趙　嵩，陳　曼，曾愛武，金　霧

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Marangoni對流的紋影實(shí)驗(yàn)分析

趙嵩，陳曼，曾愛武，金霧

（天津大學(xué)化工學(xué)院，化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300072）

摘要:通過紋影系統(tǒng)對乙醇溶液解吸CO2的過程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，液層自由界面的俯視紋影圖記錄了對流結(jié)構(gòu)的演化過程，并捕捉到了Marangoni對流結(jié)構(gòu)的初始形態(tài)。相應(yīng)的胞型結(jié)構(gòu)因發(fā)展空間的限制，由初始的近圓形逐漸變成了多邊形結(jié)構(gòu)。利用紋影圖片的灰度分布信息，對單個胞型結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)、發(fā)展及分裂階段進(jìn)行了定性分析，發(fā)現(xiàn)界面非均勻傳質(zhì)所引發(fā)的界面對流在其胞型發(fā)展的過程中將會導(dǎo)致界面的變形。湍動的后期，液層表面將布滿多邊形結(jié)構(gòu)，且胞型結(jié)構(gòu)基本保持不變。相應(yīng)紋影圖片的顏色差異隨解吸的進(jìn)行逐漸減小，即隨著傳質(zhì)推動力的減小，湍動強(qiáng)度也將減弱。

關(guān)鍵詞:Marangoni對流；紋影；解吸；界面；傳質(zhì)；對流結(jié)構(gòu)

引 言

Marangoni對流是傳熱與傳質(zhì)過程中，相界面處因溫度或濃度梯度導(dǎo)致的表面張力差異所引發(fā)的界面對流現(xiàn)象。其湍動的發(fā)生加快了流體的表面更新速率，對傳遞過程的強(qiáng)化有重要意義，因此前人通過大量的實(shí)驗(yàn)與理論對其對流結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究[1-2]。

Block[3]將 Bénard元胞的引發(fā)及界面變形歸因于界面張力梯度。Scriven等[4]分析認(rèn)為界面變形的阻力主要來自界面液層的黏滯阻力。雖然 Cerisier 等[5]和 Regnier等[6]之后都對于界面變形進(jìn)行了分析，但界面變形與對流間的關(guān)系尚未有較為準(zhǔn)確的描述。傳質(zhì)過程中 Marangoni對流是因濃度差異導(dǎo)致的界面張力梯度而引發(fā)，但在此方向更多的研究集中在界面湍動對于傳質(zhì)過程的增強(qiáng)作用上[7-10]，對于相關(guān)的對流結(jié)構(gòu)也僅僅是紋影圖像的簡單描述[7,9]。

對于Marangoni對流結(jié)構(gòu)的圖像，六邊形、四邊形、滾筒形及多邊形已有相關(guān)研究[1-2,11]。Bestehorn等[12-14]在 Bénard-Marangoni對流結(jié)構(gòu)的俯視圖上做了很多研究工作。Golovin等[15]運(yùn)用不同的外部參數(shù)理論研究了六邊形、滾筒形及四邊形圖案對應(yīng)的湍動結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。此外，Semwogerere 等[16]對理想六邊形對流結(jié)構(gòu)中擾動的傳播方向與速度進(jìn)行了理論研究。雖然對流結(jié)構(gòu)的演化過程已有相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究，如利用紋影裝置觀測傳熱液層中的對流現(xiàn)象[17]及通過投影圖像分析不同濃度乙醇水溶液解吸過程中的界面對流結(jié)構(gòu)[18]，但相應(yīng)初始階段的對流現(xiàn)象卻往往被忽視。

本文以乙醇溶液解吸CO2的過程為對象，對伴隨著界面變形的Marangoni對流進(jìn)行了紋影實(shí)驗(yàn)研究。由于液相中傳質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)要比熱導(dǎo)率小兩個數(shù)量級，相應(yīng)的 Marangoni對流的初期結(jié)構(gòu)發(fā)展速度較慢，可通過改變以往的實(shí)驗(yàn)操作流程，并利用紋影系統(tǒng)記錄其對流結(jié)構(gòu)的變化。

圖1　實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus

1—light source；2—spike filter；3—lens；4—slit；5—flat mirror；6—concave mirror；7—blade；8—CCD camera；9—carbon dioxide tank；10—rotameter；11—presaturator；12—PID temperature controller；13—gas-liquid mass transfer apparatus

圖2　氣液傳質(zhì)裝置示意圖Fig.2 Schematic diagram of gas-liquid mass transfer apparatus

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)所用紋影系統(tǒng)如圖1所示，相應(yīng)實(shí)驗(yàn)裝置與文獻(xiàn)[19-20]相似。利用聚光透鏡及狹縫在第一面凹面鏡的焦點(diǎn)處形成寬度為2 mm的矩形光源，在經(jīng)過凹面鏡的反射后形成的平行光將穿過相應(yīng)的測試區(qū)域，并通過第二面凹面鏡的匯聚在其焦點(diǎn)處的刀口上形成光源像。圖2所示的氣液傳質(zhì)裝置（底部尺寸為210 mm×180 mm），將其放在圖1中的兩面凹面鏡之間，平行光線將垂直通過液層，實(shí)驗(yàn)區(qū)域的紋影圖像通過 CCD獲取，采集圖像像素規(guī)格為1236×1628。

1.2 實(shí)驗(yàn)光路分析

若水平液層中存在因溫度及濃度所導(dǎo)致的折射率梯度，當(dāng)垂直光線穿過時，會在紋影圖片中以灰度的差異顯示出來。如圖3所示，空間坐標(biāo)示意的z軸即為光線的傳播方向。光線的偏折角度與x-y平面上的折射率梯度的關(guān)系[21]如下所示

穿過測試區(qū)域的垂直光線將向折射率更大的區(qū)域偏折。本實(shí)驗(yàn)中，刀口為垂直放置，僅有x方向上的折射率梯度能夠在紋影圖片上得到直觀反映。通過圖3 中光線偏折的示意圖可以得知:光線向右偏折相當(dāng)于圖示的光源圖像向左偏移，所產(chǎn)生的偏折角度越大，對應(yīng)區(qū)域在紋影圖片中相比于其背景就會顯得越亮。

在液層的俯視紋影圖片中，垂直光線在通過液層時同樣會因?yàn)橐好娴淖冃味l(fā)生偏折（圖4）。在此假設(shè)界面與水平的夾角α，在通過液層時光線將向圖中所示垂線的左側(cè)偏轉(zhuǎn)，相應(yīng)區(qū)域在紋影圖片上將變暗，而圖中下凹液面右側(cè)區(qū)域?qū)?yīng)紋影圖片將因此變亮。

圖3　紋影系統(tǒng)光線的偏折示意圖Fig.3 Schematic diagram of deflected light ray in Schlieren system

(a) deflected light ray through liquid layer; (b) diagram of knife edge plane corresponding to undisturbed and deflected light rays; (c) light ray through marginal liquid layer of gas-liquid contactor

圖4　光線在變形液面處偏折的示意圖Fig.4 Schematic illustration of deflected light ray in distorted interface

1.3 實(shí)驗(yàn)操作

前人的實(shí)驗(yàn)中[7,19,22]，傳質(zhì)裝置中的吹掃氣往往用來維持一定的氣相組成。然而，所通入的氣體某種程度上對界面湍動的發(fā)生起到了促進(jìn)作用。為了更為準(zhǔn)確地捕捉湍動最初期的對流圖案，本實(shí)驗(yàn)中放棄吹掃氣的使用，讓飽和 CO2的乙醇進(jìn)行自然解吸，在此過程中對相應(yīng)的界面湍動現(xiàn)象進(jìn)行了觀察。

首先，向蓋有蓋子的傳質(zhì)盒內(nèi)通入飽和了乙醇的CO2氣體，在此氣體的保護(hù)下，將飽和CO2的乙醇溶液注入傳質(zhì)盒，乙醇溶液的液層厚度約為 2.5 mm。液體注入完成后，關(guān)閉氣閥以保證裝置的密閉性。此時的氣液傳質(zhì)裝置內(nèi)的氣液兩相處于一個密閉空間，靜置5 min后，氣液基本達(dá)到平衡狀態(tài)，并通過紋影裝置觀察氣液界面狀態(tài)，以確定界面平靜。之后，將蓋子迅速從裝置上取下，溶液暴露于大氣，自然解吸過程開始，通過CCD記錄湍動的引發(fā)及其發(fā)展過程。實(shí)驗(yàn)在常溫（20℃）下進(jìn)行，在此可忽略溫度造成的影響。

2　實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

在解吸的過程中，氣液界面處的CO2濃度要低于主體液層濃度。而在乙醇-CO2體系中，隨著CO2濃度的降低，液相表面張力升高，密度減小。因此該解吸體系屬于Marangoni不穩(wěn)定，Rayleigh穩(wěn)定[22]。Marangoni對流是由傳質(zhì)體系中液層表面張力的差異所引發(fā)。其典型的界面湍動俯視結(jié)構(gòu)圖已有相關(guān)的研究[1-2]。圖5給出了系列的紋影圖片，為便于時間的標(biāo)記，將打開蓋子的那一刻定為起始時刻。

如圖 5中紋影圖像所示，在示例區(qū)域有多個Marangoni對流元胞，圖片上側(cè)區(qū)域擾動較為強(qiáng)烈，此處出現(xiàn)多個新的元胞，而其右下方僅有一個孤立的元胞。圓形或者橢圓形的單個元胞在其發(fā)展的過程中相互接觸，由于空間限制的因素，相應(yīng)的接觸邊界輪廓變直。當(dāng)元胞四周都相互接觸并擠壓時，就會出現(xiàn)前人述及的典型的Marangoni對流的多邊形結(jié)構(gòu)。下方孤立的元胞在一段時間內(nèi)以圓形輪廓向周邊延展，尺寸雖然較大[圖 5(c)、(d)]，但增長速率要小于湍動較為劇烈的區(qū)域。圖中各元胞俯視圖像的共同特征為左側(cè)顏色較暗，右側(cè)較亮。

在Marangoni對流開始的最初階段，因未明顯受到周圍湍動的影響，孤立的元胞在一段時間內(nèi)保持了其圓形輪廓，且尚未有人探討，在此進(jìn)行重點(diǎn)分析。

2.1 對流的引發(fā)

自移開實(shí)驗(yàn)裝置盒蓋時，近似密封狀態(tài)的氣液平衡被打破，傳質(zhì)開始。初期，紋影圖片的灰度較為均一，之后圖片上開始出現(xiàn)局部波動，這種不規(guī)則的湍動圖案，迅速產(chǎn)生并消失。在此階段傳質(zhì)首先在氣相發(fā)生，氣體的流動是此類局部波動的主因。氣相的湍動不僅改變了氣體濃度分布，導(dǎo)致折射率的變化，也使得液相界面處的傳質(zhì)速度出現(xiàn)差異，進(jìn)而促進(jìn)了液層中Marangoni對流的引發(fā)。

與典型的六邊形組成的蜂窩狀對流結(jié)構(gòu)不同，圖6為單個胞型的發(fā)展過程。最初僅能在紋影圖片看到模糊的點(diǎn)狀特征區(qū)域，在43 s時發(fā)展成為可看到的不規(guī)則圖案，此時尺寸較小，僅為1 mm左右。在接下來的幾秒內(nèi)，特征區(qū)域逐漸向其周邊擴(kuò)展，相應(yīng)的輪廓也由不規(guī)則圖形逐漸變?yōu)閳A形。

圖5　乙醇溶液解吸CO2初期的對流結(jié)構(gòu)Fig.5 Convective structure observed in desorption of CO2/ethanol solution at initial stage

圖6　乙醇溶液解吸CO2初期Marangoni對流的發(fā)展Fig.6 Temporal evolution of Marangoni convection at initial stage of desorption process

紋影圖像中，與背景灰度的差異反映了相應(yīng)位置的折射率梯度。前文述及實(shí)驗(yàn)體系中的折射率隨著CO2濃度的升高而降低。實(shí)驗(yàn)中，如果沿x的正方向上，折射率逐漸增加的話，相應(yīng)的垂直光線會在此處向右偏轉(zhuǎn)，紋影圖像中對應(yīng)區(qū)域會變亮，以此類推相反的情況。同時，液面的變形也在影響著光線的偏折，凸起區(qū)域的左側(cè)將會變亮，右側(cè)將會變暗。

對Marangoni元胞中線的灰度分布進(jìn)行分析，在Marangoni對流引發(fā)前[圖6(a)、(b)]，界面未發(fā)生湍動，不考慮界面變形的情況，可將t=51 s時的灰度分布?xì)w因于因濃度差異導(dǎo)致的折射率梯度。特征區(qū)域處折射率從左到右先減小后增加，相應(yīng)的CO2濃度先增大后減小，即特征區(qū)域相比于周邊解吸速度較慢，CO2濃度較高。區(qū)域周邊的液體因CO2含量略低，其相應(yīng)的表面張力要大于區(qū)域內(nèi)部。當(dāng)表面張力的差異足以克服流體的黏滯阻力時，界面流動開始發(fā)生。高濃度的液體將會因表面張力的差異自中心被牽引到區(qū)域周邊，液層的累積將造成如圖4所示的界面變形，也就是說變形的液面是下凹的。在圖7中，相應(yīng)灰度分布的特征區(qū)域用圓形標(biāo)出。

圖7　Marangoni對流元胞中軸線灰度分布Fig.7 Luminance distributions along middle line across Marangoni cells

2.2 對流的發(fā)展

湍動開始后，中心區(qū)域的低表面張力液體向周邊運(yùn)動，而下方的高濃度液體將向上運(yùn)動[12-13,18]，繼而維持對流的發(fā)展。在向周邊流動的過程中，液體與氣相接觸，加速了CO2自乙醇中的解吸，其表面張力也逐漸增大。持續(xù)的液層向邊緣流動導(dǎo)致液層的累積，邊緣區(qū)域也會因此凸起。一定程度后，此處的低濃度液層將會因重力作用向下流動到主體，同時主體的液相也在從中心區(qū)域的下方向上運(yùn)動至氣液界面（圖8），即形成了近界面處的環(huán)流。

圖8　Marangoni對流結(jié)構(gòu)發(fā)展示意圖Fig.8 Schematic illustration of development of Marangoni convection

此外，為了研究單個元胞的內(nèi)在發(fā)展規(guī)律，計(jì)算了其對應(yīng)的俯視圖特征面積進(jìn)行表征（圖9）。42 s前的特征區(qū)域面積較小，基本可以忽略，而在98 s后，較大的元胞分裂成數(shù)個較小的部分。因此取42～98 s作為特征面積的研究范圍。元胞特征面積在初期增長較為緩慢（42～52 s），輪廓由不規(guī)則區(qū)域變?yōu)榻鼒A形。在此期間，特征區(qū)域與周邊的表面張力差異逐漸變大并克服黏滯阻力，之后隨湍動的進(jìn)行，元胞進(jìn)入快速增長階段（52～70 s），此階段其特征面積一直變大，且俯視輪廓基本維持圓形。緊接著胞型發(fā)展進(jìn)入平緩階段（70～89 s），這段時間里胞的面積幾乎沒有發(fā)生變化，但是胞型對流結(jié)構(gòu)不再是標(biāo)準(zhǔn)圓形而是慢慢轉(zhuǎn)變成橢圓。之后當(dāng)孤立元胞靠攏其他湍動區(qū)域時，其對流結(jié)構(gòu)不再穩(wěn)定，出現(xiàn)分裂現(xiàn)象，相應(yīng)的特征面積自此變大，但已不能稱之為一個單胞了，到98 s時明顯看到胞裂成4塊。

圖9　圖例中單個元胞特征面積變化曲線Fig.9 Measured feature areas of single cell in example experiment

元胞裂變后的發(fā)展可以從圖5（d）中找出類似部分。其各胞內(nèi)流體運(yùn)動形式與圓形結(jié)構(gòu)類似，但當(dāng)兩個元胞在其共同邊緣接觸時，從各自中心區(qū)域向周邊運(yùn)動的流體在此相遇，將會阻礙對方的橫向運(yùn)動，其速度將會降到幾乎為 0。同樣，伴隨著液層的累積，最終邊緣處的流體也將在重力的作用下向下運(yùn)動。

2.3 對流結(jié)構(gòu)的變化

傳質(zhì)體系中改變Marangoni對流結(jié)構(gòu)的主導(dǎo)因素是其對流的推動力，在本實(shí)驗(yàn)中即為濃度差異導(dǎo)致的界面張力梯度。湍動未引發(fā)前，因非均勻傳質(zhì)而在液面處形成的低表面張力區(qū)域的形狀并不規(guī)則，各方向的張力梯度及相應(yīng)的黏滯阻力并不是均一分布的。

在此，將對流元胞的特征區(qū)域定為低表面張力區(qū)，其周邊為高表面張力區(qū)域。由圖6 紋影圖片可知，元胞周邊灰度分布較均勻，不存在明顯的折射率梯度，即可認(rèn)為相應(yīng)CO2濃度分布也是均勻的。當(dāng)湍動開始后，主體高濃度液體向上運(yùn)動到區(qū)域中心液面，并因與周邊的表面張力差異而被牽引向四周運(yùn)動。該過程中各方向總的推動力是相同的，如果某一方向邊緣距離中心較近，那么高濃度液體在橫向運(yùn)動至此邊緣的過程中解吸CO2的量略少，相應(yīng)的表面張力差異依舊可以克服流體阻力，進(jìn)而繼續(xù)在該方向的運(yùn)動。由此類推，湍動開始后，各方向在近似的總推動力下，區(qū)域中心的流體運(yùn)動路程相近，胞型的結(jié)構(gòu)應(yīng)近似為圓。

圖10所示的半徑比（最長半徑與最短半徑的比值）直至元胞裂變一直都是變大的，即元胞結(jié)構(gòu)變形越厲害。這是因?yàn)檎鎸?shí)的解吸過程始終伴隨著擾動，孤立元胞的周圍環(huán)境也不會是完全一致的。如果元胞周邊某局部區(qū)域的湍動較為劇烈，解吸速度略快，那么該方向的較大推動力就會使得其延展速度更快。盡管Marangoni對流的存在促進(jìn)了胞內(nèi)徑向濃度的混合，但由于胞外的高表面張力區(qū)域的分布越來越不均勻，圓形的胞型輪廓將變成橢圓形，甚至分裂成數(shù)塊區(qū)域。胞型尺寸越大，各方向的受力就會越不均勻。超過臨界狀態(tài)，胞型就會分裂。

最終液層表面將布滿如圖11所示的不規(guī)則的多邊形結(jié)構(gòu)，這種狀態(tài)會持續(xù)很久。隨著湍動的進(jìn)行，紋影圖片中的亮暗差異逐漸減小，相應(yīng)的湍動強(qiáng)度也逐漸降低。這與傳質(zhì)中Marangoni對流的發(fā)展機(jī)理一致:界面水平方向的張力梯度差異促使其引發(fā)，而維持湍動進(jìn)行的主要因素在于界面與主體液層間的濃度差。當(dāng)主體與界面處的溶質(zhì)濃度差異隨著解吸的進(jìn)行越來越小時，相應(yīng)紋影圖片上的對流圖案將逐漸褪色直至到背景灰度。

圖10　單個Marangoni元胞的半徑比隨時間的變化Fig.10 Measured radius ratio of single Marangoni cell

圖11　乙醇-CO2體系中Marangoni對流的衰減過程Fig.11 Decaying process of Marangoni convection in CO2/ethanol solution

3　結(jié) 論

利用紋影系統(tǒng)記錄了乙醇解吸 CO2過程中的Marangoni對流結(jié)構(gòu)。著重分析了被前人忽視的對流起始階段的結(jié)構(gòu)圖案。原本近似圓形的Marangoni對流胞型在其增長的過程中，如果與其他元胞相接觸，由于空間限制，其胞型結(jié)構(gòu)將轉(zhuǎn)變成多邊形。以紋影灰度的分布進(jìn)行定性分析，發(fā)現(xiàn)表面張力差異引發(fā)的對流在發(fā)展的過程中將造成界面的變形，并以此推斷Marangoni對流中近界面的環(huán)流形式。孤立元胞的俯視輪廓面積隨著湍動逐漸變大，當(dāng)胞型尺寸較大時會因周邊擾動的差異而分裂。解吸繼續(xù)進(jìn)行，液面將布滿多邊形對流結(jié)構(gòu)，且在較長時間內(nèi)保持不變。但因液層界面與主體的濃度差異減小，傳質(zhì)推動力逐漸下降，湍動強(qiáng)度減弱，紋影圖片中的顏色差異也將逐漸褪去。

符 號 說 明

n——乙醇溶液折射率梯度

x, y, z——實(shí)驗(yàn)體系對應(yīng)的空間坐標(biāo)

α ——變形液層界面與水平的夾角

ε——光線的偏折角

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2016-03-07收到初稿，2016-03-24收到修改稿。

聯(lián)系人:曾愛武。第一作者:趙嵩（1990—），男，碩士研究生。

Received date: 2016-03-07.

中圖分類號:TQ 028

文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

文章編號:0438—1157（2016）07—2702—07

DOI:10.11949/j.issn.0438-1157.20160263

基金項(xiàng)目:國家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2007BAB24B05）。

Corresponding author:ZENG Aiwu, awzeng@tju.edu.cn supported by the National Key Technology Research and Development Program of the Ministry of Science and Technology of China (2007BAB24B05).

Solutal Marangoni convection by Schlieren method

ZHAO Song, CHEN Man, ZENG Aiwu, JIN Wu
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

Abstract:Marangoni convection in the physical desorption of carbon dioxide from ethanol solvent was studied experimentally. Evolution of the convective structures on the free surface of liquid layers was captured through Schlieren method. Especially, its initial form was captured under appropriate procedures. Each structure changed from approximately round to polygon because of space restriction. Mechanism of the Marangoni convection in mass transfer process was deduced from the luminance distribution of Schlieren images. The emergence, development and fission of a single structure were analyzed qualitatively. Interfacial turbulence caused by the non-uniform mass transfer process led to the deformation of free interface. Finally, the entire surface was filled with polygonal structures with its shape fixed. Fading color in the Schlieren images can reflect the decrease of turbulent intensity during the desorption process, which can be attributed to the change of mass transfer driving force.

Key words:Marangoni convection；Schlieren；desorption；interface；mass transfer；convection structure