徐會(huì)顯，姜星宇，姚曉龍，張　路

(1:中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京 210008) (2:中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

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鄱陽湖水體氧化亞氮排放特征及影響因素*

徐會(huì)顯1,2，姜星宇1,2，姚曉龍1,2，張路1**

(1:中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京 210008) (2:中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

于2014年4、7和10月以及2015年1月(分別代表春、夏、秋和冬季)對(duì)鄱陽湖13個(gè)常規(guī)監(jiān)測(cè)點(diǎn)表層水體中氧化亞氮(N2O)濃度進(jìn)行測(cè)定，并選擇合適的模型估算其釋放量. 結(jié)果表明，鄱陽湖全年N2O平均濃度為32.57±17.35 nmol/L，總體處于過飽和狀態(tài)，平均飽和度為256.83%±129.05%. 鄱陽湖N2O年平均交換通量為0.83±0.69 μmol/(m2·h). 鄱陽湖水體N2O季節(jié)性釋放規(guī)律為春季最高，平均交換通量為1.71 μmol/(m2·h)，其次是夏季和冬季，秋季最低. 從空間上來看，春季北部湖區(qū)交換通量顯著高于南部湖區(qū). 相關(guān)性分析表明，銨態(tài)氮濃度是影響夏季和冬季鄱陽湖水體N2O 產(chǎn)生的主要因素. 結(jié)合水域面積初步估算出全年釋放N2O約1.29×107mol，其中春季和夏季是鄱陽湖水體N2O釋放的高峰期，總釋放量約占全年的80.40%. 全年通過N2O輸出氮素約為361.93 t，對(duì)鄱陽湖流域內(nèi)N2O分布及質(zhì)量平衡具有一定影響.

鄱陽湖；排放；氧化亞氮；季節(jié)變化

氧化亞氮(N2O)是一種重要的溫室氣體之一，全球溫室效應(yīng)潛力(GWPs)是CO2的310倍，排放量約占溫室氣體排放總量的6.2%，并呈逐漸增長(zhǎng)的趨勢(shì)[1]. 許多研究表明，大氣中N2O的持續(xù)增加與人類活動(dòng)對(duì)氮循環(huán)干擾作用密切相關(guān)[2-3]. 水域生態(tài)系統(tǒng)正成為N2O釋放的重要區(qū)域，其排放量約占全球總釋放量的25%～30%[4]. 特別是隨著人類活動(dòng)的增加，水域生態(tài)系統(tǒng)內(nèi)不斷增加的氮負(fù)荷不僅使河流水體逐漸成為一個(gè)主要排放源[4-6]，與此同時(shí)，湖泊水體的N2O排放也日益增強(qiáng)[6]. 國(guó)外已有針對(duì)不同類型湖泊N2O濃度及釋放通量的報(bào)道，包括受人為活動(dòng)影響較小的深水湖泊和一些富營(yíng)養(yǎng)藻型湖泊[7-9]. 我國(guó)是一個(gè)多湖泊國(guó)家，尤其是長(zhǎng)江中下游地區(qū)，更是分布著大量淺水湖泊，其中，80%以上是富營(yíng)養(yǎng)化湖泊[10]，這些湖泊普遍具有較高的氮負(fù)荷. 富營(yíng)養(yǎng)化湖泊的含氮溫室氣體(如N2O等)的釋放規(guī)律、影響因素和排放貢獻(xiàn)等，既是湖泊氮轉(zhuǎn)化的重要方面，同時(shí)還對(duì)全球湖泊(包括水庫和濕地等)溫室氣體的排放評(píng)估具有重要意義. 在我國(guó)，針對(duì)單個(gè)季節(jié)和單個(gè)湖泊N2O的分布及釋放通量的研究已有一定的開展，如太湖[11]和巢湖[12]等，但針對(duì)大型通江湖泊N2O的研究仍十分缺乏.

鄱陽湖是我國(guó)第一大淡水湖，是典型的通江湖泊. 隨著鄱陽湖營(yíng)養(yǎng)鹽輸入強(qiáng)度的持續(xù)增大，水體氮污染水平不斷提高，也可能造成N2O產(chǎn)生和釋放速率的增強(qiáng). 本文以2014年4月-2015年1月鄱陽湖4個(gè)季度實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，通過對(duì)比不同季節(jié)鄱陽湖N2O分布特征及釋放通量，分析水溫、溶解氧和無機(jī)氮的影響，以認(rèn)識(shí)鄱陽湖N2O釋放規(guī)律及潛在的原因，并對(duì)N2O釋放量進(jìn)行估算，為區(qū)域N2O排放及氮平衡研究提供科學(xué)基礎(chǔ).

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域

鄱陽湖(28°11′～29°51′N, 115°49′～116°46′E)，位于江西省北部，長(zhǎng)江中下游地區(qū)，與贛江、撫河、信江、饒河、修水5條河流尾閭相接，調(diào)蓄后經(jīng)湖口注入長(zhǎng)江. 以松門山為界，可分為南、北湖區(qū). 北部為入江水道，湖面窄且深. 南部為湖泊主體，湖面寬而淺. 湖區(qū)地處亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)，年平均氣溫為17.1℃，1月平均氣溫最低(5.1℃)，7月平均氣溫最高(29.5℃). 年降雨量約為1500 mm，且三分之二的降雨在夏季. 鄱陽湖水位呈現(xiàn)顯著的季節(jié)性變化，影響著湖泊與水系之間的物質(zhì)交換通量[13]. 而且北部湖區(qū)水體與長(zhǎng)江季節(jié)性交換強(qiáng)烈，4-6月鄱陽湖水體倒灌入長(zhǎng)江，7-9月長(zhǎng)江水體進(jìn)入鄱陽湖[14].

1.2 樣品采集和分析方法

圖1 鄱陽湖采樣點(diǎn)分布Fig.1 Distribution of sampling sites in Lake Poyang

湖水中溶解的N2O濃度采用靜態(tài)頂空法測(cè)定. 先用注射器將約19 ml的氦氣加至水樣中以置換等體積的水，25℃室溫下將樣品振蕩30 min后，靜置30 min使瓶?jī)?nèi)的氣液兩相達(dá)到平衡狀態(tài). 然后用 1 ml氣密注射器抽取頂空氣體取樣，注入島津 GC-2014C 型氣相色譜儀中進(jìn)行測(cè)定，并記錄 N2O的摩爾分?jǐn)?shù)值(ppm). 載氣為高純 N2(99.999%)，進(jìn)樣口溫度為60℃，柱溫為60℃，附加加熱器溫度為350℃. 電子捕獲檢測(cè)器(ECD)溫度為200℃，尾吹氣為CH4-Ar(CH4濃度為 5%，v/v). N2O經(jīng)80/100Hayesep-D(1.0 m)柱分離，被 ECD 檢測(cè)器檢測(cè)(200℃). 檢測(cè)器信號(hào)采用N2O/N2標(biāo)準(zhǔn)氣體(國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研究中心)校正，根據(jù)待測(cè)樣品的色譜峰面積計(jì)算出樣品頂空氣中的N2O濃度. 并利用Weiss提供的溶解度數(shù)據(jù)及公式[16]，換算水樣中溶解的N2O濃度，具體參照姚曉龍等[17]的計(jì)算方法.

1.3 鄱陽湖N2O飽和度及水氣交換通量估算方法

N2O飽和度為N2O測(cè)定濃度與相同溫度、鹽度條件下N2O在水體中的平衡濃度的比值，計(jì)算公式為：

(1)

N2Oeq=k·N2Oair

(2)

ΔN2O=N2Oobs-N2Oeq

(3)

式中，RN2O表示N2O飽和度；N2Oobs表示實(shí)測(cè)N2O濃度(nmol/L)；N2Oeq表示與大氣平衡時(shí)表層水中的N2O飽和濃度(nmol/L)；N2Oair表示采樣點(diǎn)所測(cè)大氣中N2O濃度；k為本森系數(shù)，根據(jù)亨利定律可以計(jì)算出水體中飽和N2O濃度；ΔN2O為凈N2O交換量(nmol/L)，由現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)濃度與平衡濃度值的差值可得.

N2O水-氣交換通量通常采用界面擴(kuò)散模型法[4]，計(jì)算公式為：

F=ΔN2O·kN2O

(4)

kN2O=0.251U2(ScN2O/660)-0.5

(5)

ScN2O=2141.2-152.56T+5.8963T2-

(6)

0.12411T3+0.0010655T4

式中，F(xiàn)為表層水體N2O交換通量(μmol/(m2·h))，kN2O為N2O在水體中擴(kuò)散系數(shù)(cm/h). 水流和風(fēng)速的作用使得水-氣交換通量的估算存在較大的不確定性. 但對(duì)于風(fēng)速與流速比值較大的大型湖泊(>10 km2)而言，更適合采用風(fēng)速模型進(jìn)行估算[18]. 當(dāng)風(fēng)速在3～15 m/s時(shí)，Wanninkhof公式模型能夠準(zhǔn)確估算出氣體交換速率[19]. 采樣期間鄱陽湖平均風(fēng)速可達(dá)4 m/s，適合選擇Wanninkhof公式估算鄱陽湖N2O的交換速率.kN2O采用Wanninkhof校正后得出的估算公式(公式(5))估算，同時(shí)給出了淡水中N2O氣體的施密特系數(shù)與溫度的關(guān)系式(公式(6)). 式中，U表示水面上方10 m高度處的風(fēng)速(m/s)，本文風(fēng)速數(shù)據(jù)取自鄱陽湖蛇山自動(dòng)監(jiān)測(cè)站.ScN2O為淡水中N2O氣體的施密特系數(shù)，T取值為-2～40℃.

1.4 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析采用SPSS 20.0和Excel 2013軟件，數(shù)據(jù)間的關(guān)系采用Spearman相關(guān)分析，差異性分析采用ANOVA(LSD檢驗(yàn))(P<0.05). 不同變量的回歸分析采用一元線性回歸方程，方程擬合通過ANOVA進(jìn)行檢驗(yàn).

2 結(jié)果與分析

2.1 水環(huán)境參數(shù)變化

2.2 N2O濃度與飽和度

鄱陽湖N2O濃度變化范圍為10.79～106.54 nmol/L，平均為32.57±17.35 nmol/L. 春季平均濃度為51.84±22.37 nmol/L，顯著高于其他季節(jié)(ANOVA，P<0.01). 秋季平均濃度最低，為20.07±4.60 nmol/L. 冬季N2O濃度高于夏、秋季，夏季和秋季平均濃度差異不顯著(圖2a).

鄱陽湖N2O飽和度變化范圍為88.87%～738.75%，均值為256.83%±129.05%(圖2b). 與N2O濃度變化規(guī)律相似，春季N2O飽和度最高(415.64%)，秋季最低(165.28%). 夏、秋和冬季N2O平均飽和度分別為252.67%±70.90%、165.28%±36.38%和193.74%±31.42%，冬季和夏季差異不顯著(ANOVA，P=0.056). 總體來看，除秋季PY1點(diǎn)位N2O未達(dá)到飽和(飽和度為88.87%)外，4個(gè)季節(jié)各點(diǎn)位的N2O飽和度均處于過飽和狀態(tài)，表明鄱陽湖是大氣N2O的釋放源.

表1 鄱陽湖水環(huán)境參數(shù)變化*Tab.1 Environmental variables in water of Lake Poyang

圖2 鄱陽湖不同季節(jié)N2O濃度、N2O飽和度及N2O交換通量的變化Fig.2 Seasonal variation of N2O concentration, N2O saturation and N2O flux in Lake Poyang

2.3 N2O交換通量

鄱陽湖N2O全年平均交換通量為0.83±0.69 μmol/(m2·h). 無論是季節(jié)上，還是空間上，N2O的釋放通量均有較大的差異(圖3). 從季節(jié)來看，鄱陽湖N2O全年平均交換通量在春季與其他季節(jié)差異顯著(ANOVA，P<0.01). 春季N2O平均交換通量最高(1.71 μmol/(m2·h))，而秋季最低(0.40 μmol/(m2·h)). 夏季和冬季平均交換通量分別為0.64和0.56 μmol/(m2·h)，且差異不顯著(ANOVA，P=0.74，圖2c). 從空間來看，4個(gè)季節(jié)N2O交換通量的空間變異系數(shù)在33.03%～54.81%之間. 春季PY7點(diǎn)位交換通量最高，為3.49 μmol/(m2·h)，而PY2點(diǎn)位只有0.70 μmol/(m2·h)，相差近5倍. 在夏季， PY1點(diǎn)位交換通量最高(1.23 μmol/(m2·h))，PY5點(diǎn)位最低(0.23 μmol/(m2·h)). 按湖區(qū)劃分，春季北部湖區(qū)(PY6～PY13)平均交換通量(2.18 μmol/(m2·h))顯著高于南部湖區(qū)(PY1～PY5)(ANOVA,P<0.001)，約為南部湖區(qū)的2倍. 無論是夏季還是冬季，南部湖區(qū)平均交換通量均高于北部湖區(qū). 而秋季的南北湖區(qū)差異不顯著(ANOVA,P=0.784).

圖3 鄱陽湖各采樣點(diǎn)N2O交換通量Fig.3 Annual N2O flux in each sampling site of Lake Poyang

3 討論

3.1 N2O飽和度的影響因素

圖4 鄱陽湖水體-N及-N濃度與N2O飽和度的相關(guān)關(guān)系Fig.4 Relationships between N2O saturation and -N and -N concentrations in water of Lake Poyang表2 鄱陽湖水體N2O飽和度與溶解氧、水溫及無機(jī)氮濃度的Spearman相關(guān)性分析Tab.2 Spearman correlation between N2O saturation and DO concentration, temperature and inorganic nitrogen concentration in water of Lake Poyang

季節(jié)溶解氧水溫NH+4-NNO-3-NNO-2-N回歸方程r2Pn春季0.26-0.77**0.330.26-0.27y=-96.00T+2490.760.550.00613夏季-0.14-0.500.80**0.79*0.78**y=5655.19NO-2-N+149.430.940.00010y=454.37NH+4-N+136.070.830.000秋季0.00-0.39-0.40-0.26-0.53———13冬季0.54-0.56*0.66**-0.48-0.21y=57.19NH+4-N-39.75T+522.170.770.01210全年-0.390.13-0.040.15-0.14———46

*表示在α=0.05水平下具有顯著性；**表示在α=0.01水平下具有顯著性.

圖5 鄱陽湖水體N2O飽和度與N2O釋放通量的相關(guān)性Fig.5 Relationship between N2O saturations and N2O fluxes in water of Lake Poyang

圖6 不同模型方程的擴(kuò)散系數(shù)比較 (其中k1～k4方程分別取自文獻(xiàn)[18,22-24])Fig.6 Comparison between modeled gas exchange velocities used in this study and others

3.2 N2O交換通量與K值選擇

另一方面，風(fēng)速的選擇增加了k值估算的不確定性. 本研究采用風(fēng)速數(shù)據(jù)為南部湖區(qū)蛇山水文站位置的當(dāng)日平均風(fēng)速. 風(fēng)速越大，k值越高. 考慮到不同湖區(qū)風(fēng)速的差異，采用該點(diǎn)風(fēng)速代表全湖區(qū)平均風(fēng)速可能存在一定的不確定性. 比如對(duì)于風(fēng)速較高的鄱陽湖星子站附近(比如PY9和PY10樣點(diǎn))，估算值可能偏低. 而對(duì)于風(fēng)速較小的入江湖口地區(qū)(比如PY13)，估算值可能偏高. 此外，鄱陽湖湖區(qū)風(fēng)速季節(jié)性變化，也會(huì)影響k值的計(jì)算.

3.3 與其他湖泊、河流對(duì)比

鄱陽湖春季飽和度顯著高于一些河流的飽和度，與巢湖流域污染嚴(yán)重的南淝河[3]相當(dāng)，達(dá)到400%以上. 夏季鄱陽湖平均N2O飽和度要高于長(zhǎng)江(2009年)[28]，低于洪家渡(2007年)[6]，與夏季太湖(2003年)的N2O飽和度水平[11]比較接近. 從季節(jié)規(guī)律上來看，鄱陽湖N2O季節(jié)性排放特征類似于某些河流(比如Colone河[24])，即春季最高，其次是冬季，最后是秋季和夏季(表3). 由于鄱陽湖匯合了贛江、撫河、信江 、饒河、修水5條支流，河流的氮源輸入季節(jié)性差異可能對(duì)湖區(qū)N2O釋放造成一定的影響. 因此，鄱陽湖N2O的季節(jié)變化規(guī)律可能還受到入湖河流N2O季節(jié)變化的影響.

按照N2O交換通量計(jì)算方法，初步估算出2014年鄱陽湖平均交換通量在0.40～1.71 μmol/(m2·h)之間.與一些水體營(yíng)養(yǎng)程度較高的河流相比，該值要低于巢湖入湖河流(南淝河和杭埠河)，總體處在同季節(jié)長(zhǎng)江(2009年)的平均交換通量水平；與國(guó)內(nèi)外其他湖泊相比，要高于國(guó)外一些深水低營(yíng)養(yǎng)化湖泊(Lac de Neuchatel湖和Alpnachersee湖)，甚至超過同季節(jié)的太湖(2009年)和洞庭湖(2008年). 此外，本研究估算的1月N2O交換通量要稍高于2009年[25]，這也間接反映出鄱陽湖水體N2O飽和度呈升高趨勢(shì).

表3 一些相關(guān)河流、湖泊的N2O飽和度和交換通量Tab.3 N2O saturations and N2O fluxes in some related rivers and lakes

1)巢湖入湖河流.

表4 鄱陽湖水體N2O釋放量的估算Tab.4 Estimation of N2O emission in water of Lake Poyang

季節(jié)面積/km2N2O交換通量/(μmol/(m2·h))N2O釋放量/(×105mol)春季16431.7160.74夏季31120.6443.19秋季27470.4023.94冬季1150.561.39

3.4 鄱陽湖N2O交換通量估算

由于鄱陽湖N2O釋放通量存在顯著的季節(jié)性特征，本文利用2014年4、7和10月，以及2015年1月的釋放通量平均值，結(jié)合不同季節(jié)的鄱陽湖平均水域面積[17]，估算得出每年鄱陽湖水體向大氣中釋放的N2O約為1.29×107mol(表4)，相當(dāng)于以N2O的形式輸出氮素約361.93 t. 其中春季和夏季是N2O釋放高峰時(shí)期，分別占全年N2O釋放總量的46.99%和33.41%. 鄱陽湖水體N2O年釋放量高于一些城市河流網(wǎng)，比如天津河流網(wǎng)[21](5.78 t)和上海河流網(wǎng)[5](約290 t). 從流域上來看，農(nóng)業(yè)土壤通常被認(rèn)為是最主要的N2O釋放源，張玉銘等測(cè)得江西農(nóng)田N2O排放通量速率可達(dá)0.296～4.696 μmol/(m2·h)[29]，據(jù)此估計(jì)每年從鄱陽湖流域農(nóng)田土壤釋放的N2O約為1×103～15×103t. 相比之下，鄱陽湖水體N2O釋放量約占其釋放通量的2.30%～36.43%. 進(jìn)一步考慮到估算模型及季節(jié)變化的差異，這個(gè)值可能存在一定的誤差. 但至少通過估算，說明鄱陽湖水體N2O釋放量存在明顯的季節(jié)差異，是一個(gè)潛在的N2O釋放源，對(duì)流域內(nèi)N2O分布及質(zhì)量平衡具有一定影響.

4 結(jié)論

1) 2014年4月-2015年1月，鄱陽湖全年N2O平均濃度和平均飽和度分別為32.57±17.35 nmol/L和256.83%±129.05%. 其中春季N2O平均濃度最高(51.84±22.37 nmol/L)，秋季最低(20.07±4.60 nmol/L)，夏季和秋季差異不顯著，冬季N2O平均濃度顯著高于夏、秋季；冬季和夏季N2O飽和度差異不顯著. 總體而言，全年鄱陽湖N2O基本處于過飽和狀態(tài)，是大氣N2O的釋放源.

3) 鄱陽湖N2O年平均交換通量為0.83±0.69 μmol/(m2·h)，在季節(jié)和空間上存在顯著差異. 其中春季N2O交換通量最高，為1.71 μmol/(m2·h). 從空間來看，春季北部湖區(qū)平均交換通量顯著高于南部湖區(qū)，但在其他季節(jié)差異不顯著. 根據(jù)各季節(jié)N2O交換通量，結(jié)合不同季節(jié)水域面積，初步估算出鄱陽湖全年釋放N2O量約為1.29×107mol，其中春季和夏季是N2O釋放的高峰時(shí)期，總釋放量約占全年的80.40%，全年通過N2O 輸出氮素約為361.93 t，顯示鄱陽湖對(duì)區(qū)域N2O分布及質(zhì)量平衡具有一定影響.

致謝: 中國(guó)科學(xué)院鄱陽湖湖泊濕地生態(tài)系統(tǒng)研究站在采樣和樣品分析等方面給與支持和幫助. 風(fēng)速數(shù)據(jù)得到鄱陽湖蛇山自動(dòng)觀測(cè)站以及劉元波研究員的幫助，在此一并感謝.

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Characteristics of nitrous oxide(N2O) emissions and the related factors in Lake Poyang

XU Huixian1,2, JIANG Xingyu1,2, YAO Xiaolong1,2& ZHANG Lu1**

(1:StateKeyLaboratoryofLakeScienceandEnvironment,NanjingInstituteofGeographyandLimnology,ChineseAcademyofSciences,Nanjing210008,P.R.China) (2:UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,P.R.China)

Surface water surveys were carried out seasonally in Lake Poyang from April 2014 to January 2015. Concentrations of nitrous oxide (N2O) in thirteen sampling sites were measured followed by calculation of N2O emission fluxes with interface diffusion model. The N2O concentration in the surface water of Lake Poyang averaged 32.57±17.35 nmol/L with an average saturation of 256.83%±129.05%, which implied a state of N2O-supersaturated. The N2O flux from water to air was calculated to be 0.83±0.69 μmol/(m2·h) on the average. The highest N2O flux appeared in spring with an average level of 1.71 μmol/(m2·h), followed by the summer, winter and autumn in a descending order. In spring, N2O emission rates were significantly higher in the north part of the lake than in the south part. Regression analysis indicated that ammonium in water column had great control effect on N2O production in summer and winter. About 1.29×107mol N2O was emitted from Lake Poyang annually, of which 80.40% emission was in spring and summer. The N2O-N output of Lake Poyang was estimated in 361.93 t per year, and plays an important role in the N2O distribution in the Poyang basin.

Lake Poyang; emission; nitrous oxide; seasonal variation

*國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃“973”項(xiàng)目(2012CB417005)和國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41271468, 41203065)聯(lián)合資助. 2015-11-24收稿; 2015-12-30收修改稿. 徐會(huì)顯(1992～), 男, 碩士研究生; E-mail: xvhuixian@163.com.

**通信作者; E-mail: luzhang@niglas.ac.cn.