白 雪，賀 璐，趙樹蘭，多立安

（天津師范大學(xué) a.生命科學(xué)學(xué)院，b.天津市動(dòng)植物抗性重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300387）

改性納米碳黑隔層對(duì)絡(luò)合劑存在下草坪堆肥基質(zhì)重金屬淋溶的影響

白 雪，賀 璐，趙樹蘭，多立安

（天津師范大學(xué) a.生命科學(xué)學(xué)院，b.天津市動(dòng)植物抗性重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300387）

為了減少草坪堆肥基質(zhì)中重金屬淋溶對(duì)下層土壤的污染，以改性納米碳黑作為防滲隔層材料，研究隔層設(shè)置對(duì)高羊茅富集重金屬的效率及重金屬淋溶作用的影響.結(jié)果表明，納米碳黑隔層處理組中，高羊茅地上生物量減少，地上部重金屬富集量明顯增加.HNO3改性納米碳黑隔層處理組中，高羊茅地上部對(duì)重金屬Cd、Zn、Cu的富集量增加顯著；H2SO4改性納米碳黑隔層處理組中，高羊茅對(duì)重金屬Pb的富集量增加顯著；KMnO4改性納米碳黑隔層處理組中，高羊茅對(duì)Cr、Pb的富集量顯著增加.隔層處理對(duì)施用絡(luò)合劑后草坪堆肥基質(zhì)重金屬向下淋溶遷移起到了顯著的阻礙作用.HNO3和KMnO4改性納米碳黑隔層處理組中，滲濾液中Cd、Cr、Pb、Zn的含量顯著減少，KMnO4改性納米碳黑隔層對(duì)Cu的阻隔作用尤其顯著.因此，在絡(luò)合劑強(qiáng)化植物修復(fù)基質(zhì)的重金屬污染時(shí)，設(shè)置改性納米碳黑隔層可促進(jìn)植物對(duì)重金屬的富集并有效阻隔被絡(luò)合劑活化的重金屬向下層土壤的淋溶遷移.

垃圾堆肥；高羊茅；改性納米碳黑隔層；絡(luò)合劑；重金屬；淋溶

近年來，我國(guó)由于人口增長(zhǎng)和城市的迅速發(fā)展，城市生活垃圾產(chǎn)量日益增多，約有2/3的城市處于被垃圾包圍中，垃圾的處置問題已受到了廣泛關(guān)注[1].將垃圾堆肥化是實(shí)現(xiàn)其資源化利用的有效處置方式，生

活垃圾堆肥（以下簡(jiǎn)稱“堆肥”）富含有機(jī)質(zhì)及植物所需的營(yíng)養(yǎng)元素，能夠提高土壤肥力、土壤持水力以及陽離子交換能力，并可刺激植物生長(zhǎng)、改良土壤[2-3].但由于我國(guó)未實(shí)行嚴(yán)格的垃圾分類處理，堆肥中含有大量重金屬，長(zhǎng)期使用這樣的堆肥會(huì)導(dǎo)致土壤重金屬污染，若將其應(yīng)用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，堆肥中的重金屬將進(jìn)入人類的食物鏈進(jìn)而威脅人類健康，如將其應(yīng)用于綠化體系則可使重金屬避開人類食物鏈[4].將堆肥作為組配基質(zhì)替代耕層土壤生產(chǎn)草皮可節(jié)約寶貴的土壤資源.有研究表明[5]，以堆肥為基質(zhì)培養(yǎng)草坪植物，能夠提高草坪植物的葉綠素含量和抗逆境能力，對(duì)葉片色澤和均一度也有積極影響.因此，若能夠解決草坪堆肥基質(zhì)中的重金屬問題，堆肥草坪建植體系的應(yīng)用方式將會(huì)更加安全有效.

絡(luò)合劑在土壤的重金屬污染修復(fù)中具有重要作用，它可以活化土壤中的重金屬，使其在土壤中的移動(dòng)性顯著增強(qiáng)，為植物的吸收創(chuàng)造了有利條件.EDTA和DTPA是較為常見的絡(luò)合劑，具有強(qiáng)螯合作用和可重復(fù)利用性[6-7].值得注意的是，若被活化的重金屬不能被植物吸收，則更容易造成重金屬向深層土壤的淋溶遷移，進(jìn)而導(dǎo)致地下水污染，這就需要在污染物與土壤間建立隔層.鋸末由于取材方便和成本低廉，可以用作吸附處理污染物的隔層材料[8].納米碳黑由于具有較大的比表面積和較強(qiáng)的吸附能力，在污染修復(fù)研究中越來越受到重視，但目前對(duì)碳黑的超強(qiáng)吸附能力僅限于基礎(chǔ)研究[9]，將其作為重金屬植物修復(fù)實(shí)驗(yàn)中的防滲隔層材料尚無報(bào)道.納米碳黑對(duì)非極性有機(jī)物的親和力較強(qiáng)，而對(duì)極性物質(zhì)吸附能力較弱，因此，可以對(duì)納米碳黑進(jìn)行表面改性，使其吸附重金屬的能力增強(qiáng)[10].

本研究采用不同方法對(duì)納米碳黑進(jìn)行改性，將其與鋸末相結(jié)合制成防滲隔層材料，用于堆肥基質(zhì)中重金屬的絡(luò)合修復(fù)，旨在考察納米碳黑隔層在絡(luò)合劑協(xié)同草坪植物修復(fù)堆肥重金屬過程中促進(jìn)植物富集重金屬及阻礙重金屬向下淋溶遷移的作用效果.

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

生活垃圾堆肥來自天津市小淀垃圾堆肥處理廠.實(shí)驗(yàn)前對(duì)垃圾堆肥進(jìn)行預(yù)處理，去除其中的塑料薄膜、磚瓦、石塊和玻璃等大塊雜物，風(fēng)干后，過2 mm篩進(jìn)行分析.堆肥理化性質(zhì)為：pH 7.62，有機(jī)質(zhì)、全氮、有效磷含量分別為221、13.5、0.078 g/kg，飽和持水量為0.76 mL/g，容重為0.85 g/mL；重金屬Cd、Cr、Cu、Pb、 Zn的含量分別為1.97、67.00、239、172和496 mg/kg.草坪植物選用多年生高羊茅（Festuca arundinacea Schreb.）.

供試納米碳黑購(gòu)于天津市秋實(shí)碳黑廠，粒徑為20～70 nm，比表面積為1.2×106m2/kg，使用前對(duì)其進(jìn)行改性.

鋸末購(gòu)自天津市河興莊木材批發(fā)市場(chǎng)，有機(jī)質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為99%，灰分質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%，含水率為45%，碳氧比（碳元素含量∶氮元素含量）為300，在70℃條件下干燥24 h.

1.2 改性納米碳黑的制備

KMnO4改性：稱取10 g納米碳黑于250 mL錐形瓶中，加入100 mL濃度為0.03 mol/L的KMnO4溶液，靜置10 min后，加熱沸騰回流1 h.冷卻后用去離子水反復(fù)沖洗，使溶液不再渾濁且pH穩(wěn)定.轉(zhuǎn)移至燒杯中，110℃條件下烘干至恒重[11].

H2SO4改性：將10 g納米碳黑加入到250 mL體積分?jǐn)?shù)為20%的H2SO4溶液中，110℃下加熱90 min.冷卻后用去離子水反復(fù)沖洗，使溶液不再渾濁且pH穩(wěn)定.轉(zhuǎn)移至燒杯中，110℃條件下烘干至恒重[12].

HNO3改性：將10 g納米碳黑加入到150 mL體積分?jǐn)?shù)為65%的HNO3溶液中，110℃下氧化反應(yīng)2 h.冷卻后用去離子水反復(fù)沖洗，使溶液不再渾濁且pH穩(wěn)定.110℃條件下烘干至恒重[13].

1.3 淋洗液制備

根據(jù)韓毓[14]的調(diào)查結(jié)果，全天津市降水的pH值范圍為4.00～8.24，年均值為5.59，屬酸性降水.為了模擬當(dāng)?shù)刈匀粭l件下的雨水，本研究配制了人造雨水，其中的質(zhì)量濃度分別為14.96、6.54、1.68、3.71、0.82、1.38、0.64和0.78 mg/L，用HCl調(diào)節(jié)pH為5.59.

1.4 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

處理組包括：（1）鋸末（CK）；（2）鋸末+KMnO4改性納米碳黑（PPCB）；（3）鋸末+H2SO4改性納米碳黑（SCB）；（4）鋸末+HNO3改性納米碳黑（NCB）.其中，CK組鋸末為12.5 g；處理組鋸末與改性納米碳黑的體積比為3∶2（鋸末9.5 g，改性納米碳黑5.12 g），將二者混合均勻，隔層總高度為5 cm.將63 g沙土置于PVC管中，PVC管高25 cm、直徑3 cm、下端封以尼龍布（孔徑為0.2 mm）.然后將隔層材料平鋪于沙土之上，再將70 g堆肥置于隔層材料之上，堆肥厚度為8 cm.將0.3g高羊茅種子播種于每個(gè)PVC管中，用水澆灌使含水量保持在基質(zhì)最大持水量的60%.每個(gè)處理重復(fù)3次.實(shí)驗(yàn)期間進(jìn)行正常水分管理，環(huán)境溫度為16～22℃，

相對(duì)濕度為36%～57%，光照為透入室內(nèi)的自然光.

高羊茅播種30 d后，按每千克堆肥添加10 mmol絡(luò)合劑的劑量，分別將適量的EDTA與DTPA溶于蒸餾水中，取10 mL施于堆肥基質(zhì)表面.10 d后對(duì)高羊茅進(jìn)行刈割，留茬1 cm.高羊茅置于80℃的烘箱中烘干至恒重.刈割后繼續(xù)澆水使管內(nèi)含水量保持不變.

在施用EDTA和DTPA后的第9、16、23和30天，分別將25 mL的淋洗液緩慢澆灌于PVC管內(nèi)，下端接錐形瓶收集滲濾液.將收集的滲濾液過濾，濾液保存于4℃冰箱中備用.

1.5 重金屬含量分析

取0.2 g的草樣，用HNO3和HClO4在120～140℃下消化，所得溶液用蒸餾水定容到25 mL.滲濾液經(jīng)同樣方法消化后用蒸餾水定容到50 mL.溶液中重金屬（Cd、Cr、Cu、Pb和Zn）含量采用原子吸收光譜儀（TAS-990，北京普析通用責(zé)任有限公司）進(jìn)行測(cè)定.

重金屬滲漏比率=（滲濾液中重金屬總量/堆肥中重金屬總量）×100%

1.6 數(shù)據(jù)處理

采用SPSS11.5軟件對(duì)所得數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析.

2 結(jié)果與分析

2.1 高羊茅地上生物量

分別用絡(luò)合劑EDTA和DTPA處理堆肥并且加入改性納米碳黑隔層，高羊茅的地上生物量如圖1所示.

圖1 不同處理下高羊茅地上生物量Fig.1 Aboveground biomass of F.arundinacea under different treatments

由圖1可以看出，與單純使用鋸末作為隔層相比，加入改性納米碳黑隔層后，高羊茅的地上生物量均有所降低，同對(duì)照組之間的差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（P＜0.05）.3種改性納米碳黑隔層中，NCB處理組的高羊茅生物量最低，PPCB處理組的高羊茅生物量與NCB處理組的數(shù)值相近，SCB處理組的高羊茅生物量最高，同前2個(gè)處理組之間的差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（P＜0.05）.

2.2 高羊茅地上部重金屬的富集

不同隔層處理下，高羊茅地上部重金屬的濃度及富集量如表1所示.

由表1可以看出，3個(gè)改性納米碳黑隔層處理組中，高羊茅地上部富集的5種重金屬濃度和富集量同對(duì)照組相比均有所增加，除了Pb的富集量和Zn的含量外，隔層處理組同對(duì)照組之間的差異均具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（P＜0.05）.比較不同碳黑處理組中高羊茅富集重金屬的效率，NCB隔層處理組中高羊茅對(duì)Cd、Zn的富集含量和富集量最大，即該隔層有利于高羊茅對(duì)這2種金屬的富集；PPCB隔層處理組中，高羊茅對(duì)Cr、Pb的富集效果最好；SCB隔層處理組中，高羊茅對(duì)Pb的富集效率略低于PPCB處理組，但高于NCB處理組.在Cu的富集方面，NCB處理組中高羊茅的富集含量略低于PPCB處理組，但富集量則高于后者.

2.3 堆肥基質(zhì)重金屬的淋溶

用淋洗液模擬降水考察不同隔層對(duì)重金屬遷移

的阻礙情況，結(jié)果如圖2所示.

圖2 絡(luò)合劑活化下不同隔層處理滲濾液中重金屬總量及滲漏比率Fig.2 Total amounts and leaching percentages of heavy metals in leachates mobilized by chelators under different barrier treatments

由圖2可以看出，不論是EDTA還是DPTA活化的重金屬，3種納米碳黑隔層均對(duì)其有一定程度的阻礙作用，同對(duì)照之間的差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（P<0.05）.比較3種隔層阻礙重金屬淋溶遷移的效果，NCB和PPCB隔層阻礙效果相近，均好于SCB的效果.對(duì)于EDTA活化后的重金屬，NCB隔層阻礙后的滲濾液中Cd、Cr、Pb、Zn的總量分別比對(duì)照降低了 17.8%、18.3%、20.6%和10.6%，對(duì)于DPTA活化后的重金屬，4種重金屬的總量比對(duì)照分別降低了15.3%、14.5%、20.3%和9.4%.PPCB隔層對(duì)Cu的阻礙效果略優(yōu)于NCB，滲濾液中經(jīng)EDTA和DPTA活化后的Cu的總量分別比對(duì)照降低了20.0%和23.6%.

3 討論與結(jié)論

碳黑（CB）是生物體或化石原料的揮發(fā)成分在不完全燃燒或高溫?zé)峤鈺r(shí)轉(zhuǎn)化而成的具有多孔性的納米材料，表面化學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)特性決定其吸附性能[9].吳成等[15]研究發(fā)現(xiàn)，碳黑能強(qiáng)烈吸附Hg2+、As3+、Cd2+和Pb2+，且對(duì)Pb2+的吸附量最大.FTIR-PAS分析表明，生物碳進(jìn)行改性后表面含有豐富的—COOH、—COH和—OH等含氧官能團(tuán)，對(duì)重金屬元素有較強(qiáng)的吸附能力.因此為進(jìn)一步提高碳黑吸附重金屬離子的能力，本研究采用3種方法對(duì)其進(jìn)行改性處理[16].以添加了EDTA或DPTA絡(luò)合劑的堆肥為基質(zhì)培養(yǎng)高羊茅，與僅有鋸末隔層的對(duì)照相比，改性納米碳黑與鋸末混合隔層處理組中，高羊茅地上部對(duì)重金屬的富集顯著提高，說明混合隔層的保水和阻隔重金屬淋溶的能力增強(qiáng)，進(jìn)而延長(zhǎng)了植物和重金屬接觸和吸附的時(shí)間，使植物可以富集更多的重金屬[17]；與此同時(shí)，因重金屬對(duì)草坪植物生長(zhǎng)的負(fù)效應(yīng)導(dǎo)致高羊茅生物量有所減少[2]，而且碳黑納米隔層的阻隔效果越好，高羊茅體內(nèi)積累的重金屬越多，植物本身長(zhǎng)勢(shì)越差.由于生活垃圾堆肥雜質(zhì)較多，水穩(wěn)性團(tuán)粒含量較少、容重較大等性質(zhì)決定了其對(duì)重金屬淋溶的阻隔能力較差[18].本研究在堆肥下放置了鋸末、改性納米碳黑+鋸末混合隔層，用淋洗液模擬天津地區(qū)降水對(duì)堆肥進(jìn)行淋洗，發(fā)現(xiàn)不同隔層對(duì)重金屬的向下遷移均有一定的阻隔作用，但任何防滲隔層都不能完全阻止重金屬的向下遷移，這是因?yàn)镋DTA和DTPA與一部分重金屬離子結(jié)合形成較穩(wěn)定的復(fù)合物，減弱了防滲隔層對(duì)重金屬的固定能力，這與Sun等[19]和Kos等[20]的研究結(jié)果相一致.

綜上所述，改性納米碳黑與鋸末混合隔層處理下高羊茅地上生物量有所減少，植物地上部重金屬的富集顯著提高，淋洗后滲漏液中重金屬含量降低.HNO3和KMnO4改性納米碳黑隔層可有效阻隔基質(zhì)中重金屬Cd、Cr、Pb、Zn向土壤中的遷移，后者對(duì)Cu的作用

效果尤其顯著.因此，將改性納米碳黑作為隔層應(yīng)用于絡(luò)合劑強(qiáng)化植物修復(fù)重金屬污染基質(zhì)的過程中，在一定程度上可以降低由于酸雨淋洗而導(dǎo)致的重金屬對(duì)地下水污染的風(fēng)險(xiǎn)，具有一定的應(yīng)用價(jià)值.

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（責(zé)任編校 紀(jì)翠榮）

Effects of modified nano-carbon black barriers on the leaching of heavy metals mobilized by chelators in turfgrass compost medium

BAI Xue，HE Lu，ZHAO Shulan，DUO Li′an
（a.College of Life Sciences，b.Tianjin Key Laboratory of Animal and Plant Resistance，Tianjin Normal University，Tianjin 300387，China）

To reduce the soil pollution caused by the leaching of heavy metals in turfgrass compost medium，the modified nano-carbon black（CB）barriers were adopted as interlayer materials to investigate the effects of CB barriers on the enrichment efficiency of heavy metals by Festuca arundinacea Schreb.and the leaching of heavy metals.The results showed that the above-ground biomass of F.arundinacea decreased and the uptakes of heavy metals in shoots increased in the presence of modified nano-CB barriers.The uptakes of Cd，Zn，Cu in plant shoots significantly increased in the presence of HNO3modified nano-CB barrier.The uptake of Pb significantly increased in the treatment of H2SO4modified nano-CB barrier.KMnO4modified nano-CB barrier significantly enhanced the uptakes of Cr，Pb，Zn in plant shoots.At the same time，permeable barriers with different materials significantly hindered the migration downward of heavy metals.HNO3and KMnO4modified nano-CB barriers significantly reduced the amounts of Cd，Cr，Pb，Zn in the leachates，and the latter greatly lowered the leaching of Cu.In conclusion，the set of modified nano-CB barrier can effectively enhance the enrichment of heavy metals by plants and lower the risk of migration downward of heavy metals mobilized in chelator-assisted phytoremediation of heavy metal contaminated medium.

municipal solid waste compost；Festuca arundinacea Schreb.；modified nano-CB barriers；chelator；heavy metal；leaching

Q948

A

1671-1114（2016）04-0059-05

2016-03-12

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（31470548）.

白 雪（1990—），女，碩士研究生.

多立安（1962—），男，教授，主要從事污染生態(tài)學(xué)方面的研究.