莊 壯，匡建平,，雍曉靜，梁 健，羅春桃，張世程

（1.神華寧夏煤業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司煤制油化工研發(fā)中心 研發(fā)中心，寧夏 銀川 750411；2.中國船舶重工集團(tuán)公司第七一一研究所 ，上海 201108）

開發(fā)應(yīng)用

不同液相孔徑對(duì)MTP反應(yīng)器噴嘴霧化性能的影響

莊 壯1，匡建平1,2，雍曉靜1，梁 健2，羅春桃1，張世程2

（1.神華寧夏煤業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司煤制油化工研發(fā)中心 研發(fā)中心，寧夏 銀川 750411；2.中國船舶重工集團(tuán)公司第七一一研究所 ，上海 201108）

MTP反應(yīng)器噴嘴是雙通道外混合式霧化噴嘴，其液相孔直徑能夠影響噴嘴的霧化性能，尤其影響到索泰爾平均粒徑和粒徑分布等相對(duì)應(yīng)的性能。設(shè)計(jì)不同直徑的液相孔，利用N2–H2O模擬系統(tǒng)，通過“冷模”實(shí)驗(yàn)，考察了不同液相孔直徑下MTP反應(yīng)器噴嘴液相流量與壓差的關(guān)系，研究了不同氣液質(zhì)量比下液相孔直徑與索泰爾平均粒徑、粒徑分布之間的關(guān)系。結(jié)果表明，當(dāng)氣液質(zhì)量比介于8.70～20.32之間時(shí)，索泰爾平均直徑隨液相孔徑的增加先降低后增加，其變化范圍介于0.2～2.6μm之間。一次霧化后，噴嘴粒徑分布隨著液體質(zhì)量流量增加逐漸變寬；二次霧化對(duì)應(yīng)粒徑分布介于5.1～48.8μm之間。

甲醇；丙烯；MTP反應(yīng)器；外混合式；霧化噴嘴；索泰爾平均粒徑；氣液比

以煤或天然氣為原料生產(chǎn)低碳烯烴的技術(shù)是由合成氣制備、甲醇合成、甲醇制烯烴、烯烴聚合等多個(gè)反應(yīng)單元組成[1-3]。在眾多的反應(yīng)單元中，甲醇制低碳烯烴過程是實(shí)現(xiàn)由煤炭或天然氣轉(zhuǎn)化為聚合材料的核心步驟和技術(shù)關(guān)鍵。目前，國內(nèi)外主要的甲醇制低碳烯烴技術(shù)主要有UOP/Hydro的MTO技術(shù)[4-9]、Lurgi的MTP技術(shù)[10-15]和中科院大連化學(xué)物理研究所的DMTO技術(shù)[16-21]等。其中，Lurgi的MTP技術(shù)是以改性ZSM-5分子篩為催化劑，通過側(cè)線二甲醚/甲醇/水蒸氣、頂部循環(huán)烴進(jìn)料的形式，在多段冷激式固定床反應(yīng)器內(nèi)實(shí)現(xiàn)主產(chǎn)丙烯、副產(chǎn)混合芳烴和LPG的目標(biāo)[22-25]。

與流化床反應(yīng)器相比，固定床反應(yīng)器是一種應(yīng)用廣泛的氣固非均相催化反應(yīng)器，其具有催化劑不易磨損，可用較少的催化劑用量和較小容積的反應(yīng)器獲取較大生產(chǎn)能力的特點(diǎn)[26-27]。其中，Lurgi采用的固定床反應(yīng)器屬于多段冷激式絕熱反應(yīng)器，反應(yīng)器內(nèi)動(dòng)量傳遞、質(zhì)量傳遞、熱量傳遞與催化反應(yīng)呈現(xiàn)非線性關(guān)系，使得催化床層內(nèi)濃度分布、溫度分布及流量分布能夠直接影響到氣相產(chǎn)物組成及其選擇性等；而且，各級(jí)催化床層對(duì)應(yīng)的溫度分布與控制是多段固定床首要關(guān)注的，尤其隨著反應(yīng)器內(nèi)催化劑逐漸運(yùn)行至末期。

霧化噴嘴是MTP固定床反應(yīng)器內(nèi)的核心內(nèi)構(gòu)件，既可作為反應(yīng)物進(jìn)料系統(tǒng)用于分配反應(yīng)器內(nèi)的氣相反應(yīng)物，又可作為激冷系統(tǒng)用于降低上一級(jí)催化床層出口溫度，同時(shí)能夠強(qiáng)化反應(yīng)器內(nèi)的傳質(zhì)與傳熱過程，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)催化反應(yīng)物的分配與床層溫度的控制[28-29]。然而，MTP反應(yīng)器噴嘴系雙通道外混合式霧化噴嘴，其側(cè)線冷態(tài)反應(yīng)物料，即側(cè)線液相反應(yīng)物和側(cè)線氣相反應(yīng)物，分別經(jīng)過霧化噴嘴的內(nèi)孔道和外孔道噴至對(duì)應(yīng)催化床層。本文以不同液相孔徑的MTP反應(yīng)器噴嘴為研究對(duì)象，以N2和H2O作為模擬介質(zhì)，利用“冷?！睂?shí)驗(yàn)[31-32]，考察了不同液相孔直徑下質(zhì)量流量與壓差之間的關(guān)系，研究了不同氣液比下液相孔直徑與索泰爾平均粒徑（SMD）、粒徑分布（PSD）之間的關(guān)系。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

MTP反應(yīng)器霧化噴嘴結(jié)構(gòu)示意圖參見專利[32-33]。如專利所述，高速流動(dòng)的側(cè)線氣相反應(yīng)物在氣相通道內(nèi)呈現(xiàn)射流狀再由外孔道噴出，相對(duì)氣相反應(yīng)物而言，側(cè)線液相反應(yīng)物體由液相管線進(jìn)入內(nèi)孔道低速流出，最終兩股反應(yīng)物料在噴嘴外膨脹、剪切，形成均勻混合的錐形分布場(chǎng)。在MTP反應(yīng)器內(nèi)，側(cè)線氣相反應(yīng)物主要是二甲醚（DME）和甲醇（MeOH）的混合氣體，側(cè)線液相反應(yīng)物則為H2O、MeOH和DME的混合液體。實(shí)驗(yàn)選用N2和H2O作為氣相反應(yīng)物和液相反應(yīng)物的模擬介質(zhì)，用于測(cè)試不同液相孔徑對(duì)應(yīng)的MTP反應(yīng)器噴嘴的霧化性能。實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1所示，主要由高壓水泵、液相進(jìn)料管線、氣相進(jìn)料管線、流量控制系統(tǒng)、壓力控制系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集與分析系統(tǒng)、實(shí)驗(yàn)臺(tái)架等組成。實(shí)驗(yàn)時(shí)霧化噴嘴固定于實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上方，距離試管口2.1m，待氣液相進(jìn)料穩(wěn)定后，利用高清照相機(jī)對(duì)液相霧化過程進(jìn)行拍照和攝像，利用Gimp2.8.10軟件分析霧化角度，重復(fù)拍照10次，取平均值；利用Mastersizer 2000型激光粒度儀收集數(shù)據(jù)，經(jīng)分析后獲得液滴的索泰爾平均直徑和粒徑分布，重復(fù)測(cè)量10次平均粒徑，取平均值。

圖1 MTP反應(yīng)器噴嘴霧化性能測(cè)試裝置示意圖Fig.1 Schematics of experimental setup for testing the spraying properties of nozzles in MTP reactor

1.2 實(shí)驗(yàn)條件

表1 不同液相孔徑對(duì)應(yīng)MTP反應(yīng)器噴嘴尺寸Table 1 Parameters of spraying nozzles in MTP reactor corresponding to different liquid-phase feeding pores

針對(duì)不同氣相與液相設(shè)計(jì)進(jìn)料量與壓力數(shù)據(jù)，實(shí)驗(yàn)以氣相（G）或液體（L）質(zhì)量流量為基準(zhǔn)，分別選取60%、80%、100%、120%和140%開展噴嘴的霧化性能實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)選取5類不同液相孔徑的霧化噴嘴，具體尺寸如表1所示。氣相流體對(duì)應(yīng)孔道結(jié)構(gòu)與尺寸并未調(diào)整，從而確保所有測(cè)試過程中氣相流通截面積和流速保持不變。

2 結(jié)果與討論

2.1 流量特性曲線

圖2是不同液相孔徑對(duì)應(yīng)MTP反應(yīng)器噴嘴液相質(zhì)量流量與壓差的變化曲線，其中1#、2#、3#、4#和5#分別對(duì)應(yīng)液相孔徑為0.6mm、0.7mm、0.8mm、0.9mm和1.0mm的噴嘴。由于噴嘴的液相出口孔徑存在差異，1#噴嘴出口孔徑最小，5#噴嘴出口孔徑最大。因此，在相同的壓差下，為了達(dá)到液相的霧化效果，1#噴嘴所需流量最小，而5#噴嘴所需流量最大，說明噴嘴液相孔徑尺寸對(duì)噴嘴的液相流量產(chǎn)生較大的影響。

圖2 不同液相孔徑對(duì)應(yīng)MTP反應(yīng)器噴嘴液相質(zhì)量流量與壓差的變化曲線Fig.2 Liquid flow rate of spraying nozzles in MTP reactor vs pressure differential corresponding to different liquid-phase pores

2.2 索泰爾平均粒徑（SMD）的變化

對(duì)于MTP反應(yīng)器噴嘴而言，液相單獨(dú)進(jìn)入內(nèi)噴嘴后實(shí)現(xiàn)的霧化為一次霧化，而氣液同時(shí)通過內(nèi)、外噴嘴后實(shí)現(xiàn)的霧化為二次霧化。圖3為MTP反應(yīng)器噴嘴一次霧化后不同液相孔徑對(duì)應(yīng)索泰爾平均粒徑的變化曲線。如圖所示，在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，液相孔徑對(duì)一次霧化后的SMD直徑具有顯著的影響，即同一液相孔徑下，SMD直徑隨著液相質(zhì)量流量的增加而逐漸降低，其變化范圍介于9～19μm之間；同一液相質(zhì)量流量下，液相孔徑介于0.6～0.9mm之間的霧化噴嘴，其對(duì)應(yīng)SMD直徑與液相孔徑之間的關(guān)系是單調(diào)遞減的，而當(dāng)液相孔徑增至1.0mm后，霧化噴嘴的SMD直徑隨之略有增加，但其變化范圍介于30～38μm之間。

圖3 MTP反應(yīng)器噴嘴一次霧化后不同液相孔徑對(duì)應(yīng)索泰爾平均粒徑的變化曲線Fig.3 Curves of SMD of spraying nozzles in MTP reactor corresponding to different liquid-phase pores after primary atomization

圖4 MTP反應(yīng)器噴嘴二次霧化后不同液相孔徑對(duì)應(yīng)索泰爾平均粒徑的變化曲線Fig.4 Curves of SMD of spraying nozzles in MTP reactor corresponding to different liquid-phase pores after secondary atomization

MTP反應(yīng)器噴嘴二次霧化后，當(dāng)氣液比（G/L，質(zhì)量比）介于8和21之間，液相孔徑尺寸與索泰爾平均粒徑的關(guān)系如圖4所示，其中保持氣相質(zhì)量流量為100%，液相質(zhì)量流量從60%增至140%。由圖可知，當(dāng)液相孔徑不變時(shí)，隨著氣液比從8.70增加到20.31，即液相質(zhì)量流量從140%降至60%，SMD直徑逐漸減小，其變化范圍介于0.2～2.6μm之間；當(dāng)氣液比不變時(shí)，二次霧化對(duì)應(yīng)的SMD直徑隨著液相孔徑的增加呈先降低后增加的趨勢(shì)，其變化范圍介于3.7～6.2μm之間。

2.3 粒徑分布（PSD）的變化

圖5為MTP反應(yīng)器噴嘴一次霧化后不同液相孔徑對(duì)應(yīng)粒徑分布圖。由圖可知，隨著液體質(zhì)量流量從60%增至140%，1#到5#噴嘴粒徑分布逐漸變寬。1#噴嘴液相流量為60%時(shí)，其粒徑介于111.5～201.4μm之間，當(dāng)流量增至140%后，粒徑介于20.1～323μm之間變化；2#噴嘴液相流量為60%時(shí)，其粒徑介于93.5～226.6μm之間，當(dāng)流量增至140%后，粒徑介于38.5～323μm之間變化；3#噴嘴液相流量為60%時(shí)，其粒徑介于78.3～255μm之間，當(dāng)流量增至140%后，粒徑介于36.3～323μm之間變化；4#噴嘴液相流量為60%時(shí)，其粒徑介于78.3～226.6μm之間，當(dāng)流量增至140%后，粒徑介于22.6～287μm之間變化；5#噴嘴液相流量為60%時(shí)，其粒徑介于61.8～255μm之間，當(dāng)流量增至140%后，粒徑介于28.7～287μm之間變化。

圖5 MTP反應(yīng)器噴嘴一次霧化后不同液相孔徑對(duì)應(yīng)粒徑分布圖Fig.5 Curves of PSD of spraying nozzles in MTP reactor corresponding to different liquid-phase pores after primary atomization

圖6是MTP反應(yīng)器噴嘴二次霧化后不同液相孔徑對(duì)應(yīng)粒徑分布圖。如圖所示，1#噴嘴粒徑分布介于 5.1～38.5μm之間，2#噴嘴粒徑介于 9.9～48.8μm之間，3#噴嘴粒徑介于5.1～38.5μm之間，4#噴嘴粒徑介于5.1～40.8μm之間，5#噴嘴粒徑介于8.8～43.3μm之間。

圖6 MTP反應(yīng)器噴嘴二次霧化后不同液相孔徑對(duì)應(yīng)粒徑分布圖Fig.6 Curves of PSD of spraying nozzles in MTP reactor corresponding to different liquid-phase pores after secondary atomization

3 結(jié)論

(1)一次霧化后，保持液相孔徑不變，SMD直徑隨著液相流量的增加而逐漸減小，其變化范圍為9～19μm；保持液相流量不變，SMD直徑隨著液相孔徑的增加呈先遞減后遞增的趨勢(shì)，其對(duì)應(yīng)變化范圍為30～38μm。

(2)二次霧化后，保持液相孔徑不變，SMD直徑隨著氣液質(zhì)量比的增加而逐漸降低，其變化范圍介于0.2～2.6μm之間；保持氣液比不變，SMD直徑隨液相孔徑的增加先降低后增加，其變化范圍為3.7～6.2μm。

(3)MTP反應(yīng)器噴嘴一次霧化后粒徑分布隨著液體質(zhì)量流量增加逐漸變寬，當(dāng)由一次霧化變成二次霧化，粒徑分布介于5.1～48.8μm之間。

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Effect of liquid-phase pore diameters on atomization performance of spraying nozzles in MTP reactor

ZHUANG Zhuang1,KUANG Jian-ping1,2,YONG Xiao-jing1,LIANG Jian2,LUO Chun-tao1,ZHANG Shi-cheng2
(1.Research and Development Division,Shenhua Ningxia Coal Industry Group Co.,Ltd.,Yinchuan 750411,China; 2.Energy Source Equipment Division,Shanghai Marine Diesel Engine Research Institute,Shanghai 201108,China)

Spraying nozzles orderly distributed in Methanol-to-Propylene (MTP)reactor are outside-atomization atomizers with two channels for feeding different reactants,and their atomization performance is largely affected by the sizes of liquid-phase pore diameters,especially the Sauter mean diameter(SMD)and particle size distribution (PSD).The nozzles designed with different pore diameters were investigated by cold model experiments selected with a nitrogen-water system to find the relationships between liquid mass flow rate and pressure differential at different pore diameters and the effects of pore diameters on both SMD and PSD at different gas-liquid mass ratios(G/L).The results showed that when G/L was in 8.70 to 20.32,with the increase of pore diameters, SMDs first decreased and then increased in the range of 0.2μm to 2.6μm.PSD gradually broadened with the increase of mass flow rate after primary spraying,however,the variation of PSD corresponding to secondary spraying was between 5.1μm to 48.8μm.

methanol;propylene;MTP reactor;outside atomization;spraying nozzle;Sauter mean diameter;gas-liquid ratio

TQ221.21

：A

：1001-9219(2016)06-78-06

2016-08-02；

：國家國際科技合作專項(xiàng)項(xiàng)目（2015DFA40660），寧夏回族自治區(qū)寧東能源化工基地科技創(chuàng)新項(xiàng)目（2014NDKJ100），中國科學(xué)院2014年度“西部之光”人才培養(yǎng)計(jì)劃；

：莊壯(1979-)，男，博士，工程師，E-mail：zhuangzhuang-p@163.com。