黃倩茹， 陳洲洋， 黃振山， 王劍斌， 張?jiān)倮?樊青娟， 魏在山

(中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣東省環(huán)境污染控制與修復(fù)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510275)

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基于硝化反硝化的膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝研究

黃倩茹， 陳洲洋， 黃振山， 王劍斌， 張?jiān)倮?樊青娟， 魏在山*

(中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣東省環(huán)境污染控制與修復(fù)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510275)

摘要：氮氧化物是形成酸雨、光化學(xué)煙霧污染、臭氧層破壞和城市灰霾天氣等一系列環(huán)境問(wèn)題的重要根源.文章結(jié)合課題組研究結(jié)果，介紹了空氣介質(zhì)下膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝的性能、微生物群落、硝化反硝化煙氣脫硝作用，建立了膜生物反應(yīng)器傳質(zhì)與硝化反硝化耦合作用動(dòng)力學(xué)模型；基于硝化反硝化的復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器處理模擬煙氣的性能和含氧量的影響，為建立基于硝化反硝化的膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝的污染控制策略提供科學(xué)依據(jù)，具有潛在的應(yīng)用價(jià)值.

關(guān)鍵詞：氮氧化物； 硝化； 反硝化； 膜生物反應(yīng)器； 復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器

氮氧化物是形成酸雨、光化學(xué)煙霧污染、臭氧層破壞和灰霾等一系列環(huán)境問(wèn)題的重要根源之一，其轉(zhuǎn)化產(chǎn)物硝酸鹽更是參與PM2.5的二次粒子的形成[1].2014年我國(guó)氮氧化物排放總量高達(dá)2 078萬(wàn)t. 我國(guó)東部地區(qū)二氧化氮濃度增加量明顯高于世界其他地區(qū)，已經(jīng)成為全球?qū)α鲗佣趸廴咀顕?yán)重的地區(qū)之一，北京、廣州、上海等特大城市也監(jiān)測(cè)到了光化學(xué)污染的發(fā)生[2].國(guó)家《“十二五”環(huán)保規(guī)劃》和《重點(diǎn)區(qū)域大氣污染防治“十二五”規(guī)劃》提出氮氧化物排放總量削減10%以上的約束性指標(biāo)[3]，因此，如何經(jīng)濟(jì)有效地控制氮氧化物的排放是我國(guó)節(jié)能減排急需解決的關(guān)鍵問(wèn)題.氮氧化物廢氣處理方法主要有選擇性催化還原(SCR)法、選擇性非催化還原(SNCR)法、吸收法、吸附法、等離子體法、生物法等.煙氣脫硝技術(shù)中SCR法所用的催化劑價(jià)格昂貴，SCR和SNCR法的運(yùn)行費(fèi)用高，而生物法具有運(yùn)行費(fèi)用低、無(wú)二次污染及易于管理等優(yōu)點(diǎn)，已成為世界工業(yè)廢氣凈化研究熱點(diǎn)[4].本文對(duì)硝化反硝化煙氣脫硝原理、膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了論述.結(jié)合本課題組研究，介紹了空氣介質(zhì)下膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝的性能、微生物群落結(jié)構(gòu)與功能、硝化反硝化煙氣脫硝作用，建立了膜生物反應(yīng)器傳質(zhì)與硝化反硝化耦合作用動(dòng)力學(xué)模型；基于硝化反硝化的復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器處理模擬煙氣的性能和含氧量的影響，為膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用奠定基礎(chǔ).

1硝化反硝化煙氣脫硝原理

1.1硝化煙氣脫硝作用

1.2反硝化煙氣脫硝作用

3HNO2→HNO2+2HNO3，

氧氣濃度是反硝化的關(guān)鍵因素[10-13].根據(jù)反硝化去除NO的動(dòng)力學(xué)研究[14]，硝酸鹽過(guò)多時(shí)會(huì)導(dǎo)致中間產(chǎn)物N2O 的積累，影響NO的去除率[15].在(50±1)℃高溫生物滴濾塔好氧反硝化處理氮氧化物[16].

1.3膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝研究進(jìn)展

傳統(tǒng)生物過(guò)(滴)濾裝置處理廢氣主要通過(guò)氣液傳質(zhì)、生物膜吸附和生化降解.NO氣體難溶于水和亨利常數(shù)低，氣液傳質(zhì)速率慢，NO去除過(guò)程屬于傳質(zhì)控制，限制了生物降解能力，導(dǎo)致脫硝量小、生物凈化裝置大(如生物濾池和生物滴濾塔等)，難以在工業(yè)應(yīng)用.為強(qiáng)化氣液NO傳質(zhì)，采用化學(xué)絡(luò)合吸收耦合生物還原法去除氮氧化物[17]3814，生物脫硝依賴于Fe(II)濃度，用鐵還原菌將Fe(III) 還原為Fe(II)[18-20]；采用Anammox結(jié)合Fe(Ⅱ)EDTA2-絡(luò)合吸收工藝脫除煙氣中的NO，研究NO絡(luò)合吸收與ANAMMOX(厭氧氨氧化)反應(yīng)的機(jī)理[21]；但絡(luò)合物再生困難，金屬絡(luò)合劑Fe(Ⅱ)EDTA消耗量過(guò)大、易被煙氣中的氧氣氧化造成失效.膜生物反應(yīng)器(Membrane biofilm reactor, MBfR)是將氣體膜分離技術(shù)與生物降解結(jié)合在一起的新型廢氣處理方法[22]，利用疏水性中空纖維膜傳質(zhì)和微生物處理廢氣中NO，氣相主體的污染物通過(guò)中空纖維膜，向液相主體一側(cè)擴(kuò)散，由于中空纖維膜具有較大的氣液界面和優(yōu)良的傳質(zhì)性能，提高了NO傳質(zhì)效果；提供較大的比表面積作為生物降解的傳質(zhì)界面，有利于微生物的增長(zhǎng)并提高單位體積的生物量，NO廢氣透過(guò)膜微孔進(jìn)入生物膜，與硝化反硝化菌接觸，可提高對(duì)NO去除效率和容積負(fù)荷率，增強(qiáng)了生物降解效果，對(duì)難溶于水的廢氣的處理有較大潛能.為提高一氧化氮?dú)怏w傳質(zhì)速率，國(guó)外采用中空纖維膜生物反應(yīng)器處理一氧化氮，在進(jìn)氣組分為15% CO2、5% O2、75%N2、100 mg/m3NO，溫度控制在20～55℃的條件下，NO的凈化效率達(dá)到了70%，而且凈化效率幾乎不受溫度的影響，在膜生物反應(yīng)器循環(huán)液中只存在9%～12%硝酸鹽由NO降解而形成，證明在系統(tǒng)中存在利用內(nèi)源碳源同時(shí)進(jìn)行硝化作用反硝化作用細(xì)菌[23].國(guó)內(nèi)聚偏氟乙烯(PVDF)中空纖維膜生物反應(yīng)器基于反硝化作用凈化一氧化氮廢氣，膜生物反應(yīng)器連續(xù)穩(wěn)定地運(yùn)行9個(gè)月，期間NO去除率維持在60%～100%，去除能力達(dá)到10～83 g/(m3·d).當(dāng)氣體停留時(shí)間為30 s、NO質(zhì)量濃度為2 680 mg/m3及pH 8時(shí)，NO的去除能力達(dá)到最大即83 g/(m3·d)，去除率為86.0%，進(jìn)氣氧氣含量應(yīng)控制在2%以下[24-25].本課題組采用中空纖維膜生物反應(yīng)器處理一氧化氮(NO)廢氣，實(shí)現(xiàn)了膜生物反應(yīng)器100 d高效穩(wěn)定運(yùn)行，閑置38 d后能在1周內(nèi)迅速恢復(fù)；膜生物反應(yīng)器對(duì)NO的凈化效率最高達(dá)93.8%，提高系統(tǒng)的NO傳質(zhì)效率，增強(qiáng)了降解效果，具有較好的抗負(fù)荷沖擊能力，能適應(yīng)非連續(xù)性生產(chǎn)的要求[26].

2膜生物反應(yīng)器硝化反硝化煙氣脫硝研究

2.1空氣介質(zhì)下膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝運(yùn)行穩(wěn)定性

本項(xiàng)目組研究的聚砜中空纖維膜生物反應(yīng)器224 d長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性如圖1所示. 第1～70天生物掛膜，NO去除效率達(dá)88.0%，聚砜中空纖維膜上生物膜已經(jīng)基本形成.第93～150天進(jìn)氣負(fù)荷由131±1 g/(m3·h) 調(diào)為177.5±2.5 g/(m3·h)，第135～150天NO基本穩(wěn)定在70.1%左右. 第151～176 天 NO進(jìn)氣負(fù)荷增大至230±15 g/(m3·h)，NO去除效率為52%～66%，膜生物反應(yīng)器系統(tǒng)不穩(wěn)定，說(shuō)明過(guò)高的進(jìn)氣負(fù)荷導(dǎo)致膜生物反應(yīng)器穩(wěn)定性變差、去除能力波動(dòng)性大，需要降低進(jìn)氣負(fù)荷才能穩(wěn)定運(yùn)行.因此第177天降低進(jìn)氣負(fù)荷為132 g/(m3·h)，第177～224天NO去除效率穩(wěn)定在80%以上[26].

圖1　膜生物反應(yīng)器長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行穩(wěn)定性

2.2膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝微生物及硝化反硝化作用

聚砜中空纖維膜生物反應(yīng)器內(nèi)參與硝化反硝化過(guò)程的微生物菌群主要有：酸桿菌門(Acidobacteriasp.)，假單胞菌屬(Pseudomonassp.)，嗜氫菌屬(Hydrogenophagasp.)，β變形桿菌屬(Betaproteobacteriumsp.).膜生物反應(yīng)器內(nèi)微生物菌群系統(tǒng)發(fā)育樹(shù)見(jiàn)圖2.酸桿菌門(Acidobacteriasp.)和β變形桿菌屬(Betaproteobacteriumsp.)主要起硝化作用，其中嗜氫菌屬(Hydrogenophagasp.)主要在氨化與氨氧化過(guò)程起作用，假單胞菌屬(Pseudomonassp.)主要為反硝化細(xì)菌，起反硝化作用.膜生物反應(yīng)器內(nèi)硝化反硝化煙氣脫硝作用如圖3所示[27].

2.3動(dòng)力學(xué)模型

2.3.1生物降解動(dòng)力學(xué)在膜生物反應(yīng)器生物處理NO氣體的過(guò)程中，NO氣體的傳質(zhì)過(guò)程和系統(tǒng)內(nèi)微生物對(duì)NO的降解同時(shí)進(jìn)行.NO的傳輸與擴(kuò)散過(guò)程主要發(fā)生在氣相與膜相，而生物降解發(fā)生在生物膜內(nèi). 假設(shè)生物膜內(nèi)微生物好氧呼吸所需的氧氣充足，微生物對(duì)基質(zhì)的利用速率以及酶反應(yīng)動(dòng)力學(xué)符合Michaelis-Menten[17]3819方程：

圖2　膜生物反應(yīng)器內(nèi)微生物菌群系統(tǒng)發(fā)育樹(shù)

圖3膜生物反應(yīng)器內(nèi)微生物群落在NO降解過(guò)程中的作用

Figure 3The function of bacteria in proposed biodegradation pathways of NO in MBfR

(1)式中：R為表觀去除速率(g/(m3·d))；Cln=(C0-Ce)/ln(C0/Ce)為對(duì)數(shù)平均質(zhì)量濃度；C0為進(jìn)氣質(zhì)量濃度(mg/m3)；Ce為出氣質(zhì)量濃度(mg/m3)；Vm為最大表觀去除速率(g/(m3·d))；Ks為表觀半飽和常數(shù)(mg/m3).

利用Lineweaver-Burk 方法計(jì)算NO的生物降解的表觀動(dòng)力學(xué)參數(shù)(圖4).通過(guò)計(jì)算可得到，NO生物降解的Ks和Vm值分別為338.4 mg/m3和4 761.9 g/(m3·d).

2.3.2膜生物反應(yīng)器NO氣體傳質(zhì)速率與硝化反硝化速率的動(dòng)力學(xué)模型本課題組建立了NO模擬

圖4　膜生物反應(yīng)器內(nèi)NO的降解速率與質(zhì)量濃度的關(guān)系

Figure 4Relationship between 1/Rs and 1/Clnof NO degradation in the MBfR

廢氣在膜生物反應(yīng)器內(nèi)的降解動(dòng)力學(xué)模型.模型假設(shè)生物膜內(nèi)NO濃度沿y方向降低，且在生物膜與營(yíng)養(yǎng)液的交界處恰好為0，且傳遞到膜相的NO通量與進(jìn)入到生物相的NO通量相等，則通過(guò)膜傳質(zhì)的NO通量與生物膜對(duì)NO的降解量相等[27].即：

(2)

(3)

式中，Ji為傳質(zhì)通量，dV為建立質(zhì)量衡算方程時(shí)的微元體積(m3)；Rs為表觀去除速率(g/(m3·d))；δ為生物膜厚度(m)；l為單根中空纖維膜的有效長(zhǎng)度(m)；d為單根中空纖維膜的直徑(m)；μmax為最大比生長(zhǎng)速率(s-1)；Y為微生物產(chǎn)率系數(shù)(g/g)；利用k=μmax/Y對(duì)原式進(jìn)行替換，則k為最大特定底物利用率.

隨著膜生物器入口NO濃度變化，NO去除負(fù)荷的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬值的結(jié)果(圖5)相符達(dá)94.2%，結(jié)果較好，建立的動(dòng)力學(xué)模型在實(shí)驗(yàn)所取濃度范圍內(nèi)的可信性，證明在較低濃度范圍內(nèi)，NO的原始負(fù)荷濃度是限制膜生物反應(yīng)器系統(tǒng)性能的最大因素.表明本模型在實(shí)驗(yàn)濃度范圍內(nèi)，模擬準(zhǔn)確度隨著NO進(jìn)氣濃度的增大而增大[27].

圖5　去除負(fù)荷隨進(jìn)口NO質(zhì)量濃度變化的模擬結(jié)果

Figure 5Modeling result for elimination capacity with NO inlet concentration

3復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器處理模擬煙氣的性能

本課題組研究了空氣介質(zhì)下(進(jìn)氣氧含量為18%)自然光N-TiO2/PSF復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器(HCMBfR)處理一氧化氮?dú)怏w，長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定運(yùn)行了300 d，NO去除效率可達(dá)92.8%，去除負(fù)荷可達(dá)242.0 g/(m3·h)；在此基礎(chǔ)研究含氧量、自然光、紫外光N-TiO2/PSF復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器處理模擬NO煙氣(NO、O2、Ar)的性能.

3.1自然光N-TiO2/PSF復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器處理模擬煙氣的脫硝性能

研究進(jìn)氣含氧量對(duì)300 lux自然光照射N-TiO2/PSF催化膜生物反應(yīng)器處理模擬煙氣的運(yùn)行效果及對(duì)NO去除效率的影響.第0～5天進(jìn)口O2含量維持在4%左右(圖6A)，NO去除效率基本在90%左右波動(dòng)；第6～10天將進(jìn)氣含氧量調(diào)至8%左右，NO去除效率第6天下降，第7～10天基本都保持在87%左右，出口含氧量基本保持在16.5%左右.由圖6B可知，當(dāng)進(jìn)氣氧含量不斷提高，NO去除效率也是不斷提高的.當(dāng)進(jìn)氣氧含量由0.8%升至2.5%時(shí)，NO去除效率由78.8%提高至86.0%.當(dāng)進(jìn)氣氧含量達(dá)到4.3%時(shí)，NO去除效率可達(dá)90.4%.當(dāng)進(jìn)氣氧含量由4.3%升至5.9%，NO去除效率變化不大，僅提高了1.7%.當(dāng)進(jìn)氣氧含量為8.2%時(shí)，NO去除效率大大提高.

3.2紫外光N-TiO2/PSF復(fù)合催化膜生物反應(yīng)器處理模擬煙氣的脫硝性能研究

研究進(jìn)氣含氧量對(duì)300 lux紫外光照射N-TiO2/PSF催化膜生物反應(yīng)器處理模擬煙氣的運(yùn)行效果及對(duì)NO去除效率的影響發(fā)現(xiàn)，第0～5天進(jìn)口氧氣體積分?jǐn)?shù)為2.21%～2.56%時(shí)，NO去除效率變化較小，第5天為 94.6%；第6～10天進(jìn)氣氧氣體積分?jǐn)?shù)維持在4.5%左右時(shí)，NO去除效率先下降后升高，第10天為85.0%(圖7A). 當(dāng)進(jìn)氣氧含量由0.8%升至2.5%時(shí)(圖7B)，NO去除效率由89.5 %提高至91.7%；但當(dāng)進(jìn)氣含氧量升至4.6%時(shí)，NO去除效率下降到88.2%；而進(jìn)氣氧含量由6.1%升至7.8%時(shí)，NO去除效率由89.8 %提高至90.0%[28].

圖6自然光HCMBfR進(jìn)氣含氧量對(duì)NO去除效率的影響

Figure 6Influence of inlet O2concentration on NO removal in the HCMBfR under nature light irradiation

圖7　紫外光HCMBfR進(jìn)氣含氧量對(duì)NO去除效率的影響

4結(jié)語(yǔ)

目前，采用膜生物反應(yīng)器處理含NO廢氣的研究在國(guó)內(nèi)外報(bào)道較少.膜生物反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)了硝化反硝化高效煙氣脫硝，微生物群落結(jié)構(gòu)與功能、硝化反硝化煙氣脫硝作用和傳質(zhì)與硝化反硝化的動(dòng)力學(xué)模型的建立，為設(shè)計(jì)高效合理的基于硝化反硝化膜生物反應(yīng)器裝置和產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)和理論指導(dǎo).然而，在工程應(yīng)用及產(chǎn)業(yè)化之前，仍需要研究實(shí)際煙氣成分如SO2、Hg，氧含量、溫度對(duì)膜生物反應(yīng)器煙氣脫硝性能的影響，培育能夠高效降解氮氧化物的工程菌種，建立更加完善的硝化反硝化煙氣脫硝理論及動(dòng)力學(xué)模型.膜生物反應(yīng)器將在氮氧化物廢氣污染控制具有廣闊的應(yīng)用前景.

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【中文責(zé)編：成文英文責(zé)編：李海航】

Membrane Biofilm Reactor Based on Nitrification/Denitrification for Nitrogen Oxides Removal

HUANG Qianru， CHEN Zhouyang, HUANG Zhenshan， WANG Jianbin， ZHANG Zaili, FAN Qingjuan, WEI Zaishan*

(Guangdong Provincial Key Laboratory of Environmental Pollution Control and Remediation Technology,School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-Sen University, Guangzhou 510275, China)

Abstract：Nitrogen oxides (NOx) contribute a lot to photochemical smog, acid rain, ozone depletion and urban grey haze weather. In this paper, nitrification/denitrification mechanism and the progress of membrane biofilm reactor (MBfR) on NOx removal were introduced. A polysulfone hollow-membrane biofilm reactor (MBfR) for gaseous NO removal was investigated in air medium condition. Bacterial community composition and function of nitrification/denitrification were analyzed. The kinetic model between mass transfer and NO biodegradation of MBfR were elicited. The N-TiO2/PSF hybrid catalytic membrane biofilm reactor based on nitrification/denitrification was operated for the treatment of simulated flue gas under nature light or UV irradiation, inlet O2 concentration on NO removal was evaluated. This provides a new way of flue gas denitration using a membrane biofilm reactor (MBfR) and scientific basis for potential application value.

Key words：Nitrogen oxides; nitrification; denitrification; membrane biofilm reactor (MBfR); hybrid catalytic membrane biofilm reactor

中圖分類號(hào)：X701

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào):1000-5463(2016)02-0013-06

*通訊作者:魏在山，教授， Email：eseswzs@mail.sysu.edu.cn.

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21377171)

收稿日期：2015-11-12《華南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)》網(wǎng)址：http://journal.scnu.edu.cn/n

【中文責(zé)編：成文英文責(zé)編：李海航】