曹婷婷，孫志蓉，楊春寧，吳嘉璽

(北京中醫(yī)藥大學(xué) 中藥學(xué)院，北京 100102)

硫黃熏蒸中藥材的研究現(xiàn)狀分析

曹婷婷，孫志蓉*，楊春寧，吳嘉璽

(北京中醫(yī)藥大學(xué) 中藥學(xué)院，北京 100102)

本文采用文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)方法，對(duì)中國(guó)學(xué)術(shù)期刊網(wǎng)絡(luò)出版總庫(kù)上812篇學(xué)術(shù)論文進(jìn)行整理分類，從多維度分析國(guó)內(nèi)有關(guān)硫黃熏蒸中藥材的研究現(xiàn)狀及存在的問(wèn)題。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，有關(guān)硫黃熏蒸中藥材的實(shí)驗(yàn)類研究論文較少，研究?jī)?nèi)容主要集中在硫黃熏蒸對(duì)中藥材質(zhì)量影響及如何檢測(cè)方面。研究涉及的19種中藥材，均缺乏系統(tǒng)深入的研究，且重復(fù)性研究較多。

中藥材；硫黃熏蒸；研究現(xiàn)狀；存在問(wèn)題

硫黃熏蒸是中藥材傳統(tǒng)加工、養(yǎng)護(hù)方法之一，具有干燥、增白、防蟲(chóng)、防腐和防霉等作用，應(yīng)用于中藥材加工已有一個(gè)多世紀(jì)的歷史[1]。硫黃熏蒸方法的應(yīng)用最早見(jiàn)于1900年河南道地產(chǎn)地縣志《溫縣志》中對(duì)光山藥加工與貯藏養(yǎng)護(hù)技術(shù)的描述，該方法的引入與當(dāng)時(shí)西方醫(yī)藥知識(shí)和技術(shù)的傳播有密切的聯(lián)系，被認(rèn)為是中藥材加工和貯藏保護(hù)技術(shù)進(jìn)步的體現(xiàn)[2]。硫黃熏蒸中藥通過(guò)加熱使硫黃升華，釋放出的硫黃分子均勻地分布在中藥表面，從而形成一層均勻的保護(hù)膜，以起到防霉變、防蟲(chóng)蛀等作用；同時(shí)，其與藥材中的水分結(jié)合生成的酸，不僅可抑制細(xì)菌的生長(zhǎng)，還對(duì)植物組織有軟化作用，使細(xì)胞膜透水性增加，縮短干燥時(shí)間；硫黃在燃燒過(guò)程中會(huì)與氧結(jié)合，產(chǎn)生二氧化硫，二氧化硫溶于水形成二氧化硫水合物即亞硫酸，亞硫酸在被氧化時(shí)將著色物質(zhì)還原，從而表現(xiàn)出增白的作用。由于該項(xiàng)技術(shù)到20世紀(jì)后期有濫用的趨勢(shì)，過(guò)量硫黃熏蒸的中藥材頻頻出現(xiàn)質(zhì)量問(wèn)題，如重金屬和二氧化硫殘留，且殘留量已經(jīng)達(dá)到對(duì)人體造成傷害的劑量。此外，經(jīng)過(guò)二氧化硫熏蒸后的中藥材化學(xué)成分改變導(dǎo)致其藥理作用也發(fā)生了改變，降低藥效或產(chǎn)生副作用[3]。

硫黃熏蒸方法由于操作簡(jiǎn)單、成本相對(duì)廉價(jià)，再加上某些藥用部位含有大量的水分和黏液質(zhì)，暫時(shí)還沒(méi)有更好的方法替代，故目前此方法仍是部分中藥材干燥的方法，而由此帶來(lái)的藥材質(zhì)量問(wèn)題也是近些年來(lái)人們關(guān)注的熱點(diǎn)。目前，我國(guó)已經(jīng)通過(guò)修改增補(bǔ)《中華人民共和國(guó)藥典》等方式逐步禁止使用過(guò)量硫黃熏蒸的中藥材，學(xué)者們也紛紛投入硫黃熏蒸中藥材的研究當(dāng)中。本文對(duì)中國(guó)學(xué)術(shù)期刊網(wǎng)絡(luò)出版總庫(kù)中1957年至今發(fā)表的812篇相關(guān)學(xué)術(shù)論文進(jìn)行整理分類，從多維度分析國(guó)內(nèi)有關(guān)硫黃熏蒸中藥材的研究現(xiàn)狀及存在的問(wèn)題，為后續(xù)研究提供依據(jù)，旨在促進(jìn)硫黃熏蒸中藥材研究的深度和廣度的提高。

1 從時(shí)間角度分析硫黃熏蒸中藥材研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)

以時(shí)間為軸線，分析硫黃熏蒸中藥材的研究狀況，了解這方面研究在時(shí)間維度上表現(xiàn)的特征。論文發(fā)表的時(shí)間與數(shù)量交互統(tǒng)計(jì)見(jiàn)圖1(由于1957年到1992年文獻(xiàn)數(shù)目較少所以將其合并)。國(guó)內(nèi)直到20世紀(jì)90年代中期才出現(xiàn)大量有關(guān)硫黃熏蒸中藥材的相關(guān)文獻(xiàn)，1957年到1992年發(fā)表論文僅62篇，年均發(fā)表論文不足2篇，直到2000年，有關(guān)于硫黃熏蒸中藥材的研究才逐漸升溫，年發(fā)表論文數(shù)目達(dá)到了23篇。

圖1 不同年份硫黃熏蒸中藥材論文數(shù)量變化

由圖1可以看出，自20世紀(jì)90年代以來(lái)，硫黃熏蒸中藥材相關(guān)論文數(shù)量在整體上呈現(xiàn)逐步增多的趨勢(shì)。1957年到1992年，學(xué)者們對(duì)硫黃熏蒸中藥材的研究較少，主要是將其作為一種防霉、防蟲(chóng)蛀的一種保護(hù)中藥材的方法進(jìn)行應(yīng)用。隨后，由于硫黃熏蒸中藥材的過(guò)程中過(guò)量使用硫黃，導(dǎo)致中藥材對(duì)人體產(chǎn)生了危害，越來(lái)越多的學(xué)者開(kāi)始對(duì)其進(jìn)行研究，研究?jī)?nèi)容主要集中在硫黃熏蒸對(duì)中藥材質(zhì)量的影響和對(duì)硫黃熏蒸后的中藥材二氧化硫(SO2)殘留量及其檢測(cè)方法等方面。

2 從類別角度分析硫黃熏蒸中藥材研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)

2.1 實(shí)驗(yàn)類與非實(shí)驗(yàn)類研究

實(shí)驗(yàn)類研究是指通過(guò)實(shí)驗(yàn)對(duì)硫黃熏蒸后的藥材及硫黃熏蒸技術(shù)等進(jìn)行研究，而非實(shí)驗(yàn)類研究是指通過(guò)總結(jié)文獻(xiàn)對(duì)硫黃熏蒸用于中藥材的研究進(jìn)行綜述。調(diào)查分析發(fā)現(xiàn)，非實(shí)驗(yàn)類論文有716篇，而實(shí)驗(yàn)類研究論文只有96篇，占總數(shù)的12%。實(shí)驗(yàn)類的研究更能為人們?cè)趯?shí)踐上運(yùn)用硫黃熏蒸這一傳統(tǒng)加工、貯藏中藥方法提供有效的依據(jù)和建議，而綜述和理論性研究的文章多為對(duì)目前硫黃熏蒸中藥材的研究進(jìn)行總結(jié)以及提出個(gè)人的思辨性論證，并沒(méi)有進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。對(duì)于硫黃熏蒸影響中藥材質(zhì)量方面應(yīng)多開(kāi)展實(shí)驗(yàn)類研究工作，這樣更有利于硫黃熏蒸技術(shù)的發(fā)展。

2.2 硫黃熏蒸中藥材研究?jī)?nèi)容分析

由于硫黃熏蒸的中藥材在最近幾年頻頻出現(xiàn)危害人體健康的問(wèn)題，人們現(xiàn)在最關(guān)注的就是過(guò)量硫黃熏蒸對(duì)中藥材的質(zhì)量有什么影響、對(duì)人體有哪些危害、 如何鑒別中藥材是否經(jīng)過(guò)硫黃熏蒸、如何規(guī)范中藥材硫黃熏蒸技術(shù)以及是否有其他方法能夠代替硫黃熏蒸等。

關(guān)于過(guò)量硫黃熏蒸對(duì)中藥材的質(zhì)量影響問(wèn)題已有的研究主要圍繞兩個(gè)方面：一方面，硫黃熏蒸后的中藥材會(huì)引起化學(xué)成分的變化，可能會(huì)導(dǎo)致原有效成分含量的降低或升高，也可能會(huì)生成新的化學(xué)成分[4-6]。Lou Yajing等[7]采用一測(cè)多評(píng)法(QAMS)分別對(duì)自然干燥和硫磺熏蒸的當(dāng)歸中阿魏酸和藁本內(nèi)酯等有效成分進(jìn)行測(cè)定，并建立當(dāng)歸化學(xué)成分色譜指紋圖譜。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，硫磺熏蒸后的當(dāng)歸有效成分含量較自然干燥的均有不同程度的降低，且其采用的測(cè)定方法經(jīng)過(guò)方法學(xué)考察具有可靠性。另一方面，硫黃熏蒸對(duì)中藥材藥理作用發(fā)揮產(chǎn)生的影響，而目前這方面的研究比較少[8]。劉成松等[9]通過(guò)對(duì)比硫黃熏蒸黨參的水提液與低溫真空養(yǎng)護(hù)黨參的水提液在實(shí)驗(yàn)期內(nèi)對(duì)免疫功能的影響發(fā)現(xiàn)，硫黃熏蒸黨參的水提液與低溫真空養(yǎng)護(hù)黨參的水提液在實(shí)驗(yàn)期內(nèi)對(duì)免疫功能的影響差異無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。在短期內(nèi)硫黃熏蒸的黨參水提液比未經(jīng)硫黃熏蒸的黨參水提液對(duì)免疫功能的提高作用更加明顯。但服用硫黃熏蒸黨參會(huì)對(duì)小鼠的食欲和體質(zhì)量增長(zhǎng)產(chǎn)生負(fù)面影響。該實(shí)驗(yàn)的實(shí)驗(yàn)周期較短，無(wú)法說(shuō)明長(zhǎng)期使用硫黃熏蒸藥材對(duì)藥理作用的影響。王志旺等[10]對(duì)硫黃炮制后的當(dāng)歸的急性與亞急性毒性進(jìn)行研究，結(jié)果表明，一定劑量的硫黃熏蒸對(duì)當(dāng)歸藥材的急性毒性和亞急性毒性沒(méi)有明顯的影響，但對(duì)長(zhǎng)期毒性依然缺乏研究。Janis Ya-Xian Zhan等[11]對(duì)硫磺熏蒸后當(dāng)歸藥材進(jìn)行分析，并發(fā)現(xiàn)當(dāng)歸熏蒸后其化學(xué)成分含量減少且生物活性降低。因此，對(duì)于硫黃熏蒸中藥材的藥理研究應(yīng)集中在熏蒸過(guò)程中藥材化學(xué)成分的轉(zhuǎn)化及其與藥效、毒性的相關(guān)研究方面，為更好地揭示硫黃熏蒸對(duì)藥材質(zhì)量影響的規(guī)律研究提供幫助。

關(guān)于過(guò)量硫黃熏蒸的中藥材對(duì)人體有哪些危害的問(wèn)題，從本質(zhì)上是與硫黃熏蒸后的中藥材藥理作用發(fā)生變化相聯(lián)系。對(duì)于“如何鑒別中藥材是否經(jīng)過(guò)硫磺熏蒸”的研究，目前主要集中在用指紋圖譜SO2的含量來(lái)鑒別兩種方法上。劉曉等[10]通過(guò)建立硫熏和未硫熏的菊花藥材指紋圖譜，并采用聚類分析的方法發(fā)現(xiàn)，硫黃熏蒸過(guò)程對(duì)菊花藥材的化學(xué)成分及組成有顯著影響，會(huì)使樣品聚為另一類。劉曉等[12]首次提出采用HPLC和多組分含量測(cè)定結(jié)合的方法對(duì)白芷硫熏前后質(zhì)量進(jìn)行評(píng)價(jià)，結(jié)果表明，該方法具有良好的穩(wěn)定性、重復(fù)性和精密性，對(duì)白芷硫熏前后質(zhì)量評(píng)價(jià)有重要意義。陳睿等[13]對(duì)上海市場(chǎng)13種中藥飲片中SO2殘留情況進(jìn)行檢測(cè)，采用的是《中華人民共和國(guó)藥典》2010版的方法，然后將檢測(cè)出來(lái)的結(jié)果與中華人民共和國(guó)藥典的限量進(jìn)行比較。結(jié)果顯示，上海中藥材市場(chǎng)的山藥、麥冬、黨參、菊花等13種中藥飲片中個(gè)別品種的SO2過(guò)高。而對(duì)于“規(guī)范中藥材硫黃熏蒸技術(shù)和尋找硫磺熏蒸替代方法”的研究，目前已有的研究多數(shù)是基于某種中藥材存在的問(wèn)題，研究具有片面性并缺乏系統(tǒng)性。段煜等[14]提出，對(duì)硫黃熏蒸藥材進(jìn)行再評(píng)價(jià)，制定硫熏藥材必需品的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以及加強(qiáng)硫黃熏蒸藥材產(chǎn)地加工的管理，規(guī)范中藥材行業(yè)具有可行性。

實(shí)驗(yàn)類的96篇文章中過(guò)量硫黃熏蒸的中藥材質(zhì)量問(wèn)題相關(guān)文獻(xiàn)有28篇，占29.2%；過(guò)量硫黃熏蒸的中藥材對(duì)人體的危害相關(guān)文獻(xiàn)4篇，僅占4.2%；而對(duì)于如何檢測(cè)硫黃熏蒸中藥材的相關(guān)文獻(xiàn)有47篇，占49.0%，其中與SO2檢測(cè)方法有關(guān)的文獻(xiàn)有31篇。由此可見(jiàn)，硫黃熏蒸中藥材的藥理研究無(wú)疑是一個(gè)亟待關(guān)注的研究方向。

2.3 硫黃熏蒸涉及的中藥材種類

通過(guò)對(duì)812篇文獻(xiàn)的整理，統(tǒng)計(jì)出硫黃熏蒸涉及的中藥材品種有當(dāng)歸、白芷、菊花、芍藥、延胡索、浙貝母、黃芪、薏苡仁、百合、桔梗、天麻、黨參、枸杞子、金銀花、懷牛膝、人參、山藥、升麻、桂枝19味，各味中藥材所涉及研究論文的數(shù)量見(jiàn)圖2。硫黃熏蒸的中藥材主要集中在根莖類藥材，可能是由于這類藥用部位含有大量的水分及粘液質(zhì)，不容易干燥且貯藏過(guò)程中容易生蟲(chóng)、腐壞、發(fā)霉。硫黃熏蒸是較簡(jiǎn)便且相對(duì)廉價(jià)的加工方法，所以這類藥材常采用這種方法使藥材較快干燥。另外，由于利益驅(qū)動(dòng)等原因，目前基層普遍采用硫黃熏蒸的方法處理果實(shí)及花類藥材，其目的是為了增色、增重等。硫黃熏蒸涉及的19味中藥材中，只有當(dāng)歸、白芷、芍藥、菊花、黃芪、金銀花、山藥等幾味藥材研究論文相對(duì)較多，其他中藥材僅有1～2篇研究論文，而僅有的論文也不是專門研究這幾味中藥的。如許瑋儀等[15]在研究硫黃熏蒸藥材的二氧化硫殘留量時(shí)，只是涉及到這幾味中藥的二氧化硫殘留量的測(cè)定。目前硫黃熏蒸涉及的中藥材品種雖然有19味，但研究都不夠系統(tǒng)深入。

圖2 硫黃熏蒸中藥材研究論文數(shù)量

2.4 SO2檢測(cè)方法研究

硫黃熏蒸的中藥材最大的弊端就是SO2的殘留，因此很多研究者通過(guò)檢測(cè)SO2的含量來(lái)判斷中藥材是否合格。目前，檢測(cè)SO2含量的方法很多，如比色法、滴定法和離子色譜法，此外還有熒光法、電化學(xué)法、酶光度分析法、化學(xué)發(fā)光法、流動(dòng)注射法和毛細(xì)電泳法等[16]。其中蒸餾-碘滴定法是我國(guó)現(xiàn)行《中華人民共和國(guó)藥典》中規(guī)定的方法，也是目前應(yīng)用最多的檢測(cè)方法。用離子色譜法測(cè)定SO2含量的研究近幾年已成為熱點(diǎn)，主要是因?yàn)檫@種方法簡(jiǎn)單、靈敏、專屬性強(qiáng)、自動(dòng)化程度高。章劍揚(yáng)等[17]采用堿性溶液加速溶劑萃取/離子色譜法對(duì)硫熏后的菊花中的SO2進(jìn)行測(cè)定，與傳統(tǒng)方法相比，此方法自動(dòng)化程度和提取效率更高。而對(duì)于其他測(cè)定SO2的方法目前只有1～2篇論文有涉及。因此，對(duì)于SO2檢測(cè)方法的研究還有待加強(qiáng)。

3 討論與結(jié)論

自21世紀(jì)以來(lái)，有關(guān)硫黃熏蒸中藥材的研究論文數(shù)量呈上升趨勢(shì)。從研究的重心來(lái)看，從最開(kāi)始研究硫黃熏蒸工藝轉(zhuǎn)移到硫黃熏蒸的中藥材對(duì)人體健康的影響方面，但目前的研究成果還未能解決硫黃熏蒸應(yīng)用于中藥材生產(chǎn)中的SO2殘留量的問(wèn)題。因此研究者應(yīng)該在檢測(cè)SO2殘留問(wèn)題的基礎(chǔ)上進(jìn)行更深入的研究，比如對(duì)中藥材有效成分含量和藥理作用的研究，同時(shí)加強(qiáng)開(kāi)發(fā)藥材脫硫技術(shù)及尋找替代硫黃熏蒸方法的研究。

隨著科技的發(fā)展，現(xiàn)代的加工技術(shù)已逐步應(yīng)用于中藥材的干燥中，如熱風(fēng)干燥、冷凍干燥、微波干燥、低溫吸附干燥、噴霧干燥、遠(yuǎn)紅外干燥、高壓電場(chǎng)干燥等，這些干燥技術(shù)均可用來(lái)代替硫磺熏蒸。但由于現(xiàn)代加工技術(shù)存在成本高、耗能大的弊端，且不同種藥材的性質(zhì)不同，這些干燥方法對(duì)不同的藥材的干燥也具有一定的局限性，所以藥材干燥替代技術(shù)仍需加強(qiáng)研究。筆者認(rèn)為，可通過(guò)比較硫熏及替代技術(shù)在干燥、防霉、殺蟲(chóng)方面的差異，來(lái)優(yōu)化替代方法的技術(shù)參數(shù)以及發(fā)展多種干燥方法的組合干燥方法，從而選出最佳的替代技術(shù)。

目前硫黃熏蒸中藥材的實(shí)驗(yàn)類研究較少，多數(shù)局限在綜述以及對(duì)硫黃熏蒸中藥材存在的問(wèn)題和解決方法探討的層面上，而且實(shí)驗(yàn)類的研究在內(nèi)容上多集中在對(duì)SO2含量的檢測(cè)上，而硫黃熏蒸對(duì)于中藥材質(zhì)量影響的研究較少，而對(duì)藥理方面影響的研究更是少之又少，且目前已有的研究也多數(shù)是對(duì)化學(xué)成分的增減的探討，對(duì)于中藥材化學(xué)成分增減機(jī)制的研究很少。因此，硫黃熏蒸中藥材的藥理研究無(wú)疑是一個(gè)亟待關(guān)注的研究方向。

硫黃熏蒸涉及的中藥材品種有19個(gè)，與中華人民共和國(guó)藥典規(guī)定的10個(gè)品種(山藥、牛膝、粉葛、天冬、天麻、天花粉、白及、白芍、白術(shù)、黨參等)重復(fù)僅有5個(gè)。其可能的原因一方面是因?yàn)榱蚧茄艏夹g(shù)在一些地方還廣泛應(yīng)用，而中華人民共和國(guó)藥典只是選取了傳統(tǒng)藥材加工方法中記載的品種，從而導(dǎo)致目前采用硫磺熏蒸的中藥材比中華人民共和國(guó)藥典規(guī)定的品種多；另一方面可能是目前對(duì)中藥材硫磺熏蒸技術(shù)的實(shí)驗(yàn)類研究較少，中華人民共和國(guó)藥典只是選取了傳統(tǒng)藥材加工方法中記載的品種。另外，這19個(gè)品種中大多數(shù)的研究深度較淺，缺乏系統(tǒng)性，以至于目前的研究成果還無(wú)法解決單個(gè)品種因硫黃熏蒸產(chǎn)生的質(zhì)量問(wèn)題，更無(wú)法解決目前中藥材市場(chǎng)對(duì)于硫黃熏蒸方法應(yīng)用的規(guī)范化管理。因此，研究者可先從單個(gè)品種中藥材進(jìn)行深入研究，再由此及彼，類推到其他品種的中藥材，從而解決硫黃熏蒸中藥材的質(zhì)量問(wèn)題。

從本文研究的樣本來(lái)源來(lái)總結(jié)，在812篇文獻(xiàn)中，刊載在核心期刊上的文章數(shù)量為248篇，占總數(shù)的30%。有關(guān)硫黃熏蒸中藥材文章的數(shù)量每年呈遞增的趨勢(shì)，但重復(fù)性的研究較多，關(guān)于尋找合適的方法來(lái)替代硫黃熏蒸方法的研究較少。目前硫殘留問(wèn)題是制約中藥走向國(guó)際化的重要因素之一，只有繼續(xù)加大對(duì)常用硫熏處理中藥材的研究，針對(duì)硫熏中藥材的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行全面系統(tǒng)的替代加工技術(shù)及規(guī)范化研究，才是解決中藥“走出去”問(wèn)題的關(guān)鍵。

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ResearchStatusAnalysisofSulfur-fumigatedTraditionalChineseMedicine

CAO Tingting，SUNZhirong，YANGChunning，WUJiaxi

(BeijingUniversityofChineseMedicine，SchoolofChineseMateriaMedica，Beijing，100102，China)

Based on the method of literature metrology，812 published academic papers were collected and classified from China academic journals full-text database in CNKI.Meanwhile，multi-dimensional analysis was utilized to research relevant domestic problems of sulfur-fumigated TCM.It is found that experimental research of sulfur-fumigated TCM was scarce.The most relevant researches paid more attention to effect and detection technology of sulfur-fumigated TCM.Research objects focused on nearly 19 kinds of TCM，but systematically in-depth research lacked.Repeated and similar studies on the same TCM was more common.

Traditional Chinese medicine；sulfur fumigation；research status；development

2015-06-20)

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孫志蓉，副教授，研究方向：中藥資源研究；Tel:(010)84738334，E-mail：zrs67@126.com

10.13313/j.issn.1673-4890.2016.5.031