控制汞排放、保護(hù)環(huán)境、實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的理想方案。

4　單獨(dú)脫汞

通過單獨(dú)的操作單元把煙氣中的汞捕獲下來，目前研究較多的是采用吸附劑吸附法把煙氣中汞捕獲下來使其富集在吸附劑的表面，并對富集的汞進(jìn)一步處理或者回收利用?？煞譃樘炕愇絼┖惋w灰、鈣基吸附劑、貴金屬、納米材料等非炭基吸附劑。

4.1炭基吸附劑

炭基吸附劑：活性焦、活性炭、活性炭纖維、炭黑等炭基吸附材料具有大的比表面積、復(fù)雜的孔結(jié)構(gòu)，以及豐富的化學(xué)官能團(tuán)，對Hg有強(qiáng)的吸附作用。是目前最具潛力的一類吸附劑，其中以活性炭(AC)的研究和應(yīng)用最為廣泛[19-20]。

活性炭的制備原料來源廣泛，包括煤，有機(jī)聚合物以及其他富含碳的有機(jī)材料，木材、果殼等核生物質(zhì)材料等，均可以作為制備活性炭的原料。粉末活性炭噴射技術(shù)已成功應(yīng)用于城市垃圾焚燒煙氣汞的脫除，該方法推廣使用最大的障礙就在于AC噴入量大、使用率低，處理每千克的汞大概費(fèi)用為20000～70000美元。通過改性處理提高AC的汞吸附效率、使用廉價的炭源[21-22]并實(shí)現(xiàn)AC的重復(fù)使用，是推廣AC吸附法使用的兩條必然路徑[23]。為了進(jìn)一步提高活性炭的汞捕獲能力，研究人員做了大量的研究，包括對AC的物理結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)環(huán)境的改性處理，其中引入官能團(tuán)，鹵素、硫、負(fù)載金屬氧化物[24-25]等活性組分均能顯著提高AC的汞捕獲活性。

對AC進(jìn)行物理或化學(xué)的處理，增加表面的氧、氮官能團(tuán)能夠顯著提高對Hg0的吸附氧化能力[26-28]。硫化活性炭對Hg0的吸附能力遠(yuǎn)高于未處理活性炭[29]。經(jīng)鹵化處理的AC對Hg0的吸附能力顯著提高是因為AC表面的鹵素能與汞反應(yīng)生成汞的鹵化物。孫巍等的研究發(fā)現(xiàn)，溴化處理后的AC對Hg0的吸附性能提高了80倍[30]。將金屬鹵化物負(fù)載到AC表面[31]，能同時發(fā)揮金屬氧化物的催化氧化作用和鹵素對Hg0的氧化作用，在AC表面生成穩(wěn)定的汞化合物。

AC做為汞吸附劑的一大優(yōu)點(diǎn)是容易實(shí)現(xiàn)脫附再生達(dá)到進(jìn)一步富集乃至資源化回收汞。作為唯一實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的煙氣單獨(dú)脫汞工藝，存在的問題是負(fù)載活性金屬元素法成本高，硫、鹵素改性后的AC再生難度大，這些都是AC吸附法進(jìn)一步推廣應(yīng)用需要克服的難題。

4.2非碳基吸附劑

飛灰、鈣基類物質(zhì)對汞的吸附效率低但廉價易得，通過改性處理可提高其汞捕獲效率。燃煤過程中產(chǎn)生的飛灰在煙氣冷卻過程中，能夠吸附煙氣中的Hg0、Hg2+。將除塵裝置捕獲的飛灰改性后再次投入煙氣提高對汞吸附率，Owens最早提出了利用飛灰實(shí)現(xiàn)對重金屬污染物的脫除，美國DOE的EPRI的結(jié)果顯示，燃煤煙氣飛灰最高能夠捕獲煙氣中48%的汞[32]。捕獲了汞的飛灰作為建材等后續(xù)的使用受到了限制。

鈣基類物質(zhì)(CaO, Ca(OH)2, CaCO3)最初作為脫硫劑應(yīng)用爐內(nèi)噴鈣或者干法、半干法煙氣脫硫工藝。鈣基吸收劑來源廣，容易獲取，在煙氣脫硫領(lǐng)域有廣泛使用。美國EPA研究發(fā)現(xiàn)，CaO, Ca(OH)2均對Hg2+有較高的吸附率，其中Ca(OH)2對HgCl2的吸附率能夠達(dá)到85%[33]，但對煙氣中最難脫除的Hg0，吸附率很小。與鈣基類物質(zhì)相似，同樣儲量豐富、廉價易得的礦石類材料(沸石、高嶺土、膨潤土、蛭石、礬土等)經(jīng)過特定的改性處理后均能吸附煙氣中的汞[34]。

貴金屬吸附劑：使用金，銠，鈀與Hg0形成合金來捕獲煙氣中的汞,然后通過高溫分離，從而實(shí)現(xiàn)貴金屬的循環(huán)利用和汞的回收。

磁性吸附劑：楊士建等[35]用鈦、釩、錳摻雜磁赤鐵礦得到的吸附劑在200～250 ℃對Hg0具有較好的吸附氧化能力，該方法最大的的特點(diǎn)是能夠通過磁選實(shí)現(xiàn)吸附劑與飛灰的分離。

納米材料：孔等[36]研究了納米Fe2O3和納米Fe2O3-SiO2的捕獲活性。Li等[36]合成了SiO2-TiO2和SiO2-V2O5-TiO2納米復(fù)合汞吸附劑。

4.3其他方法

溶液吸收法：將煙氣與O2、KMnO4、K2Cr2O7、K2S2O8等氧化劑或者絡(luò)合劑的溶液接觸，將煙氣中的汞吸收下來。

光催化：利用紫外光照射TiO2發(fā)生光催化氧化作用，從而將Hg0氧化為易于脫除得到Hg2+。Lee等發(fā)現(xiàn)在紫外光照射下TiO2的Hg0的氧化效率最高達(dá)到98%。

5　結(jié)　語

原煤脫汞和燃燒中脫汞受煤種影響、操作難度大，經(jīng)濟(jì)上不可行。與之相比，煙氣脫汞是一條行之有效的控制燃煤煙氣汞排放的途徑。

利用已有的除塵、脫硫、脫硝等煙氣凈化設(shè)備協(xié)同脫除煙氣中的汞是目前控制燃煤汞排放的首選方案，特別是SCR脫硝技術(shù)與目前普遍使用的濕法脫硫技術(shù)結(jié)合，能夠達(dá)到非常高的汞脫除率。但易受已有的設(shè)備條件限制且捕獲下來的汞有二次釋放的問題，需要進(jìn)一步富集處理。

單獨(dú)脫汞針對性強(qiáng)，不受其他因素干擾，能夠?qū)崿F(xiàn)更深度的脫汞。活性炭吸附法是目前最成熟的單獨(dú)脫汞工藝，有非常好的應(yīng)用前景，隨著將來更為嚴(yán)格的排放標(biāo)準(zhǔn)的出臺，單獨(dú)脫汞將成為今后燃煤煙氣脫汞的首選方案。

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Research Status and Prospect of Mercury Removal in Coal-fired Fue Gas

HOUQi-xiong1，HUANGZhang-gen2，CUIYan2,HUTuo-ping1

(1 North university of China, Shanxi Taiyuan 030051；2 Shanxi Institute of Coal Chemistry, Chinese Academy of Science, Shanxi Taiyuan 030001, China)

The mercury of coal-fired flue gas is one of the largest proportion emission source of mercury pollution in china at present, the hazard of mercury pollution, the transformation and migration of mercury in coal and the current situation of coal-fired mercury emission were introduced in this investigation. Additional, the technology of mercury control at home and abroad, including mercury removal from raw coal, mercury removal during combustion and flue gas demercuration, were reviewed in detail, especially the flue gas demercuration technology. Furthermore, the flue gas purification equipment and their relatively demercuration technologies, carbon-based and non-carbon-based materials used for adsorb the mercury were analyzed, including the principles of physicochemical and the feature of the mercury removal technology. Finally, the technical problem and their prospects were also discussed.

coal-fired flue gas; mercury removal; adsorption; oxidation; element mercury

侯啟雄(1986-)，男，碩士，主要從事燃煤煙氣中汞的脫除。

黃張根(1974-)，男，研究員，主要從事燃煤煙氣污染物的一體化脫除。

X511

A

1001-9677(2016)08-0030-04