溫 宇, 朱春英, 付濤濤, 馬友光

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不等寬T型分岔微通道內(nèi)氣泡的體積分配規(guī)律及關(guān)聯(lián)

溫 宇, 朱春英, 付濤濤, 馬友光

(天津大學(xué) 化工學(xué)院, 化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 天津化學(xué)化工協(xié)同創(chuàng)新中心, 天津300072)

采用高速攝像儀對不等寬T型分岔微通道中氣泡的破裂和體積分配規(guī)律進(jìn)行了研究，分別考察了氣液流量與液相黏度對氣泡分配規(guī)律的影響，同時(shí)研究了子氣泡對氣泡破裂的反饋效應(yīng)。結(jié)果表明：由于微通道下游子氣泡對分岔口處氣泡破裂的反饋效應(yīng)，兩個(gè)子氣泡體積分配比2/1隨氣液流量比的增大呈先增大后減小的非線性變化趨勢。隨無量綱母氣泡體積0/02的增大，2/1也呈先增大后減小的變化趨勢，并且存在一個(gè)臨界無量綱母氣泡體積(0/02)c。在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，氣液流量比對(0/02)c的影響較大，而液相黏度對(0/02)c的影響可以忽略。提出了子氣泡體積分配比的關(guān)聯(lián)式，計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。

微通道；氣泡；破裂；分配

1 前 言

近年來，微流控技術(shù)在科學(xué)研究與工程應(yīng)用中均顯示出了巨大潛力[1]，例如在乳化、藥物研究、蛋白質(zhì)結(jié)晶及化學(xué)反應(yīng)[2~5]等領(lǐng)域中已得到廣泛應(yīng)用。液滴與氣泡尺寸的精確操控是微流控研究的關(guān)鍵，例如Yamada等[6]通過調(diào)節(jié)液滴尺寸控制聚合物顆粒的大小。微流控設(shè)備包括T型、Y型、階梯網(wǎng)絡(luò)和含有障礙物的通道等，而T型微通道是最常用的氣泡和液滴破裂設(shè)備之一。

目前主要有兩種氣泡或液滴破裂的調(diào)控方法：(1)利用外場，如磁場[7]，電場[8]或熱調(diào)節(jié)[9]控制等外界條件；(2)利用特殊結(jié)構(gòu)微流控裝置，如長度或?qū)挾炔坏鹊腡型分岔口或含有障礙物的通道。由于操作簡便，實(shí)際過程中大多采用特殊的微流控結(jié)構(gòu)對氣泡(液滴)進(jìn)行破裂。Link等[10]首先提出使用下游長度不等的T型通道產(chǎn)生大小不等的液滴。Samie等[11]在下游寬度不等的通道中進(jìn)行了液滴破裂實(shí)驗(yàn)，建立了理論模型對破裂點(diǎn)進(jìn)行預(yù)測。Yamada等[6]在對稱分岔口的下游引入一個(gè)連續(xù)相，通過改變水力學(xué)阻力來實(shí)現(xiàn)子液滴大小的調(diào)控。Yamada、Link以及Samie[6,10,11]等人通過分析水力學(xué)阻力建立了理論模型，由于忽略了分支通道下游子液滴對液滴破裂的反饋效應(yīng)，他們的模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均存在明顯偏差。Fu等[12]在長度不等的環(huán)路通道內(nèi)對下游通道的反饋效應(yīng)進(jìn)行了研究，并提出了包含子氣泡阻力的理論模型對子氣泡的體積比進(jìn)行預(yù)測。相比于不等長T型微通道和障礙物微通道，不等寬微通道具有能耗低，占用空間小，易加工等優(yōu)點(diǎn)。而對于氣泡在不等寬T型分岔微通道內(nèi)破裂的研究還不夠深入，本文利用高速攝像儀研究了T型不等寬微通道內(nèi)子氣泡的體積分配規(guī)律，并對氣泡的體積分配比進(jìn)行關(guān)聯(lián)。

圖1 微通道結(jié)構(gòu)圖

2 實(shí)驗(yàn)材料和方法

微通道結(jié)構(gòu)如圖1所示，其橫截面為矩形，除分岔口支通道外，其余尺寸均為800 μm × 400 μm(寬度×深度)。為了在有限空間內(nèi)拓展分岔口前通道的長度，設(shè)計(jì)了兩個(gè)n型彎道，以保證氣泡進(jìn)入分岔口前達(dá)到穩(wěn)態(tài)。氣泡在分岔口處破裂成兩個(gè)子氣泡或不破裂直接進(jìn)入其中一個(gè)支通道中。分岔口處的兩個(gè)支通道長度均為12.45 mm，較寬的支通道為800 μm × 400 μm(寬度×深度)，較窄的支通道為640 μm × 400 μm。微量注射泵(Harvard Apparatus PHD22/2000, USA)驅(qū)動(dòng)液相進(jìn)入水平放置的微通道，氣相由氮?dú)怃撈刻峁?，其流量由高精度控制閥(KOFLOC，Japan)進(jìn)行調(diào)節(jié)，并通過皂膜流量計(jì)測定，出口處直接連通大氣。使用高速攝像儀(Olympus i-speed，UK)對氣泡破裂和分配行為進(jìn)行記錄，拍攝頻率為2000 fps。實(shí)驗(yàn)時(shí)固定氣相流量，不斷增大液相流量，流動(dòng)達(dá)到充分穩(wěn)定時(shí)記錄該組數(shù)據(jù)。所有實(shí)驗(yàn)在溫度(298.15±1) K和常壓下進(jìn)行。

實(shí)驗(yàn)使用N2作為氣相，含表面活性劑SDS(十二烷基硫酸鈉)的蒸餾水和甘油溶液作為液相，流體物性數(shù)據(jù)見表1。液體黏度用黏度儀(iVisc, LAUDA,Germany)測定，密度由密度儀(Anton Paar DMA 4500M, Austria)測定， 表面張力由界面張力儀(OCAH200，Germany)測定。實(shí)驗(yàn)中，氣相流量g范圍是80~240 mL×h-1，液相流量l范圍是20~700 mL×h-1，相應(yīng)的數(shù)(=/σ，= (g+l)/0)范圍是0.0022~0.272。

表1 流體物性數(shù)據(jù)表

Table 1 Physical properties of fluids

3 結(jié)果與討論

3.1 子氣泡的體積分配規(guī)律及反饋效應(yīng)

當(dāng)氣泡長度大于微通道寬度時(shí)，為了便于計(jì)算氣泡體積，對其進(jìn)行分段計(jì)算：(1)氣泡直段部分′；(2)氣泡的頭部和尾部。由于氣泡在微通道內(nèi)存在四個(gè)角區(qū)，導(dǎo)致氣泡并未全部充滿微通道，所以氣泡直段部分的體積可認(rèn)為是該部分微通道體積的90%[13]，氣泡的頭部和尾部可以合并看作橢球體進(jìn)行計(jì)算。當(dāng)氣泡長度小于等于通道寬度時(shí)，氣泡體積可按照橢球體體積計(jì)算。

0.9b+p()b/6>(1)

pb/6≤(2)

比較破裂前氣泡體積與破裂后兩個(gè)子氣泡體積之和：

由式(3)計(jì)算得到本實(shí)驗(yàn)的相對誤差 < 7%。

圖2為不同條件下氣泡的破裂和不破裂過程，定義氣泡進(jìn)入分岔口的時(shí)刻為零時(shí)刻。分岔口下游為非對稱結(jié)構(gòu)，所以氣泡發(fā)生非對稱破裂。得到三種流型：(1)氣泡破裂為兩個(gè)較長氣泡，如圖2(a)所示；(2)氣泡破裂為兩個(gè)較短氣泡，如圖2(b)所示；(3)氣泡不破裂進(jìn)入較寬的通道中，如圖2(c)所示。

圖2 氣泡破裂和不破裂過程(μ = 0.92 mPa×s)

為了方便研究子氣泡的相對大小，定義2/1為窄通道與寬通道的兩個(gè)子氣泡體積分配比，Yamada[6]通過2/1=1/2=pl1/pl2估算體積分配比大小，連續(xù)相阻力pl通過Bruus理論分析得到[14]：

當(dāng)子液滴(氣泡)尺寸較小時(shí)，Yamada的理論值與實(shí)驗(yàn)值偏差較小，隨著子液滴(氣泡)尺寸增大，理論值和實(shí)驗(yàn)值偏差增大。圖3(a)表示在不同氣相流量下，子氣泡體積分配比2/1隨氣液相流量比g/l的變化規(guī)律(虛線代表式(4)計(jì)算出的理論值，本實(shí)驗(yàn)中2/1=pl1/pl2= 0.71)。由于式(4)忽略了下游氣泡的阻力，所以理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)存在較大偏差。對于一個(gè)固定的氣相流量，當(dāng)g/l增大時(shí)，2/1先增大后減小。圖3(b)給出了液相黏度對子氣泡體積分配比的影響，隨著黏度的增加，2/1隨g/l的變化曲線“整體下移”，這與Fu等[12]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果非常相似。Fu等[12]認(rèn)為2/1可以通過2/1=1/2≠pl1/pl2計(jì)算，下游阻力與子氣泡個(gè)數(shù)和大小有關(guān)。氣液流量和黏度均會(huì)影響子氣泡的大小和個(gè)數(shù)，導(dǎo)致下游阻力發(fā)生變化，從而對分岔口處氣泡的破裂及分配行為產(chǎn)生反饋效應(yīng)。因此2/1為非線性變化，且與氣液流量及液相黏度有關(guān)。

為了便于研究，定義一個(gè)母氣泡無量綱體積0/02，圖4表明隨0/02增大，2/1先增大后減小，上升到下降的過程中存在一個(gè)臨界無量綱母氣泡體積(0/02)c，這是由兩個(gè)下游微通道的阻力決定的，這一現(xiàn)象與Fu等的實(shí)驗(yàn)結(jié)果十分相似[12]。對于g= 80 mL×h-1，(0/02)c對應(yīng)的g/l變化范圍是0.29~0.36，對應(yīng)的變化范圍是100~101mPa·s。在本實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，無量綱母氣泡體積與氣液流量比g/l及數(shù)的關(guān)系為：

0/02∝ (g/l)0.83·()-0.16(5)

的指數(shù)較小，g/l的指數(shù)較大，表明液相黏度對無量綱母氣泡體積0/02的影響較小，g/l對0/02影響較大。所以 (0/02)c受氣液流量比影響較大，幾乎不隨黏度變化。在不同尺寸或結(jié)構(gòu)的裝置中，氣液流量和黏度對0/02的影響規(guī)律不同[15]，(0/02)c的變化規(guī)律也不同。另外，當(dāng)液相黏度范圍很大(6~400 mPa·s)時(shí)，液相黏度也會(huì)對 (0/02)c產(chǎn)生影響[15]。

圖4中，2/1隨0/02的變化曲線出現(xiàn)轉(zhuǎn)折點(diǎn)，這是由于微通道內(nèi)的阻力產(chǎn)生了變化，因此(0/02)c可看作是氣泡阻力的轉(zhuǎn)變點(diǎn)。當(dāng)0/02< (0/02)c時(shí)，氣泡破裂后的子氣泡均較短，尤其在較窄通道內(nèi)子氣泡較小，通道內(nèi)的液相含量大。此時(shí)通道內(nèi)的阻力符合Engl等[16]的理論，液相與微通道壁面的摩擦阻力是主要阻力。當(dāng)0/02≥ (0/02)c時(shí)，氣泡破裂后的子氣泡均較長，如圖2(a)所示，微通道內(nèi)子氣泡造成的阻力符合Bretherton[17]的理論。我們將在3.2節(jié)對這兩種情況的阻力進(jìn)行詳細(xì)分析。對于不破裂的情況，如g= 80 mL×h-1，0/02≥ 13.1時(shí)，氣泡不破裂直接進(jìn)入較寬支通道內(nèi)，較窄支通道內(nèi)不含氣泡，該通道內(nèi)阻力僅為液相的摩擦阻力。

圖4 母氣泡體積對子氣泡體積分配比的影響(Qg= 80 mL×h-1)

Ody等[18]認(rèn)為氣泡破裂存在一個(gè)壓力臨界值c，當(dāng)壓力大于c時(shí)才會(huì)出現(xiàn)破裂的現(xiàn)象。對于一個(gè)固定的氣相流量g，在0/02較大的情況下，通常Q/l很大而l很小，因此來自液相的積壓很小，不足以使氣泡破裂。本實(shí)驗(yàn)中，在g= 80 mL×h-1，l= 20 mL×h-1條件下，0/02= 13.1，液相流速較低，液相流體對氣泡的擠壓力較小，不足以使氣泡破裂。如圖2(c)所示，不破裂的氣泡最終進(jìn)入較寬的支通道中(即2/1= 0)。綜上所述，當(dāng)0/02較大時(shí)，液相積壓很小，2→0。

3.2 子氣泡體積分配比的關(guān)聯(lián)

子氣泡體積分配比可以通過下游阻力(2/1=1/2)進(jìn)行計(jì)算[12]，可以通過Δ=計(jì)算，因此需要對壓降Δ進(jìn)行分析，而0/02≥ (0/02)c和0/02< (0/02)c兩種情況下的氣泡壓降的計(jì)算方法不同。

當(dāng)0/02≥ (0/02)c時(shí)，子氣泡較長，F(xiàn)uerstman等[19]認(rèn)為微通道的壓降(阻力)可分為三個(gè)部分：(1)微通道內(nèi)液相流動(dòng)引起的摩擦阻力壓降可以通過式(4)計(jì)算。(2)氣泡直段部分引起的壓降Δbody是氣泡四周流過的液相引起的摩擦壓降。本文中液相表面活性劑含量為0.5%(wt)，約為臨界膠束濃度的兩倍(SDS水溶液的臨界膠束濃度為0.24%(wt))，在此條件下氣泡直段部分的壓降Δbody可忽略[12,19]。(3)氣泡頭部和尾部的阻力壓降Δcap可通過Bretherton[17]提出的關(guān)系進(jìn)行計(jì)算：

Δcap= 3.58(/)(3)2/3(6)

式(6)由理論分析得出，當(dāng)< 5×10-3時(shí)有較高精度。Fu等[12]根據(jù)Fuerstman等和Bretherton提出的理論對不等長環(huán)路微通道內(nèi)的液相阻力和氣泡頭尾部阻力進(jìn)行計(jì)算，如式(7)所示。當(dāng)0/02≥ (0/02)c時(shí)，本文實(shí)驗(yàn)值與Fu等[12]預(yù)測值的對比如圖5(a)所示。

圖5(a)表明部分計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值偏差較大。這是因?yàn)楸疚牟捎玫耐ǖ罏榫匦谓孛娌⒎菆A形截面，并且當(dāng)液相黏度較大時(shí)，式(6)對氣泡頭尾部的阻力計(jì)算會(huì)產(chǎn)生偏差[12,17]。

圖5 實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算結(jié)果對比

Bretherton[17]，Wong等[20]認(rèn)為Δcap~(/)()2/3。基于此理論，對Δcap項(xiàng)進(jìn)行修正。對于兩個(gè)不等寬的下游通道，假設(shè)：

Δcap=(/)()2/3(8)

其中，=h/2 =/(+)，h為當(dāng)量直徑，為需要擬合的參數(shù)。分岔后下游微通道內(nèi)的阻力：

=l+b(9)

b=Δcap/= 2(h)-1()2/3(10)

l=pl(1-) (11)

其中l(wèi)為微通道內(nèi)液相與壁面產(chǎn)生的摩擦阻力，b為微通道內(nèi)氣泡頭部和尾部引起的阻力，pl可由式(4)計(jì)算，=，1-=s/。綜合式(8)~式(11)可得子氣泡體積分配比：

對于0/02≥ (0/02)c的情況，通過最小二乘法對g= 80~240 mL×h-1，= 0.92~10.30 mPa×s的實(shí)驗(yàn)點(diǎn)進(jìn)行擬合，得到兩個(gè)支通道內(nèi)的值分別為：1= 5.98，2= 5.16。計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的對比如圖5(b)所示，平均誤差為8.99%，最大誤差為28.93%。

對于0/02< (0/02)c的情況，子氣泡長度較短，子氣泡壓降不符合Δcap~(/)()2/3的關(guān)系[16]，上述模型不再適用，目前還沒有能夠較好描述此條件下2/1的物理模型。Engl等[16]認(rèn)為氣泡下游阻力仍可按照式(9)計(jì)算，b與氣泡(液滴)大小和兩相黏度比有關(guān)，但他們沒有得出確切的表達(dá)式來計(jì)算b。根據(jù)上述分析，用g/l以及數(shù)對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到以下經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式：

2/1= 0.56(g/l)0.43-0.14(13)

式(13)的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值相比，平均誤差為9.00%，最大誤差為24.24%，如圖5(c)所示，說明該式具有良好的預(yù)測效果。

4 結(jié) 論

本文對不等寬T型分岔微通道內(nèi)氣泡破裂后子氣泡的體積分配比以及子氣泡對破裂過程的反饋效應(yīng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)果表明，下游分支微通道內(nèi)的阻力是變化的，對于固定的氣相流量，隨著氣液流量比Q/l的增大，子氣泡體積分配比2/1先增大后減?。浑S著黏度的增大，2/1的曲線整體下移。另外2/1隨無量綱母氣泡體積0/02的變化曲線存在一個(gè)臨界點(diǎn)(0/02)c，在實(shí)驗(yàn)范圍中，該臨界點(diǎn)幾乎不受液相黏度影響。為了精確預(yù)測2/1的變化，當(dāng)0/02≥ (0/02)c時(shí)，對Fu的模型進(jìn)行了改進(jìn)，修正后的模型和實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。當(dāng)0/02< (0/02)c時(shí)，提出了一個(gè)新的經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式，該式可以很好地對2/1進(jìn)行預(yù)測。

符號(hào)說明：

[1] Seemann R, Brinkmann M, Pfohl T,. Droplet based microfluidics [J]. Rep Prog Phys, 2012, 75: 016601.

[2] Nie Z H, Seo M S, Xu S Q,. Emulsification in a microfluidic flow-focusing device: effect of the viscosities of the liquids [J]. Microfluid Nanofluid, 2008, 5(5): 585-594.

[3] Wu M H, Huang S B, Lee G B. Microfluidic cell culture systems for drug research [J]. Lab Chip, 2010, 10(8): 939-956.

[4] Li L, Ismagilov R F. Protein crystallization using microfluidic technologies based on valves, droplets, and SlipChip [J]. Annu Rev Biophys, 2010, 39: 139-158.

[5] HAN Fei (韓非), YU Wu-bin (余武斌), LI Yu-jin (李郁錦),. Study on the novel process for preparation of N,N-dimethylacrylamide by catalytic pyrolysis in a microreactor (微通道反應(yīng)器中催化裂解合成N,N-二甲基丙烯酰胺新工藝研究) [J]. J Chem Eng of Chinese Univ (高?；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào)), 2009, 23(1):166-170.

[6] Yamada M, S, Maenaka H,

et al

. Hydrodynamic control of droplet division in bifurcating microchannel and its application to particle synthesis [J]. J Colloid Interface Sci, 2008, 321(2): 401-407.

[7] Wu Y N, Fu T T, Ma Y G,. Ferrofluid droplet formation and breakup dynamics in a microfluidic flow-focusing device [J]. Soft Matter, 2013, 9(41): 9792-9798.

[8] Link D R, Grasland M E, Duri A,. Electric control of droplets in microfluidic devices [J].Angew Chem-Int Edit, 2006, 45(16): 2556-2560.

[9] Yap Y F, Tan S H, Nguyen N T,. Thermally mediated control of liquid microdroplets at a bifurcation [J]. J Phys D-Appl Phys, 2009, 42(6): 065503.

[10] Link D R, Anna S L, Weitz D A,. Geometrically mediated breakup of drops in microfluidic devices [J]. Phys Rev Lett, 2004, 92(5): 054503.

[11] Samie M, Salari A, Shafi M B. Breakup of microdroplets in asymmetric T junctions [J]. Phys Rev E, 2013, 87(5): 053003.

[12] Fu T T, Ma Y G, Li H Z. Hydrodynamic feedback on bubble breakup at a T-junction within an asymmetric loop [J]. AIChE J, 2014, 60(5): 1920-1929.

[13] van Steijn V, Kleijn C R, Kreutzer M T. Flows around confined bubbles and their importance in triggering pinch-off [J]. Phys Rev Lett, 2009, 103(21): 214501.

[14] Bruus H. Theoretical microfluidics [M]. New York: Oxford University Press, 2008: 29.

[15] Lu Y T, Fu T T, Zhu C Y,. Scaling of the bubble formation in a flow-focusing device: role of the liquid viscosity [J]. Chem Eng Sci, 2014, 105: 213-219.

[16] Engl W, Roche M, Colin A,. Droplet traffic at a simple junction at low capillary numbers [J]. Phys Rev Lett, 2005, 95(20): 208-304.

[17] Bretherton F P. The motion of long bubbles in tubes [J]. J Fluid Mech, 1961, 10(02):166-188.

[18] Ody C P, Baroud C N, de Langre E. Transport of wetting liquid plugs in bifurcating microfluidic channels [J]. J Colloid Interface Sci, 2007, 308(1): 231-238.

[19] Fuerstman M J, Lai A, Thurlow M E,. The pressure drop along rectangular microchannels containing bubbles [J]. Lab Chip, 2007, 7(11): 1479-1489.

[20] Wong H, Radke C J, Morris S. Motion of long bubbles in polygonal capillaries. Part 2. Drag, fluid pressure and fluid flow [J]. J Fluid Mech, 1995, 292:95-110.

Volume Distribution and Correlation of Bubbles in a Microfluidic T-Junction with Unequal Width Bifurcations

WEN Yu, ZHU Chun-ying, FU Tao-tao, MA You-guang

(School of Chemical Engineering and Technology, State Key Laboratory of Chemical Engineering, Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

Bubble breakup and volume distribution in a T-junction with unequal width bifurcations were observed and investigated by a high-speed camera. The influences of gas, liquid flow rate and liquid viscosity on bubble distribution during breakup were also studied. The results show that the volume distribution ratio of two daughter bubbles2/1non-linearly increases at first, and it then decreases with the increase of gas to liquid flow rate ratio due to the feedback effects. Similar tendency was also found in the study on the effects of dimensionless mother bubble volume on2/1, and there exists a critical dimensionless mother bubble volume which is dependent on gas-liquid flow rate ratio, but nearly independent on liquid viscosity. Two correlations were proposed to predict the volume distribution of daughter bubbles, and the calculated results show good agreement with experimental data.

microchannel; bubble; breakup; distribution

1003-9015(2016)01-0019-07

TQ 021.4

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2016.01.004

2015-03-16；

2015-06-17。

國家自然科學(xué)基金(21276175，21106093)；天津市自然科學(xué)基金 (13JCQNJC05500)。

溫宇(1990-)，男，天津人，天津大學(xué)碩士。 通訊聯(lián)系人：馬友光，E-mail：ygma@tju.edu.cn