趙云龍，郭俊民，謝 波，宋 濤，劉曉亞

中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽 621900

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放射性氣溶膠捕集技術(shù)的初步研究

趙云龍，郭俊民，謝 波，宋 濤，劉曉亞*

中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川綿陽 621900

放射性氣溶膠的捕集技術(shù)是氣溶膠放化分析的前提，對(duì)其進(jìn)行研究有利于促進(jìn)氣溶膠放化分析的發(fā)展。本工作通過使用不同濾材的組合，構(gòu)建氣溶膠過濾器，研究放化分析的氣溶膠取樣技術(shù)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：金屬燒結(jié)氈與高效濾材進(jìn)行組合后，其捕集效率達(dá)到98%以上，利用爆竹爆炸產(chǎn)生的氣溶膠，進(jìn)行模擬取樣實(shí)驗(yàn)，在30min內(nèi)可獲得100 mg以上的0.5μm以上粒徑的氣溶膠，滿足放化氣溶膠取樣的要求。

氣溶膠；高效濾材；金屬燒結(jié)氈；捕集；過濾效率

對(duì)于特定環(huán)境下放射性氣溶膠的放射化學(xué)分析，必須首先獲取氣溶膠，因此，氣溶膠的捕集技術(shù)成為放化分析的必要手段。最常用的氣溶膠采樣技術(shù)是過濾，該技術(shù)用濾膜收集空氣中的氣溶膠粒子。過濾具有靈活、簡(jiǎn)易和經(jīng)濟(jì)等特點(diǎn)，目前已成為最廣泛使用的氣溶膠采樣技術(shù)［1-4］。除此之外，粒子撞擊器的分級(jí)采樣技術(shù)也有被應(yīng)用，它利用氣溶膠粒子的慣性進(jìn)行攔截采樣，但要求通過的氣體流速恒定，目前在恒流采樣和微生物采樣方面均有所報(bào)道［5-7］。但這兩種采樣技術(shù)隨著放化分析采樣目的不同而要求也有所不同。放化分析領(lǐng)域的氣溶膠取樣是對(duì)特定區(qū)域的放射性氣溶膠進(jìn)行采樣，需要盡可能獲取足量和全部粒徑范圍的氣溶膠，這樣放化分析結(jié)果才有代表性。目前，采用濾膜收集是最為可行的方法，其它諸如粒子撞擊器的分級(jí)采樣、液體載帶、物理吸附、靜電沉積等方法，由于粒徑收集范圍窄、或現(xiàn)場(chǎng)工程實(shí)施難度較大、甚至不可行等因素不適合進(jìn)行特定環(huán)境下的放射性氣溶膠采樣。過去的氣溶膠過濾取樣是利用玻璃纖維網(wǎng)團(tuán)容塵，使用平均孔隙大小為5μm的金屬燒結(jié)氈進(jìn)行攔截，其過濾所得的氣溶膠粒子粒徑較大，取樣量不夠，且漏掉了大部分小粒徑的氣溶膠。鑒于此種狀況，本工作擬設(shè)計(jì)專門的實(shí)驗(yàn)和組合濾材的過濾器結(jié)構(gòu)，對(duì)氣溶膠捕集進(jìn)行初步探索。

1 過濾器設(shè)計(jì)

根據(jù)放射性氣溶膠取樣要求，濾材應(yīng)具有較高的收集效率以及抗高壓沖擊的能力，同時(shí)利于氣溶膠粒子溶解、分析或從濾材上清洗下來。在此之前，曾利用高效濾材、金屬燒結(jié)氈濾材分別進(jìn)行了單獨(dú)的過濾效率、最易穿透曲線等實(shí)驗(yàn)，基本結(jié)論是：高效濾材雖然效率高，但其強(qiáng)度不夠，容易被氣流貫穿使得濾材破損，不適合捕集取樣；金屬燒結(jié)氈強(qiáng)度高，抗沖擊，但其效率偏低，達(dá)不到放化分析的取樣要求。因此考慮高效濾材與金屬燒結(jié)氈組合使用，凸顯其優(yōu)勢(shì)，避免其缺陷。過濾器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)示于圖1。

圖1 氣溶膠取樣過濾器結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of aerosol sampling filter

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 設(shè)備與材料

HA-8603型高效低阻力硼硅酸鹽玻璃纖維濾材，平均孔隙大小為0.3μm，效率為98.35%；H3398高效低阻力玻璃纖維濾材，效率為99.84%，平均孔隙大小為0.5μm；金屬纖維燒結(jié)氈，平均孔隙大小為5μm；均由河南核凈潔凈技術(shù)有限公司提供。雙層2μm金屬顆粒燒結(jié)氈與雙層0.5μm金屬顆粒燒結(jié)氈，平均孔隙大小分別為2μm和0.5μm，由南京高謙功能材料科技有限公司生產(chǎn)。

圖2 效率測(cè)試實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.2 Schematic diagram of the experimental system efficiency test

SK-P10C3型氣溶膠發(fā)生器，蘇州尚科潔凈技術(shù)有限公司生產(chǎn)；微差計(jì)CYG1002，寶雞秦明傳感器有限公司生產(chǎn)；SMPS3936型TSI氣溶膠粒徑譜儀，美國(guó)TSI公司生產(chǎn)；D16C型真空泵，天津萊寶生產(chǎn)；SPAMS 0525型單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀，廣州禾信分析儀器有限公司生產(chǎn)；取樣實(shí)驗(yàn)用過濾器由本課題組自行設(shè)計(jì)加工。

2.2 實(shí)驗(yàn)方式與流程

首先是氣溶膠獲取效率測(cè)試：利用氣溶膠發(fā)生器產(chǎn)生氣溶膠，經(jīng)過過濾器，利用微差計(jì)監(jiān)測(cè)過濾器的壓差變化，通過氣溶膠粒徑譜儀對(duì)過濾前后的氣溶膠粒子譜進(jìn)行測(cè)試，獲得其效率和穿透曲線，實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖示于圖2。如圖2所示，檢測(cè)過濾器過濾前的氣溶膠粒子譜時(shí)，TSI氣溶膠粒徑譜儀直接與氣溶膠發(fā)生器連接，然后在氣溶膠發(fā)生器與TSI氣溶膠粒徑譜儀之間聯(lián)接過濾器和微差計(jì)，獲得過濾器過濾后的氣溶膠粒子譜，TSI氣溶膠粒徑譜儀可測(cè)量范圍為0.03～1μm區(qū)間氣溶膠粒子濃度和粒徑分布，儀器未給出分析的不確定度數(shù)據(jù)，主要是由于隨著測(cè)試次數(shù)的增加，濾材攔截氣溶膠量也增加，導(dǎo)致效率不斷提高，直到濾材穿透或堵塞，因此，過濾效率測(cè)試只測(cè)一次。分析譜儀一次效率測(cè)試的不確定度，可由兩部分合成：一是粒子譜的統(tǒng)計(jì)漲落引起的不確定度；二是通過TSI氣溶膠粒徑譜儀粒子計(jì)數(shù)器的流量不確定度引起的不確定度。粒子譜的統(tǒng)計(jì)漲落可根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)不確定度評(píng)定方法確定，其相對(duì)不確定度為10-6～10-3，取最大值為0.1%。 TSI氣溶膠粒徑譜儀自帶的流量計(jì)精度為2級(jí)，由不確定度為1.5%的皂泡流量計(jì)校準(zhǔn)，相對(duì)不確定度取2.00%，合成為相對(duì)不確定度為2.00%。

完成效率測(cè)試后，利用爆竹爆炸產(chǎn)生氣溶膠，對(duì)組合濾材結(jié)構(gòu)進(jìn)行取樣實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖示于圖3。如圖3所示，爆竹在一3 m3的鐵皮桶中爆炸，產(chǎn)生氣溶膠。過濾器通過兩段內(nèi)徑10 mm的軟管分別與鐵皮桶和真空泵連接。取樣前對(duì)組合濾材進(jìn)行稱量，爆竹爆炸后啟動(dòng)真空泵進(jìn)行取樣，取樣停止后，取出組合濾材進(jìn)行稱量。

圖3 爆竹氣溶膠取樣實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.3 Diagram of cracker aerosol sampling test

3 結(jié)果與討論

3.1 爆竹氣溶膠粒徑分布

氣溶膠取樣實(shí)驗(yàn)前，需要了解爆竹氣溶膠的粒徑（d）分布，爆竹氣溶膠的粒徑檢測(cè)在廣州禾信分析儀器有限公司完成，用單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀進(jìn)行分析，檢測(cè)結(jié)果示于圖4。從圖4可以看出，爆竹氣溶膠粒徑主要分布在0.25～1.0μm，峰值位于0.5μm處。

圖4 爆竹氣溶膠的粒徑分布Fig.4 Particle diameter distribution of craker aerosol

3.2 效率測(cè)試

兩種高效濾材與金屬纖維燒結(jié)氈組合的過濾前后的粒子譜示于圖5，通過粒子譜可獲得過濾前后的粒子總數(shù)，用它們相比得出過濾效率。從圖5可以看出，兩種組合濾材均顯示了很高的過濾效率，這可以從穿透實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到證實(shí)。

圖5 兩種組合過濾前后粒子譜Fig.5 Particle diameter spectrums of before and after combination filtering material

單層HA-8603的最易透過粒徑為30nm，效率為98.35%。在其底部加上5μm的金屬纖維燒結(jié)氈后效率升至99.84%，其最易穿透曲線示于圖6。從圖6中難以看出最易透過粒徑。隨著過濾次數(shù)的增加，過濾器兩端的壓差由2.4 k Pa上升至4.5 kPa（數(shù)據(jù)見表1），并且其效率由99.84%上升至99.97%，說明濾材組合后穿透現(xiàn)象明顯減弱，效率呈上升的趨勢(shì)，但壓差增加顯著，阻力增大，表明有堵塞現(xiàn)象，即容塵量不足。

圖6 5μm金屬纖維燒結(jié)氈與HA-8603組合的過濾效率與粒徑的關(guān)系Fig.6 Relationship of 5μm metal fiber sintered felt and HA-8603 combination filter efficiency and particle size

表1 5μm金屬纖維燒結(jié)氈與HA-8603組合濾材壓降的變化趨勢(shì)Table 1 Change trend of 5μm metal fiber sintered felt in combination with HA-8603 filter pressure drop

單層H3398的最易透過粒徑為160nm，效率為98%。在其底部加上5μm的金屬纖維燒結(jié)氈后效率升至98.9%，其最易穿透曲線示于圖7。從圖7不難看出，最易透過粒徑位于160～210nm之間，隨著過濾次數(shù)的增加，過濾器兩端的壓差由1.5 kPa上升至2.7 kPa（數(shù)據(jù)見表2），其效率無明顯變化。說明組合后沒有穿透的現(xiàn)象，但壓差呈增加趨勢(shì)，阻力也有增大趨勢(shì)，但相較HA-8603其壓力上升趨勢(shì)要平緩得多。總之，濾材的組合設(shè)計(jì)思路是成功的，能完成取樣任務(wù)。雖然HA-8603比H3398效率高，但其壓降增加太快。比較分析，H3398氣溶膠綜合取樣性能優(yōu)于HA-8603。效果是否如此，還需要進(jìn)行實(shí)際的取樣實(shí)驗(yàn)。

圖7 5μm金屬纖維燒結(jié)氈與H3398組合的過濾效率與粒徑的關(guān)系Fig.7 Relationship between 5μm metal fiber sintered felt in combination with H3398 filter efficiency and particle size

表2 5μm金屬纖維燒結(jié)氈與H3398組合濾材壓降的變化趨勢(shì)Table 2 Change trend of 5μm metal fiber sintered felt in combination with H3398 filter pressure drop

3.3 爆竹取樣實(shí)驗(yàn)

用10 000枚爆竹爆炸產(chǎn)生氣溶膠，進(jìn)行兩輪取樣實(shí)驗(yàn)，第一輪用金屬燒結(jié)氈與HA-8603的兩種組合結(jié)構(gòu)進(jìn)行了二次取樣，第二輪用金屬燒結(jié)氈與H3398兩種組合結(jié)構(gòu)進(jìn)行了三次取樣，所用金屬燒結(jié)氈分別有雙層2μm金屬顆粒燒結(jié)氈與雙層0.5μm金屬顆粒燒結(jié)氈，結(jié)果列于表3。從表3可以看出，5次取樣實(shí)驗(yàn)取樣量都在100 mg以上，高效濾材沒有出現(xiàn)穿透的情況，完全滿足放化分析的需要，但取樣容塵量有限。為了進(jìn)行對(duì)比，利用玻璃纖維網(wǎng)加5μm金屬纖維燒結(jié)氈的原氣溶膠取樣器，在同樣條件下進(jìn)行取樣，取樣量為37 mg，遠(yuǎn)低于本工作設(shè)計(jì)的取樣器的取樣量，說明采用本工作設(shè)計(jì)的取樣器其取樣效率得到很大提高，且粒徑捕集范圍達(dá)到0.3μm以上，更有利于氣溶膠放化分析。5次實(shí)驗(yàn)的過濾器壓差和流量的變化關(guān)系示于圖8。

表3 各組合型濾材取樣結(jié)果Table 3 Sampling results for combinations of filtering material

圖8 組合濾材壓差（a）和流量（b）的變化關(guān)系Fig.8 Curves in pressure drop（a）and flow（b）of combination filting material

如圖8所示，由于HA-8603高效濾材的A1組合過濾效率很高，取樣開始后，6min內(nèi)過濾器流量很快就降到5.5 L/min，壓差升高到83 k Pa，獲取了高達(dá)約284 mg的氣溶膠。A2組合14min內(nèi)即獲取了約117 mg的氣溶膠。H3398高效濾材組合實(shí)驗(yàn)結(jié)果與HA-8603的組合類似，在30min內(nèi)均可獲得100 mg以上的粒徑大于0.5μm的氣溶膠，滿足放化氣溶膠取樣的要求。H3398高效濾材組合是目前最優(yōu)的氣溶膠取樣的濾材組合結(jié)構(gòu)。

綜上所述，單層的高效濾材在過濾時(shí)很容易穿透，導(dǎo)致失效，與金屬顆粒燒結(jié)氈組合以后，沒有出現(xiàn)穿透現(xiàn)象，過濾效率較高。分析原因是：高效濾材由于有了高強(qiáng)度金屬燒結(jié)氈作為底襯，高效濾材在氣流的沖擊下不會(huì)變形，受到的應(yīng)力很小，因此，不會(huì)被穿透。另外，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著過濾次數(shù)（時(shí)間）的增加，兩種組合的阻力也隨之增加，這與文獻(xiàn)［2］、［4］的結(jié)果一致，同時(shí)效率沒有降低，表明有堵塞現(xiàn)象。這是因?yàn)楦咝V材的容塵量有限，其過濾精度很高，過濾高濃度的氣溶膠很快會(huì)堵塞其過濾通道，導(dǎo)致壓降增大，長(zhǎng)時(shí)間過濾會(huì)導(dǎo)致氣路不暢，但對(duì)于專用氣溶膠捕集取樣，在其完全堵塞前，已經(jīng)能取得足夠的氣溶膠，目前最優(yōu)的組合結(jié)構(gòu)是H3398高效濾材與金屬顆粒燒結(jié)氈的組合。

4 結(jié) 論

原氣溶膠取樣器采用玻璃纖維網(wǎng)加5μm金屬纖維燒結(jié)氈設(shè)計(jì)，只能夠攔截5μm以上的氣溶膠，過濾效率低，取樣量小于50 mg。本工作設(shè)計(jì)的過濾器能夠攔截0.3μm或0.5μm以上的氣溶膠，效率可達(dá)98%以上，取樣量大于100 mg。表明高效濾材與金屬顆粒燒結(jié)氈組合式的設(shè)計(jì)思想是成功的，滿足氣溶膠捕集取樣的要求。雖然組合式濾材的過濾結(jié)構(gòu)有堵塞現(xiàn)象，但堵塞前所獲取的容塵量能滿足氣溶膠放化分析的要求，目前最優(yōu)的組合結(jié)構(gòu)是H3398高效濾材與金屬顆粒燒結(jié)氈的組合。

［1］［美］保羅A.巴倫，克勞斯·戴維克.氣溶膠測(cè)量原理、技術(shù)及應(yīng)用［M］.白志鵬，楊燦，等，譯.北京：化學(xué)工業(yè)出版社，2007：63-65.

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preliminary Exploration of Aerosol Capturing

ZHAO Yun-long，GUO Jun-min，XIE Bo，SONG Tao，LIU Xiao-ya*
Institute of Nuclear Physics and Chemistry，China Academy of Engineering Physics，Mianyang 621900，China

The technology of radioactive aerosol capturing was the premise of radiochemical analysis of aerosol，helped to promote the development of aerosol radiochemical analysis.In this paper，by using a combination of different filtering materials and the construction of aerosol filter，radiochemical analysis aerosol sampling technique was discussed.Experiments show that：by the combination of sintered metal felt and high efficiency material，the efficiency can reach above 98%.The aerosol was generated by explosions of firecrackers for simulating sampling experiment.It is obtained that more than 100 mg particle size of aerosol 0.5μm within 30min，which fully meet the discharge of radiochemical analysis aerosol sampling requirements.

aerosol；efficient filtering material；firing felt；acquiring；filtering efficiency

O648.18

A

0253-9950（2016）02-0091-06

10.7538/hhx.2016.38.02.0091

2014-08-20；

2015-03-24

趙云龍（1988—），男，黑龍江雞西人，碩士研究生，核技術(shù)及應(yīng)用專業(yè)

*通信聯(lián)系人：劉曉亞（1966—），男，四川渠縣大竹縣人，博士，研究員，從事放化診斷技術(shù)研究，E-mail：lxych-lhl@foxmail.com