段勁生,　王　梅,　董　旭,　孫明娜,　肖青青,朱玉杰,　孫海濱,　劉艷萍,　高同春

(1.安徽省農(nóng)業(yè)科學(xué)院植物保護與農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全研究所,農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室(合肥),安徽科立特農(nóng)藥環(huán)境評價科技有限公司, 合肥　230031; 2. 廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院植物保護研究所, 廣州　510640)

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氯蟲苯甲酰胺在水稻及稻田環(huán)境中的殘留動態(tài)

段勁生1*,王梅1,董旭1,孫明娜1,肖青青1,朱玉杰1,孫海濱2,劉艷萍2,高同春1*

(1.安徽省農(nóng)業(yè)科學(xué)院植物保護與農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全研究所,農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險評估實驗室(合肥),安徽科立特農(nóng)藥環(huán)境評價科技有限公司, 合肥230031; 2. 廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院植物保護研究所, 廣州510640)

采用田間試驗方法,研究了氯蟲苯甲酰胺在稻田水、土壤和水稻植株中的消解動態(tài),測定了氯蟲苯甲酰胺在水稻和土壤中的最終殘留量。稻田水和土壤樣品采用丙酮提取,水稻樣品用乙腈溶液浸泡提取,經(jīng)玻璃層析柱凈化,HPLC紫外分析測定。結(jié)果表明,稻田水、土壤、水稻植株、谷殼、糙米中氯蟲苯甲酰胺添加濃度為0.005～1.0mg/kg時,平均回收率為85.06%～95.83%,變異系數(shù)在2.08%～5.77%之間。方法的最低檢測濃度為:稻田水0.005mg/kg,土壤0.01mg/kg,水稻植株0.02mg/kg,谷殼0.02mg/kg,糙米0.01mg/kg。氯蟲苯甲酰胺在稻田水、土壤和水稻植株中的消解動態(tài)均符合一級動力學(xué)方程,半衰期分別為3.1～5.0d、6.6～9.0d、8.0～9.9d。以33.86g/hm2和50.80g/hm2間隔14d施用氯蟲苯甲酰胺2次和3次,末次施藥21d后氯蟲苯甲酰胺的最高殘留量為:土壤0.217mg/kg,水稻植株0.879mg/kg,谷殼0.389mg/kg,糙米0.018mg/kg。氯蟲苯甲酰胺在糙米中的殘留量低于我國和食品法典委員會(CAC)及歐盟的最大殘留限量(MRL)標(biāo)準(zhǔn)。

氯蟲苯甲酰胺;殘留;水稻;稻田環(huán)境

氯蟲苯甲酰胺(chlorantraniliprole)是由美國杜邦公司開發(fā)的第一個具有新型鄰酰胺基苯甲酰胺類化學(xué)結(jié)構(gòu)的廣譜殺蟲劑。該藥具有良好的速效和持效性,有獨特的化學(xué)結(jié)構(gòu)和新穎的作用機理,能高效激活昆蟲魚尼丁(肌肉)受體,過度釋放細胞內(nèi)鈣庫中鈣離子,導(dǎo)致昆蟲癱瘓死亡,具有高效、低毒、廣譜和環(huán)境親和等特點。氯蟲苯甲酰胺主要應(yīng)用于防治水稻、甘藍、棉花等多種作物上的鱗翅目害蟲,對其他害蟲也能進行有效防治[1-3]。

目前國內(nèi)外有關(guān)氯蟲苯甲酰胺的主要測定方法為HPLC[4-5]和HPLC-MS[6-7],但有關(guān)氯蟲苯甲酰胺在水稻和稻田環(huán)境中的殘留動態(tài)研究較少。步海燕等建立了不同水體中氯蟲苯甲酰胺的殘留檢測方法,水樣采用二氯甲烷作提取劑進行萃取,高效液相色譜檢測,結(jié)果顯示良好[8]。王廷廷等研究發(fā)現(xiàn),氯蟲苯甲酰胺在不同類型土壤中的吸附屬于物理吸附過程,且氯蟲苯甲酰胺在土壤中的解吸附存在遲滯現(xiàn)象,可能與土壤理化性質(zhì)有關(guān)[9]。章虎等采用液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜電噴霧正離子掃描分析了稻米中氯蟲苯甲酰胺的殘留[10]。王思威等研究了氯蟲苯甲酰胺顆粒劑在水稻上的殘留行為,并為其合理使用建立參考標(biāo)準(zhǔn)[11]。本文研究了氯蟲苯甲酰胺懸浮劑在水稻和稻田環(huán)境中殘留消解規(guī)律和最終殘留量,旨在為評價氯蟲苯甲酰胺在水稻上使用的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)及農(nóng)產(chǎn)品安全性提供科學(xué)依據(jù)。

1　材料與方法

1.1供試藥劑與儀器

Agilent1200型高效液相色譜儀(美國安捷倫科技公司),配紫外檢測器;AgilentHC-C18 色譜柱(250mm×4.6mm,5μm);KQ-50B超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司);RE-52CS旋轉(zhuǎn)濃縮蒸發(fā)器(上海亞容生化儀器廠);SX2-2.5-10型高溫電爐(上海博迅實業(yè)有限公司);FA2104S電子天平(上海天平儀器廠);N-EVAP24氮吹儀(美國Organomation儀器公司);Y-4水浴恒溫振蕩器(江蘇金壇金城國勝試驗儀器廠);IKA/MS-3渦動混合器(廣州儀科實驗室技術(shù)有限公司)。

氯蟲苯甲酰胺標(biāo)準(zhǔn)品(純度97.9%);乙腈(色譜純);丙酮、乙腈、乙酸乙酯、二氯甲烷、石油醚(60～90℃)、濃鹽酸、氯化鈉、無水硫酸鈉(均為分析純)。

1.2田間試驗設(shè)計

試驗農(nóng)藥為4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑，由先正達(中國)投資有限公司提供;供試作物為水稻(安徽為‘皖稻125’、廣西為‘中浙優(yōu)1號’、湖南為‘金優(yōu)284’);試驗于2010年和2011年在安徽、湖南和廣西進行,三地試驗田土壤類型分別為砂壤土、黏土和壤土。每試驗小區(qū)20m2,重復(fù)3次,小區(qū)按照濃度由低到高排列,小區(qū)之間設(shè)保護行,并設(shè)空白對照。施藥方式為兌水手動均勻噴霧。

1.2.1消解動態(tài)試驗

于水稻分蘗期施藥。稻田水和土壤中農(nóng)藥消解動態(tài)試驗施用4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑135.45g/hm21次,植株中的消解動態(tài)試驗施用4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑50.80g/hm21次,分別于施藥后2h、6h、1d、3d、5d、7d、14d、21d、30d在小區(qū)內(nèi)隨機選取10點以上,每小區(qū)合計取水稻植株(水稻區(qū))1kg左右、取稻田水樣(無水稻的空水田區(qū))1L左右、取土壤(無水稻的空水田區(qū),0～10cm深)2kg左右,同時取空白對照樣品。

1.2.2最終殘留試驗

于水稻生長期分別采用2個劑量噴施4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑(高劑量50.80g/hm2，低劑量33.86g/hm2)2 次和3次,每次間隔14d。另設(shè)空白對照區(qū),每處理區(qū)設(shè)3個20m2重復(fù)小區(qū),各處理區(qū)間設(shè)保護行。于最后一次施藥后14.21d分別采收水稻植株1kg、土壤和稻谷樣品各2kg,同時采集空白對照樣品。

1.3試驗方法

1.3.1提取

稻田水樣品:取經(jīng)定性濾紙過濾水樣50mL于分液漏斗中,加入50mL丙酮振搖2min,再加入15gNaCl振搖2min,然后用50mL×2乙酸乙酯萃取,合并丙酮相和乙酸乙酯相,經(jīng)無水硫酸鈉干燥后,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(≤ 45℃)濃縮至近干,用氮氣吹干后,乙腈定容,待測。

土壤樣品:稱取20.0g土壤(以干重計)樣品,加60mL丙酮浸泡過夜,振蕩提取30min,過濾,再用60mL丙酮振蕩提取30min,然后用10mL×2丙酮洗滌殘渣,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(≤ 45℃)中濃縮至近2mL,待柱層析凈化。

植株樣品:稱取10.0g剪碎植株樣品,加20mL蒸餾水和80mL乙腈浸泡過夜,振蕩提取30min,過濾,用80mL乙腈振蕩提取30min,殘渣用10mL×2乙腈洗滌,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(≤ 45℃)濃縮至約40mL,加60mL5%NaCl,用20mL石油醚去雜,然后加50mL乙腈,振搖1min,加15g固體NaCl,振搖2min,靜置分層,收集乙腈相,水相再用50mL×2乙酸乙酯萃取,合并乙腈相和乙酸乙酯相,經(jīng)無水硫酸鈉干燥后,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(≤ 45℃)濃縮至約2mL,待柱層析凈化。

糙米和稻殼樣品:稱取20.0g粉碎的糙米樣品,加10mL2mol/LHCl和20mL蒸餾水浸泡20min,再加80mL乙腈浸泡過夜,振蕩提取1h,過濾,殘渣用20mL×2乙腈洗,合并濾液于分液漏斗中,加5.0gNaCl,振搖3min,靜置分層,棄去下層水相,乙腈相經(jīng)無水硫酸鈉干燥后,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器中(≤ 45℃)濃縮至約2mL,待柱層析凈化。

1.3.2凈化

在層析柱中裝填5.0g中性氧化鋁(用前130℃處理4h,加5%水減活),柱兩端加2cm無水硫酸鈉,先用20mL石油醚/丙酮(1/1, V/V)預(yù)淋洗,再將樣品液轉(zhuǎn)移到柱上,用100mL石油醚/丙酮(1/1, V/V)淋洗,收集淋洗液,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(≤ 45℃)中濃縮至近干,氮氣吹干,乙腈定容2mL,待測。

1.3.3儀器條件

高效液相色譜儀:AgilentHPLC1200,配有紫外檢測器;色譜柱:AgilentHC-C18 (4.6mm×250mm,5μm);柱箱溫度:35℃;流動相:乙腈/水(V/V=50/50);流速:0.8mL/min;檢測波長:220nm;進樣體積:10μL;在上述色譜操作條件下,氯蟲苯甲酰胺的保留時間為12.7min。

2　結(jié)果與分析

2.1方法的回收率、精密度和最低檢測濃度

分別用乙腈配制0.25、0.5、1.0、2.0、4.0、8.0mg/L的氯蟲苯甲酰胺標(biāo)準(zhǔn)溶液,按上述色譜條件進行測定。根據(jù)峰面積與相應(yīng)的進樣量繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得到回歸方程為y=47.474x-0.008 3,r=0.999 7。表明氯蟲苯甲酰胺在0.25～8.0mg/L濃度范圍內(nèi)濃度與峰面積呈較為良好的線性關(guān)系,滿足外標(biāo)法定量檢測的要求。在0.005～1.0mg/kg的添加濃度下,稻田水、土壤、水稻植株、谷殼和糙米中氯蟲苯甲酰胺的平均添加回收率為85.06%～95.83%,變異系數(shù)為2.08%～5.77%(表1)。儀器的最小檢出量為5×10-11g,最低檢測濃度分別為稻田水0.005mg/kg、土壤0.01mg/kg、水稻植株0.02mg/kg、谷殼0.02mg/kg、糙米0.01mg/kg。

表1　氯蟲苯甲酰胺在稻田水、土壤、水稻植株、 谷殼和糙米中添加回收率Table 1　Recoveries of chlorantraniliprole in paddy water,soil, rice plant, rice shell and brown rice

2.2氯蟲苯甲酰胺在稻田系統(tǒng)和水稻植株中的消解動態(tài)

氯蟲苯甲酰胺在安徽、湖南和廣西三地的稻田水、土壤和水稻植株中的消解方程、相關(guān)系數(shù)和半衰期見表2。以氯蟲苯甲酰胺殘留量對施藥后取樣時間作圖,從圖1可以看出,氯蟲苯甲酰胺的消解在稻田水和植株中隨著時間的延長,其殘留量逐漸下降;在土壤中的消解在施藥后2h與不足3d期間為一個逐漸增加的過程,到第1～3天時達到最大值,之后則逐漸降低。氯蟲苯甲酰胺在稻田水中的原始沉積量為0.201～0.400mg/kg,施藥7d后,殘留消解率均達75%以上;施藥14d后,消解率達90%以上,半衰期為3.1～5.0d。氯蟲苯甲酰胺在稻田土壤中的原始沉積量為0.101～0.249mg/kg。施藥后21d,殘留消解率為80%左右;施藥后30d,消解率為90%左右,半衰期為6.6～9.0d。氯蟲苯甲酰胺在水稻植株中的原始沉積量為0.976～2.836mg/kg。施藥后21d,殘留消解率達80%以上;施藥后30d,消解率為90%左右,半衰期為8.0～9.9d。

表2　氯蟲苯甲酰胺在稻田水、土壤和水稻植株中的消解動態(tài)方程Table 2　Degradation equations of chlorantraniliprole in paddy water, soil and rice plant

圖1　氯蟲苯甲酰胺在稻田水、稻田土壤和 水稻植株中的消解動態(tài)Fig.1　Residual dynamics of chlorantraniliprole in paddy water, soil and rice plant

t檢驗結(jié)果(表3～5)表明,氯蟲苯甲酰胺在稻田水中不同地區(qū)的殘留消解行為差異性顯著,廣西地區(qū)可能由于降水等原因造成兩年的消解行為差異性極顯著;氯蟲苯甲酰胺在土壤中的殘留消解行為較為復(fù)雜。在土壤性質(zhì)相同的條件下,環(huán)境氣候條件影響了氯蟲苯甲酰胺在土壤中的消解行為。相同施藥季節(jié)不同年份的試驗結(jié)果表明,氯蟲苯甲酰胺在同一地區(qū)土壤中的消解行為亦存在顯著差異的可能性。由此可見,外部氣候條件、土壤性質(zhì)、土壤中的農(nóng)藥原始沉積量等因素均對消解行為差異性存在影響;除2010年和2011年的安徽地區(qū)、2010年的湖南和廣西地區(qū)兩組外,氯蟲苯甲酰胺在植株中的殘留消解行為均呈現(xiàn)顯著或極顯著差異性。藥劑的不同原始沉積量,不同生長狀態(tài)下水稻植株對農(nóng)藥的吸附程度,稻田開放環(huán)境中殘留農(nóng)藥的熱分解等,均是影響其消解行為的主要原因。

2.3氯蟲苯甲酰胺在稻田土壤稻稈和稻谷中的最終殘留量

從表6可以看出，氯蟲苯甲酰胺的殘留量與施藥濃度呈正相關(guān),施藥濃度越高,殘留量越高;最終殘留量與施藥次數(shù)也呈正相關(guān),施藥次數(shù)越多,殘留量越高。4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑以有效成分50.80g/hm2和33.86g/hm2分別施藥2次和3次,氯蟲苯甲酰胺在土壤中的最終殘留量在ND～0.255mg/kg之間,其中低劑量處理殘留量最高0.157mg/kg,高劑量處理殘留量最高0.255mg/kg。氯蟲苯甲酰胺在水稻植株中的最終殘留量在ND～1.281mg/kg,其中低劑量處理殘留量最高0.997mg/kg,高劑量處理殘留量最高1.281mg/kg。氯蟲苯甲酰胺在谷殼中的最終殘留量在ND～0.452mg/kg,其中低劑量處理殘留量最高0.412mg/kg,高劑量處理殘留量最高0.452mg/kg。氯蟲苯甲酰胺在糙米中的最終殘留量在ND～0.088mg/kg,其中低劑量處理殘留量最高0.037mg/kg,高劑量處理殘留量最高0.088mg/kg。

表3　氯蟲苯甲酰胺在稻田水中消解動態(tài)差異性t檢驗1)Table 3　t-test for dissipation of chlorantraniliprole in paddy water

1)*代表在0.05水平差異顯著;**代表在0.01水平差異極顯著。下同。

*：Significantdifferenceat0.05level;**:Extremelysignificantdifferenceat0.01level.Thesamebelow.

表4　氯蟲苯甲酰胺在土壤中消解動態(tài)差異性t檢驗Table 4　t-test for dissipation of chlorantraniliprole in soil

表5　氯蟲苯甲酰胺在植株中消解動態(tài)差異性t檢驗Table 5　t-test for dissipation of chlorantraniliprole in rice plant

我國規(guī)定氯蟲苯甲酰胺在糙米中的最大殘留限量為0.5mg/kg,食品法典委員會(CAC)和歐盟規(guī)定在糧谷中的最大殘留限量為0.02mg/kg,日本規(guī)定在糙米中為0.05mg/kg。以國際上的最低殘留標(biāo)準(zhǔn)作參考,由最終殘留結(jié)果顯示,4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑以有效成分33.86g/hm2和 50.80g/hm2施藥2次、3次,采收間隔期為14d,糙米中氯蟲苯甲酰胺的殘留量最高為0.088mg/kg,高于0.02mg/kg;采收間隔期為21d,糙米中氯蟲苯甲酰胺的殘留量最高為0.018mg/kg,低于0.02mg/kg。因此,建議4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑在水稻上使用,施藥劑量不超過50.80g/hm2,施藥2～3次,安全間隔期為21d。

3　討論

本文對氯蟲苯甲酰胺的殘留分析方法,在水稻、土壤和稻田水中的殘留動態(tài)以及在水稻、土壤中的最終殘留進行了研究,作為評價氯蟲苯甲酰胺使用安全性的基礎(chǔ)。4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑在安徽、湖南和廣西三地的殘留試驗表明,氯蟲苯甲酰胺在植株和稻田水中的殘留量,隨著時間的推移逐步降低,半衰期分別為8.0～9.9d和3.1～5.0d。在土壤中的殘留濃度呈先上升后下降的趨勢,施用后1～3d在稻田土中的含量達到最大,其半衰期為6.6～9.0d,屬于易降解類農(nóng)藥。

最終殘留量結(jié)果顯示,4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑以低劑量33.86g/hm2和高劑量50.80g/hm2施藥2次和3次,采收間隔期為21d,糙米中氯蟲苯甲酰胺的殘留量均低于0.02mg/kg。參考各國限量標(biāo)準(zhǔn),建議4.3%氯蟲苯甲酰胺懸浮劑在水稻上使用,施藥劑量不超過50.80g/hm2,施藥2～3次,安全間隔期為21d。

表6　氯蟲苯甲酰胺在土壤、水稻植株、谷殼和糙米中的最終殘留量Table 6　Final residues of chlorantraniliprole in soil,rice plant,rice shell and brown rice

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(責(zé)任編輯：楊明麗)

ResidueanddegradationofchlorantraniliproleinriceandtheenvironmentDuanJinsheng1,WangMei1,DongXu1,SunMingna1,XiaoQingqing1,

ZhuYujie1,SunHaibin2,LiuYanping2,GaoTongchun1

(1.InstituteofPlantProtectionandAgro-ProductsSafety,AnhuiAcademyofAgriculturalSciences,KeyLaboratoryofAgro-ProductSafetyRiskEvaluation(Hefei),MinistryofAgriculture,AnhuiCreatePesticideandEnvironmentEvaluationTechnologyCo.,Ltd.,Hefei230031,China; 2.InstituteofPlantProtection,GuangdongAcademyofAgriculturalSciences,Guangzhou510640,China)

Theresiduedynamicsofchlorantraniliproleinpaddywater,soilandriceplantwasstudied,anditsfinalresidueinpaddyandsoilwasdeterminedbyusingfieldtest.Theresiduesofpaddywaterandsoilsampleswereextractedwithacetone,andricesampleswerecleanedupbyglasschromatographiccolumnaftertheextractionwithacetonitrile,anddeterminedbyHPLC-UV.Theresultsshowedthat,whilethespikedconcentrationofchlorantraniliproleinpaddywater,soil,riceplant,riceshellandbrownricerangedfrom0.005mg/kgto1.0mg/kg,theaveragerecoverywas85.06%-95.83%withthevariationcoefficientof2.08%-5.77%.Theminimumdetectablemassfractioninpaddywater,soil,riceplant,riceshellandbrownricesampleswere0.005, 0.01, 0.02, 0.02, 0.01mg/kg,respectively.Degradationofchlorantraniliproleinpaddywater,soilandriceplantconformedtochemicalkineticequation.Thehalf-lifewas3.1-5.0daysinpaddywater, 6.6-9.0daysinsoiland8.0-9.9daysinplant.Chlorantraniliprolewassprayedtwiceorthreetimesata14daysintervalwiththeapplicationdoseof33.86g/hm2and50.80g/hm2,thefinalmaximumresidueofchlorantraniliproleafter21dayswere0.217mg/kginsoil, 0.879mg/kginriceplant, 0.389mg/kginriceshelland0.018mg/kginbrownrice,respectively.TheresidueinbrownricecouldbelowerthantheMRL(maximumresiduelimit)inChina,CACandEU.

chlorantraniliprole;residue;rice;ricefield

2014-12-02

2015-02-28

安徽省農(nóng)科院科技創(chuàng)新團隊項目(14C1105);國家科技基礎(chǔ)性工作專項重點項目(2013FY113400);公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項(201403030)

E-mail:djszbs@sina.com;gtczbs@sina.com

S481.8

ADOI：10.3969/j.issn.0529-1542.2016.01.016