張 滕　王勇梅　彭昌盛,2　袁合濤

(1.中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院， 山東　青島　266100；

2. 海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 山東　青島　266100)

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染料廢水的處理方法及研究進(jìn)展*

張 滕1王勇梅1彭昌盛1,2袁合濤1

(1.中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院， 山東青島266100；

2. 海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 山東青島266100)

摘要：染料工業(yè)的迅猛發(fā)展使得染料廢水的排放量日益增加，對(duì)環(huán)境和人體健康構(gòu)成了極大的危害。因此尋找有效的方法處理染料廢水尤為必要。本文綜述了三種處理染料廢水的基本方法，即物理法、化學(xué)法、生物法，其中重點(diǎn)闡述了物理法和化學(xué)法，并對(duì)染料廢水處理的研究趨勢進(jìn)行了展望。

關(guān)鍵詞：染料廢水；物理法；化學(xué)法；生物法

我國是染料生產(chǎn)大國，僅2010年產(chǎn)量達(dá)75.6萬t，居世界產(chǎn)量之首，然而每生產(chǎn)1 t染料，會(huì)產(chǎn)生744 m3廢水[1]?，F(xiàn)階段我國對(duì)染料廢水的處理深度還不夠，每年會(huì)有大量染料或染料中間體直接排入水體中。染料廢水具有組成成分穩(wěn)定、色度高、有機(jī)物濃度高、難生物降解、水質(zhì)和水量變化大等特點(diǎn)，屬于難治理的廢水之一[2]。 由于大部分染料的化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，且具有致癌、致畸和致突變性，對(duì)人類健康和其它生物生長造成嚴(yán)重危害[3]。因此有必要尋找有效的方法來處理染料廢水。

自染料生產(chǎn)應(yīng)用以來，如何對(duì)染料廢水進(jìn)行有效的預(yù)處理和深度處理引起眾多學(xué)者的關(guān)注。去除廢水中染料的基本方法有物理法、化學(xué)法和生物法。本文對(duì)近年來使染料廢水降解和脫色的三種基本方法進(jìn)行綜述，分析了各種方法的優(yōu)缺點(diǎn)，并對(duì)染料廢水處理的研究趨勢進(jìn)行了展望。

1物理法

1.1吸附法

吸附法是利用吸附劑的多孔性或吸附劑表面的活性，將溶液中的污染物吸附在固體孔內(nèi)或表面而將其去除的一種物理方法[4]。吸附法的應(yīng)用范圍廣，具有吸附劑來源廣泛、種類多、吸附效率高、方法簡單易行且能夠選擇性的富集某些化合物等特點(diǎn)。目前用于處理染料廢水的吸附劑的種類主要有活性炭、樹脂、天然礦物和各種廢棄物等。

活性炭的表面和內(nèi)部有許多孔，為多孔性物質(zhì)。具有比表面積大，去除能力高，能選擇性的去除染料的特點(diǎn)。Umar Isah A等[5]用椰子殼制備的活性炭對(duì)只含有活性藍(lán)19染料的廢水進(jìn)行處理。試驗(yàn)表明此種材料對(duì)染料的吸附是自發(fā)進(jìn)行的，且吸附作用主要為化學(xué)吸附。Pejman Hadi 等[6]將廢舊輪胎活化為活性炭用于處理亞甲基藍(lán)染料，研究發(fā)現(xiàn)此種活性碳對(duì)亞甲基藍(lán)的處理效果優(yōu)于商業(yè)活性炭Calgon F400。由于一般活性炭的吸附量有限，再生難度大，再生成本高，限制了它的廣泛使用。因此研制高吸附量、易再生的活性炭是活性炭的研究趨勢。

20世紀(jì)后期，隨著各種新型樹脂的成功研發(fā)，樹脂被大量地用于化工廢水的處理中[7-8]。樹脂為多孔海綿狀的熱固性高分子材料，比表面積大，可達(dá)800 m2/g。具有去除效率高、實(shí)用性強(qiáng)、應(yīng)用范圍廣等特點(diǎn)，且樹脂脫附再生容易。陸朝陽等[9]將自制的大孔樹脂去除分散藍(lán)NKF生產(chǎn)廢水，試驗(yàn)條件下，COD去除率大于90%，樹脂容易再生，脫附率達(dá)98%以上。Luis Gustavo T 等[10]將離子交換樹脂XAD-2和XAD-4用表面活性劑十二烷基硫酸鈉修飾，分別處理廢水中的孔雀石綠和甲基綠，取得了很好的去除效果，吸附機(jī)理為物理吸附。

由于實(shí)際染料廢水的成分復(fù)雜、色度高、酸(堿)性強(qiáng)，因此并不是所有的染料廢水都可用樹脂吸附法處理。對(duì)于較難處理的染料廢水，樹脂吸附法需要與其他方法聯(lián)合使用，方能使廢水完全凈化。

我國天然礦物儲(chǔ)量豐富，開采簡單，價(jià)廉易得。Krishna G 等[11]研究發(fā)現(xiàn)經(jīng)H2SO4改性的高嶺土和蒙脫石都可以用于去除廢水中的羅丹明B染料，同時(shí)該過程存在物理吸附與化學(xué)吸附。Ari Rahman 等[12]研究了不同的黏土對(duì)活性亮紅H-EGXL和活性黃H-EXL的吸附。在試驗(yàn)中滑石相對(duì)于其他黏土對(duì)兩種染料的吸附容量最高。在應(yīng)用天然礦物時(shí)，如何有效處理吸附飽和后的吸附劑是科研工作者應(yīng)該考慮的問題。

我國是一個(gè)人口大國，每天都會(huì)產(chǎn)生大量的廢棄物，如粉煤灰、木屑、果皮等，對(duì)這些廢棄物進(jìn)行利用，可以實(shí)現(xiàn)以廢治廢。Flávio André Pavan 等[13]用固體廢棄物水果皮作為一種吸附劑去除亞甲基藍(lán)染料，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)亞甲基在堿性環(huán)境下更易吸附于水果皮上。由于有些廢棄物中通常含有重金屬等污染物，在使用廢棄物的過程中要調(diào)節(jié)合適的反應(yīng)條件，防止污染物溶出[14]。

吸附法具有成本低、成效快等優(yōu)點(diǎn)，適用于小規(guī)模企業(yè)的染料廢水處理，但由于吸附法只是將染料吸附在吸附劑上，不能破壞染料分子結(jié)構(gòu)，故其適合染料廢水的前期處理。

1.2萃取法

萃取法主要是利用萃取劑與水不互溶，與染料互溶的特點(diǎn)，將大部分染料轉(zhuǎn)移到萃取劑中，從而去除廢水中的染料。通過萃取法可富集染料，得到的染料通過進(jìn)一步處理可以回收并重復(fù)利用。王先鋒等[15]采用萃取法對(duì)酸性大紅G模擬廢水進(jìn)行處理，研究發(fā)現(xiàn)該方法對(duì)染料的萃取率達(dá)94%以上。EI-Ashtoukhy等[16]從水溶液中萃取亞甲基藍(lán)，在最佳條件下染料的萃取率為100%。

對(duì)于成分復(fù)雜的染料廢水的處理，對(duì)萃取劑的要求較高，增加了處理費(fèi)用，因此高效、低成本萃取劑的研制是以后萃取法處理廢水的重點(diǎn)。同時(shí)，不同萃取劑在水中皆有一定的溶解度，使得處理后的水質(zhì)難以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)，因此萃余液有必要用其他方法進(jìn)一步深化處理。

1.3膜分離法

膜分離法主要是利用膜對(duì)溶液中的不同分子的選擇性分離作用，對(duì)染料廢水進(jìn)行處理。通過該方法可以分離染料分子與水分子，從而富集染料，使得廢水BOD/COD>0.3，提高了染料廢水的可生化性。膜分離法被認(rèn)為是一種同時(shí)具有高效分離、濃縮、提純?nèi)玖虾蛢艋瘡U水功能的方法，具有可高效分離染料、工藝流程簡單、不破壞環(huán)境、操作管理方便等優(yōu)點(diǎn)。用于染料廢水處理的膜分離法主要分為超濾、納濾和反滲透三種。

劉恩華等[17]采用管式超濾和納濾技術(shù)處理分散染料研磨鍋沖洗水，取得了較好的去除效果。Dong Yanan等[18]研究發(fā)現(xiàn)負(fù)載粉末活性炭的超濾膜可高效處理橙黃G染料，主要是由于改進(jìn)后的超濾過程，不僅利用了微孔膜的高滲透流量，同時(shí)活性炭對(duì)染料分子的高吸附能力大大促進(jìn)了這一過程。

由于膜分離法具有濃差極大和膜易發(fā)生堵塞的問題，致使運(yùn)行中的滲透通過量隨時(shí)間的增加而減少。該方法需對(duì)膜進(jìn)行定期的化學(xué)清洗及經(jīng)常更換膜，但膜的價(jià)格較貴，從而導(dǎo)致處理廢水的費(fèi)用高，使得該方法在染料廢水行業(yè)的大規(guī)模應(yīng)用受阻。

1.4磁分離法

磁分離法是近年來興起的一種新型水處理方法，并得到廣大研究人員的青睞。該方法主要是利用污染物的凝聚性和對(duì)污染物的加種性。凝聚性是指在磁場的作用下，具有鐵磁性或順磁性的污染物聚集成較大的粒子從水中去除[1]；加種性是借助外部的磁性種子，以增強(qiáng)非磁性污染物的磁性而便于去除污染物[1]。張秀蓉等[19]研究發(fā)現(xiàn)負(fù)載磁性粒子的氧化石墨烯對(duì)自來水中的陰離子染料剛果紅的最大吸附量是超純水中的2倍。 L.R. Bonetto 等[20]將磁性粒子Fe304負(fù)載在多水高嶺石上可高效去除陽離子染料甲基紫2B。

2化學(xué)法

2.1化學(xué)混凝法

化學(xué)混凝法是將混凝劑投入廢水里，使得廢水中的膠體和懸浮物失穩(wěn)、相互碰撞和附聚轉(zhuǎn)接成絮凝體，通過混凝沉淀，廢水中的污染物可被去除[21]?；炷ǖ某杀镜?，工藝流程簡單，操作管理方便。

混凝劑處理染料廢水的效果受染料自身特性影響。Jesus Beltran-Heredia[22]研究發(fā)現(xiàn)不同結(jié)構(gòu)的染料對(duì)應(yīng)的最佳混凝劑量不同。Sanghi .R等[23]用聚氯化鋁去除三種不同色度的陰離子染料，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)聚氯化鋁對(duì)含有蒽醌發(fā)色團(tuán)的活性染料的脫色效果最差。絮凝效果除受染料自身影響外，溫度、pH和Eh等環(huán)境因素也會(huì)影響混凝效果[24]。

隨著染料合成工藝的發(fā)展，不同結(jié)構(gòu)的新型染料出現(xiàn)，這為尋找適合處理它們的混凝劑增加了困難。隨著混凝法處理染料廢水的深入研究，越來越多高效的新型混凝劑將大量地用于處理工業(yè)染料廢水中。

2.2電化學(xué)法

電化學(xué)法是在特定的反應(yīng)器內(nèi)，在外加電場作用下，經(jīng)過化學(xué)反應(yīng)、電化學(xué)過程等途徑，將染料從廢水中去除的一種方法[25]。用電化學(xué)法處理染料廢水具有脫色率和COD去除率高等優(yōu)點(diǎn)，被稱為“環(huán)境友好”型技術(shù)。楊蘊(yùn)哲等[26]采用電化學(xué)法在分隔的流經(jīng)式電化學(xué)反應(yīng)器中進(jìn)行了對(duì)活性艷藍(lán)KN-R模擬廢水的脫色研究，染料廢水的脫色率達(dá)到100%。Prakash 等[27]研究了兩種活性偶氮染料深紅C-D和橙黃C-RN的電化學(xué)降解效果，在試驗(yàn)條件下，兩種染料的最大脫色率都大于97%，COD去除率為88%和82%。

電化學(xué)法應(yīng)用初期，具有能耗大、處理費(fèi)用高等問題和析氧、析氫等缺陷。近年來，針對(duì)這些缺點(diǎn)的許多新興電極材料隨之研發(fā)出來。Ali ?zcan等[28]將電化學(xué)法用于只含有堿性藍(lán)3染料的廢水處理中，其中陰極材料為碳海綿，堿性藍(lán)3的TOC去除率為91.6%。Ye Yao等[29]研究發(fā)現(xiàn)用陽極化預(yù)處理和溶膠-凝膠法制備的TiO2/Ti作為光催化氧化的電極，羅丹明B的去除率大于98%。

2.3高級(jí)氧化法

高級(jí)氧化法的本質(zhì)為羥基自由基經(jīng)過電子轉(zhuǎn)移、親電加成、脫氫反應(yīng)等路徑礦化廢水中的污染物，最后將各種有機(jī)物轉(zhuǎn)化為易生物降解的中間產(chǎn)物或CO2、H2O和其他簡單無機(jī)物。高級(jí)氧化法的種類較多，主要包括臭氧氧化法、Fenton氧化法、超臨界水氧化法、超聲氧化法等。

臭氧氧化法具有對(duì)環(huán)境友好、氧化能力強(qiáng)、反應(yīng)時(shí)間短、降解速率快等優(yōu)點(diǎn)。Erdal Kusvuran等[30]利用臭氧氧化法對(duì)孔雀石綠進(jìn)行降解研究。在10 min內(nèi)可使86%的孔雀石綠降解。趙俊娜等[31]將酸性紅B模擬廢水用臭氧氧化法處理，研究發(fā)現(xiàn)臭氧能打破酸性紅B分子中的共軛體系，使其變?yōu)闊o色。臭氧氧化法對(duì)偶氮染料有很好的脫色效果，選擇性高，但用于制備臭氧的電能消耗大，成本高，臭氧與系統(tǒng)接觸效率低，在實(shí)際工程應(yīng)用中常與其他方法聯(lián)合使用。

Fenton氧化法是H2O2在鐵離子的催化作用下生成羥基自由基，羥基自由基可以氧化有機(jī)高分子物質(zhì)，使難降解的有機(jī)物被氧化成有機(jī)小分子物質(zhì)或無機(jī)物，進(jìn)而使染料降解脫色。該方法反應(yīng)條件不苛刻，設(shè)備簡單，可去除多種有機(jī)物。Sun Shengpeng 等[32]研究發(fā)現(xiàn)Fenton體系對(duì)橙G的脫色率可達(dá)94.6%。Kang S F等[33]利用Fenton氧化法處理含染料的合成纖維廢水，即使H2O2和Fe2+的量少，但反應(yīng)時(shí)間為5 min時(shí)，該方法仍可使90%的染料脫色。Fenton法處理廢水存在反應(yīng)時(shí)間長，過量Fe2+將造成二次污染，成本高等問題，因此需與其他方法組合，可有效處理毒性大、生物難降解的有機(jī)廢水，縮短反應(yīng)時(shí)間，顯著減少費(fèi)用。

超臨界水氧化法是使水處于臨界狀態(tài)，作為介質(zhì)將水中染料氧化分解的方法。超臨界水氧化法可以使有機(jī)物完全轉(zhuǎn)化，可以回收熱能，反應(yīng)時(shí)間短，并且可處理各種有毒有害物質(zhì)。Zhang Jie等[34]將超臨界水氧化法用于退漿廢水的處理，TOC去除率為98.25%。由于反應(yīng)條件為高溫高壓，使得處理成本高，因此需研制既穩(wěn)定又具有活性的催化劑方可以解決這些問題。

超聲氧化法形成聲空化效應(yīng)，從而產(chǎn)生的高溫高壓使空化氣泡內(nèi)的氣體分子解離形成自由基，最后發(fā)生超聲化學(xué)反應(yīng)，氧化分解有機(jī)物。超聲氧化法應(yīng)用前景廣闊，是一種清潔水處理方法。該方法處理染料廢水時(shí)反應(yīng)條件不苛刻，反應(yīng)時(shí)間短，適用于多種化合物的氧化處理，可以單獨(dú)用于廢水處理或與其他方法組合。Nilsun H Ince等[35]研究發(fā)現(xiàn)超聲氧化法對(duì)染料的降解效果受pH和染料性質(zhì)的影響。Zhou XianJiao等[36]采用超聲波輔助臭氧氧化法降解三苯甲烷染料，發(fā)現(xiàn)采用該種方法可以增加染料的降解率。

3生物法

生物法處理染料廢水的實(shí)質(zhì)是生物菌體對(duì)染料的絮凝、吸附和降解作用，將染料從廢水中分離或?qū)⑵滢D(zhuǎn)化為中間產(chǎn)物或簡單無機(jī)物。由于生物法處理廢水具有費(fèi)用低、無二次污染、操作管理簡便等優(yōu)點(diǎn)，因此國內(nèi)外學(xué)者對(duì)其進(jìn)行了大量研究。生物法主要包括好氧生物法[37]、厭氧生物法[38]和好氧-厭養(yǎng)生物法[39]3種。

現(xiàn)代染料廢水中的有機(jī)物成分復(fù)雜，生物難降解，因此采用單一生物法處理含染料的廢水效率低。生物強(qiáng)化技術(shù)逐漸得到研究者的重視并得到廣泛的研究。微生物的高效化與固定化是生物強(qiáng)化技術(shù)的兩種方法。微生物的高效化是利用自然界中或人工構(gòu)建的高效脫色工程菌處理染料，以提高廢水中染料的去除率。目前，已經(jīng)研究的高效脫色菌包括細(xì)菌、真菌等。謝學(xué)輝等[40]將篩選馴化出的混合菌群用于活性黑5染料的去除，結(jié)果表明：混合菌群對(duì)該染料的脫色率大于84%，且其具有一定耐鹽能力。微生物的固定化是將高效脫色菌負(fù)載于特定載體的表面，降低了高效脫色菌的流失率，因此可提高染料的去除率。

4結(jié)語

物理法、化學(xué)法和生物法可有效降低廢水中的染料濃度，減輕染料廢水對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體的危害。各種處理方法均有各自的優(yōu)點(diǎn)和局限性。隨著各種新型染料的出現(xiàn)及應(yīng)用，染料廢水的成分越來越復(fù)雜、加之處理成本的限制，多種方法的聯(lián)合使用或研究新技術(shù)將成為染料廢水處理的趨勢。

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Review on the treatment of dye wastewater

Zhang Teng1, Wang Yongmei1, Peng Changsheng1,2, Yuan Hetao1

(1.College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China; 2. Key Laboratory of Marine Environmental Science and Ecology, Ministry of Education, Qingdao 266100, China)

Abstract:The rapid development of dyestuff industry makes the emissions of the dye wastewater increase, posing a great threat to the environment and human health. So it is important to look for effective methods to clean dye wastewater. The basic treatment methods for dye wastewater were reviewed. The treatment methods for dye wastewater included physical method, chemical method and biological method. The physical method and chemical method are introduced in detail in this paper. These methods can provide theoretical and technical guidance for the industrial dye wastewater treatment. And the research trends of the treatment of dye wastewater were prospected.

Keywords:dye wastewater; physical method; chemical method; biological method

中圖分類號(hào)：X788

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

作者簡介：張滕，女，1990年生，碩士研究生，研究方向：水污染控制與工程。E-mail：m18300208951@163.com通訊作者： 彭昌盛，男，1972年生，副教授，研究方向：水污染控制與工程。E-mail：cspeng@ouc.edu.cn

收稿日期：2015-08-13；2015-11-12修回

* 環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題基金(SKLECRA2013OFP12)