梁延鵬，李宗林，張學洪，劉杰，黃海濤，曾鴻鵠

桂林理工大學環(huán)境科學與工程學院//廣西環(huán)境污染控制理論與技術重點實驗室，廣西 桂林 541004

重金屬單一與復合污染下水稻對鉻的富集特征

梁延鵬，李宗林，張學洪*，劉杰，黃海濤，曾鴻鵠

桂林理工大學環(huán)境科學與工程學院//廣西環(huán)境污染控制理論與技術重點實驗室，廣西 桂林 541004

探索重金屬單一與復合污染脅迫下水稻富集重金屬的規(guī)律，以期為科學認識共存重金屬對水稻富集目標重金屬的影響提供理論依據(jù)。采用盆栽試驗，研究了重金屬Cr單一污染和Cu、Cr、Ni、Cd復合污染下水稻對Cr的富集特征。結果表明，Cu、Cr、Ni和Cd復合污染較Cr單一污染水稻各部位對Cr的富集有明顯的差異。單一污染下，Cr在成熟期水稻植株不同部位的質量分數(shù)表現(xiàn)為根部＞葉＞谷殼＞莖＞米粒，根部約占56.5%～77.5%、莖部約占3.1%～3.5%、葉部約占16.8%～31.8%、谷殼約占2.4%～7.1%、籽實約占0.3%～1.0%，且隨著Cr投加量的增加，根部Cr所占比例上升，而地上各部位所占比例及相應的吸收富集系數(shù)均下降；復合污染下分配規(guī)律表現(xiàn)為根部＞葉＞莖＞谷殼＞米粒，與單一污染相比，根部和米粒的吸收富集系數(shù)均有所增大，其余部位的吸收富集系數(shù)則呈波動增減。單一和復合污染下米粒Cr的質量分數(shù)分別為0.47～0.69 mgkg-1和0.66～1.60 mgkg-1，其中復合污染時有44.4%米粒Cr的質量分數(shù)超過國家食品衛(wèi)生標準限值（1.0 mgkg-1），而單一污染時均沒有超標。通過統(tǒng)計分析可知，Cr在水稻植株中富集和遷移除受本身投加量的影響外，還明顯受到共存元素Cu、Ni、Cd的影響，而投加量不同則可能會表現(xiàn)出不同的作用，植株部位不同也會表現(xiàn)出不同的作用；其中Cu、Ni均促進Cr向米粒轉運，表現(xiàn)為協(xié)同作用，同時中濃度Cd也表現(xiàn)為協(xié)同作用。

鉻；單一污染；復合污染；富集；水稻

隨著工農業(yè)生產的快速發(fā)展及城鎮(zhèn)化進程加快，近年來我國土壤重金屬污染日益嚴峻（Zhang et al.，2015；曹心德等，2011）。鉻是土壤重金屬污染中的一種重要污染物（Wu et al.，2016；馬少云等，2016），由于涉鉻行業(yè)眾多、分布廣，含鉻廢物產生量大，在重金屬污染種類中，鉻污染排在第2位，僅次于鉛（王謙等，2013）。據(jù)統(tǒng)計，全國每年排放鉻渣近 6×104t，歷年累計堆存鉻渣達6×106t，經過解毒處理或綜合利用的不足17%（劉婉等，2007）。作物可通過根系吸收土壤中的 Cr并轉運和積累在可食部位并進入食物鏈。雖然 Cr是人和動物新陳代謝過程中所必需的微量元素，但過量的 Cr將對動植物產生很強的毒害作用，被公認為具有致癌性，可誘發(fā)基因突變（高凌顏等，2012；Shanker et al.，2011；郭勇等，2012），因此作物對Cr的吸收富集機制日益受到人們的關注。作物吸收富集 Cr不僅受土壤質地（Zeng et al.， 2011；Mandiwana et al.，2008）和作物種類（李琦等，2014；王帥等，2012）的影響，還與土壤中的共存金屬元素有關。土壤重金屬污染呈現(xiàn)為伴生性或綜合性，不同重金屬往往同時或先后進人環(huán)境形成多種元素共存的復合污染（Kim et al.，2003；黃益宗等，2010；杜天慶等，2012；黃明等，2009）。在研究作物對單一污染物遷移、積累規(guī)律的同時，探討多種重金屬共存時所產生的復合污染機理也非常必要。

水稻是世界主要糧食作物之一，其對重金屬的吸收能力強，稻谷相對于其它旱種農作物，其重金屬含量會更高，目前中國每年大約有10%的稻谷重金屬超標（陳慧茹等，2015），因此重金屬在稻谷中的積累勢必會影響到人類健康與生命安全。筆者前期通過大田試驗研究了復合污染下 Cu、Cr、Ni和Cd在水稻植株中的富集特征（林華等，2014），但共存金屬元素對水稻富集某一金屬元素的影響有待深入探討。本研究通過盆栽試驗，探討在 Cr單一污染和Cu、Cr、Ni、Cd復合污染下水稻對Cr的吸收富集特征，試圖揭示復合污染條件下元素之間的相互作用及其影響水稻吸收重金屬的規(guī)律，以期為農田重金屬污染調控和農業(yè)安全生產提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料和試驗設計

供試土壤采自桂林市農業(yè)科學研究所試驗田水稻土（0～20 cm），經風干、磨碎、過2 mm篩后用于盆栽栽培，其基本理化性質：pH 6.9，有機質32.7 gkg-1，總磷1.22 gkg-1，全氮1.82 gkg-1，速效P 9.7 mgkg-1，速效K 96.7 mgkg-1，堿解 N 148 mgkg-1，總鉻30.81 mgkg-1。供試作物為水稻Ⅱ優(yōu)838，屬中秈遲熟三系雜交組合。供試盆缽為直徑45 cm、高55 cm的塑料盆。

1.2 盆栽試驗設計

每盆裝土10 kg。參照GB 15618—1995《土壤環(huán)境質量標準》，試驗設置4個重金屬處理水平，Cr的單一污染處理水平分別為0、100、300、500 mgkg-1，復合污染試驗采用L9(34)正交表設計（表2），各處理重復3次。將純度為分析純的CuSO4、CrCl3、NiC12、CdCl2按設計的質量分數(shù)配制液體施加至盆栽土壤中?；什捎脧秃戏剩ㄆ?N、P、K有效養(yǎng)分含量均大于350 gkg-1），用量為8 gkg-1，參考顏奕華等（2013）的實驗方法拌入污染土壤后陳化平衡兩周。插秧前10天泡水，每穴1株，每盆3穴，置于露天網室內，移栽后全生育期盆缽土面上保持2～3 cm水層。肥水管理參照當?shù)厮旧a要求實施。

1.3 樣品采集及分析方法

水稻植株于成熟期一次采集。樣品采集后，先用自來水沖洗干凈，再用去離子水沖洗3遍，然后將植株根、莖、葉、籽實分開，于 105 ℃下殺青0.5 h后80 ℃烘干至恒重，稱量干重。分取各部位粉碎，稱取干重為 2 g的植株樣品，采用HNO3-HC1O4（4∶1，V/V）混酸體系，于電熱板上加熱消解后定容至25 mL，用PE-AA700原子吸收光譜儀（Perkin Elmer，USA）測定消解液中的Cr。以國家標準物質GBW07604（GSV-3）為內標控制分析質量，同時做一份空白試驗。

2 結果與分析

2.1 Cr單一污染下，水稻對Cr的富集特征

Cr不同處理水平下，成熟期水稻植株不同部位中Cr的質量分數(shù)及其對Cr的吸收富集系數(shù)見表1。

由表1可知，水稻根、莖和葉部Cr的質量分數(shù)均隨 Cr投加量的增加而增加，而米粒和谷殼中Cr的質量分數(shù)呈略微的下降趨勢。Cr在水稻植株不同部位質量分數(shù)表現(xiàn)為根部＞葉＞谷殼＞莖＞米粒，且分布極不均勻，根部約占56.5%～77.5%，莖部約占3.1%～3.5%，葉部約占16.8%～31.8%，谷殼約占2.4%～7.1%，籽實約占 0.3%～1.0%，可見水稻植株中Cr主要累積在根部，而向地上部分遷移的Cr又主要累積在葉部。在 Cr的同一處理水平下，水稻植株各部位 Cr的吸收富集系數(shù)按根、葉、谷殼、莖、米粒的順序依次遞減；且隨著 Cr投加量的增加，水稻植株地上部位 Cr的吸收富集系數(shù)呈明顯下降趨勢，根部 Cr所占比例上升，而地上各部位所占比例均下降，反映出重金屬Cr不易向水稻莖、葉、米粒、谷殼等地上部位轉移的特點。這與陳慧茹等（2015）的研究結果一致。

2.2 復合污染下，水稻對Cr、Cu、Ni和Cd的富集特征

Cr、Cu、Ni和Cd不同處理水平下，成熟期水稻植株不同部位中Cr、Cu、Ni和Cd的質量分數(shù)及其對應的吸收富集系數(shù)分別見表2、表3、表4和表5。

由表2可知，Cu、Ni、Cr和Cd復合污染較Cr單一污染水稻各部位對Cr的富集有明顯的差異。在復合污染下，水稻根部Cr的質量分數(shù)隨著Cr投加量的增加而增加趨勢，莖、葉和谷殼 Cr的質量分數(shù)呈先上升后下降趨勢，而米粒 Cr的質量分數(shù)呈下降趨勢；Cr在水稻植株中的分配規(guī)律表現(xiàn)為根部＞葉＞莖＞谷殼＞米粒。值得注意的是，與單一污染相比，在相同的投加量下，米粒 Cr的質量分數(shù)明顯增加，致使44.4%米粒樣品Cr的質量分數(shù)超過了無公害食品標準限值（1.0 mgkg-1，GBT2762—2005），表明在其他重金屬的作用下 Cr易向水稻的米粒轉運，使 Cr的毒性增大。此結果與康立娟等（2003）研究單一及復合污染時水稻吸收累積Ni的結論相一致。水稻各部位對Cr的吸收富集系數(shù)表現(xiàn)在同一水平下按根、葉、莖、谷殼、米粒的順序依次遞減，與單一污染相比，根部和米粒的吸收富集系數(shù)均有所增大，其余部位的吸收富集系數(shù)則呈波動增減。表明在復合污染條件下，重金屬元素在作物體內的遷移分配，既受自身性質和污染程度的影響，又受共存元素相互作用的影響（黃益宗等，2010；高凌顏等，2012）。

表1 單一污染下水稻不同部位Cr的質量分數(shù)（w）及對Cr的吸收富集系數(shù)（BCF）Table 1 Concentrations and enrichment coefficients of Cr in different parts of paddy plants under Cr treatments

表2 復合污染下水稻不同部位Cr的質量分數(shù)（w）及對Cr的吸收富集系數(shù)（BCF）Table 2 Concentrations and enrichment coefficients of Cr in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

表3 復合污染下水稻不同部位Cu的質量分數(shù)（w）及對Cu的吸收富集系數(shù)（BCF）Table 3 Concentrations and enrichment coefficients of Cu in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

表4 復合污染下水稻不同部位Ni的質量分數(shù)（w）及對Ni的吸收富集系數(shù)（BCF）Table 4 Concentrations and enrichment coefficients of Ni in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

由表3～表5可知，Cu、Ni、Cr和Cd復合污染下，水稻各部位Cu、Ni、Cd的質量分數(shù)并非都是隨著自身投加量的增加而增加，而呈波動增減；絕大部分重金屬富集在水稻根部，地上部分相對較少。從總體上看，水稻各部位對Cu、Ni、Cd的吸收富集系數(shù)均表現(xiàn)為在同一水平下按根、莖、葉、米粒、谷殼的順序依次遞減；水稻對所試重金屬的吸收富集系數(shù)大小表現(xiàn)為 Cd＞Cu＞Ni，表明水稻對Cd的吸收富集能力最強而對Ni的吸收富集能力較弱。需要引起重視的是，可食部位米粒中 Cu、Ni和 Cd的質量分數(shù)范圍分別為：4.20～12.72、1.64～7.23和0.04～1.09 mgkg-1。與無公害食品標準限值（Cu10 mgkg-1，GB15199-94；Ni0.4 mgkg-1、Cd0.2 mgkg-1，GBT2762—2005）相比，米粒中Cu、Ni和Cd的質量分數(shù)超標率分別為33.3%、100%和33.3%，表明復合污染下共存重金屬元素的相互作用導致它們易向水稻的米粒轉運，增加了食用安全風險。

2.3 共存元素對Cr在水稻植株中富集的影響

為揭示土壤Cu、Ni、Cr和Cd共存元素對水稻吸收和轉運 Cr的影響規(guī)律，以土壤重金屬投加量為自變量，分別設Cu、Ni、Cr、Cd投加量為X1，X2，X3，X4；水稻各部位Cr質量分數(shù)為Y，進行了多元線性回歸分析和方差分析（見表 6）。再通過對水稻各部位Cr質量分數(shù)與4種元素投加量的直觀分析，可進一步明確共存元素投加量對水稻吸收和轉運Cr的影響（見圖1和圖2）。

表5 復合污染下水稻不同部位Cd的質量分數(shù)（w）及對Cd的吸收富集系數(shù)（BCF）Table 5 Concentrations and enrichment coefficients of Cd in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

表6 4種共存元素對水稻各部位Cr質量分數(shù)的影響Table 6 Effects of Cr, Cu, Ni and Cd treatments on Cr concentrations in different parts of paddy plants

圖1 共存元素對根葉部Cr質量分數(shù)的影響直觀分析圖Fig. 1 Effects of coexisting elements on Cr concentrations in root and leaf by visual analysis

圖2 共存元素對莖谷殼米粒Cr質量分數(shù)的影響直觀分析圖Fig. 2 Effects of coexisting elements on Cr concentrations in stem, chaff and grain by visual analysis

由表6可知，Cr在水稻植株中的富集和遷移明顯受到共存元素Cu、Ni、Cd的影響，而投加量不同則可能會表現(xiàn)出不同的作用；此外，當多元線性回歸方程的相關系數(shù)較小時，方程中各變量的系數(shù)不能準確反映共存元素的影響。各元素對根部 Cr質量分數(shù)的影響順序為：Cr＞Ni＞Cu＞Cd，其中Cr、Ni、Cu的影響顯著，F(xiàn)檢驗值分別為42.255、11.143、4.315，均大于F0.05(2, 18)，而Cd的影響較??；結合回歸方程和圖1可發(fā)現(xiàn)，高濃度Ni對水稻植株中 Cr的富集和遷移表現(xiàn)出較強的拮抗作用，而中濃度Cu表現(xiàn)出較強的協(xié)同作用。各元素對莖部Cr質量分數(shù)的影響順序為：Cr＞Cd＞Cu＞Ni，Cu、Ni、Cd的影響均不顯著；結合回歸方程和圖2可發(fā)現(xiàn)，Cd表現(xiàn)為協(xié)同作用，中濃度Cu也表現(xiàn)為協(xié)同作用，而Ni則表現(xiàn)為拮抗作用。各元素對葉部Cr質量分數(shù)的影響順序為：Cr＞Cd＞Cu＞Ni，其中Cr和Cd的影響顯著，F(xiàn)檢驗值分別為13.323、6.044，均大于F0.05(2, 18)，Ni的影響極??；Cu表現(xiàn)出拮抗作用，而中濃度Cd表現(xiàn)為協(xié)同作用。各元素對谷殼Cr質量分數(shù)的影響順序為：Cu＞Ni＞Cr＞Cd，其中Cu影響極顯著，F(xiàn)檢驗值分別為46.003，大于F0.01(2, 18)，Cd的影響極??；Cu、Ni均表現(xiàn)為拮抗作用。各元素對水稻米粒 Cr質量分數(shù)的影響順序為：Cu＞Cr＞Cd＞Ni，其中Cu影響極顯著，F(xiàn)檢驗值分別為23.917，大于F0.01(2, 18)，Cu、Ni均表現(xiàn)為協(xié)同作用，中濃度Cd也表現(xiàn)為協(xié)同作用。由此可見，作物對重金屬的富集和轉運除受本身性質及元素投加量的影響外，還與共存元素的種類和濃度的比例有關，這一結論與李忠海等（2002）和宗良綱等（2001）的研究結果一致。

3 討論

作物對土壤重金屬的吸收富集，不僅受自身在土壤環(huán)境中濃度水平的影響，還受到土壤理化性質、耕種方式、作物品種以及共存重金屬元素等多種因素的影響。實際環(huán)境中單一重金屬污染時有發(fā)生，但農田重金屬污染更多呈現(xiàn)出多種重金屬共存的復合污染。因此，要準確認識作物對某種重金屬的吸收富集特征，既要研究單一污染下重金屬的累積特性，又要綜合考慮其它共存重金屬元素的影響。如黃益宗等（2010）研究證明加As導致水稻Cr含量提高；李凡等（2010）研究發(fā)現(xiàn)Cu2+、Pb2+復合污染后玉米體內Cu2+、Pb2+的含量均大于單一處理，Cu2+、Pb2+復合處理具有協(xié)同效應；杜天慶等（2012）研究發(fā)現(xiàn)與單一脅迫處理相比，Cd、Cr、Pb二元或三元脅迫加劇了重金屬向小麥體內的遷移累積。

在本研究中，Cr單一污染下水稻米粒和谷殼中Cr的質量分數(shù)隨著Cr投加量的增加呈略微的下降趨勢而其余部位則呈上升趨勢；但在 Cu、Ni、Cr和Cd復合污染下，水稻各部位中Cr的質量分數(shù)和吸收富集系數(shù)則呈波動增減，并不完全依賴于 Cr投加量。這表明共存重金屬發(fā)生的復合作用因組合或含量不同而異，表現(xiàn)出協(xié)同或拮抗作用。謝素等（2012）研究顯示Cd-Cu-Pb復合污染下Cd、Cu抑制芥菜對Pb的吸收和轉移，Cd促進Cu向芥菜地上部轉移；Cd-Pb促進了Cd在芥菜體內累積；Cu-Pb可促進Cd而抑制Cu在芥菜各部的積累。宋佳等（2010）研究發(fā)現(xiàn) Cd-Pb復合污染促進紫蘇、車前草對Cd的富集，抑制益母草對Cd吸收，促進紫蘇、益母草對Pb富集。趙轉軍等（2010）研究證實Cd、Zn、Ni 3種重金屬在綠洲土壤-胡蘿卜體系中的復合作用表現(xiàn)為Ni與Cd的拮抗作用、Ni與Zn的協(xié)同作用。這些研究結果與本研究相一致。

重金屬向作物可食部位的轉運和累積可能會引發(fā)食用安全風險。在本研究中，Cr單一污染時米粒 Cr的質量分數(shù)均未超過無公害食品標準限值（1.0 mgkg-1，GBT2762—2005）；而在復合污染下米粒中Cr的質量分數(shù)超標率達到44.4%，同時米粒中Cu、Ni和Cd的超標率分別達到了33.3%、100%和33.3%。這表明復合污染下共存重金屬可能會相互促進，并向水稻米粒遷移和累積，提高了稻米中重金屬對人體健康的風險。然而共存重金屬在土壤-作物系統(tǒng)中的相互作用和遷移累積是一個非常復雜的過程，相關的機理有待深入探討。因此，研究重金屬不同污染狀況下水稻對其的吸收積累特性有利于糧食的安全生產和人體健康風險的防控。

4 結論

（1）在單一污染條件下，Cr在成熟期水稻植株不同部位的質量分數(shù)表現(xiàn)為根部＞葉＞谷殼＞莖＞米粒，隨著Cr投加量的增加，水稻植株地上部位Cr的吸收富集系數(shù)呈明顯下降趨勢，根部Cr所占比例上升，而地上各部位所占比例均下降，反映出重金屬Cr主要滯留于水稻根部而不易向地上部位轉運的特征。

（2）Cr、Cu、Ni和Cd復合污染下，Cr在水稻植株中的分配規(guī)律表現(xiàn)為根部＞葉＞莖＞谷殼＞米粒。與單一污染相比，在相同的投加量下，共存重金屬增強了Cr向水稻米粒的轉運，致使44.4%米粒樣品Cr含量超標，而單一污染時米粒Cr的質量分數(shù)均未超標。同樣地，復合污染下米粒中Cu、Ni和Cd的質量分數(shù)超標率分別達到了 33.3%、100%和33.3%，表明重金屬復合污染增大了糧食作物的食用安全風險。

（3）統(tǒng)計分析結果表明，Cr在水稻植株中的富集和遷移除受本身投加量的影響外，還明顯受到共存元素Cu、Ni、Cd的影響，而投加量不同則可能會表現(xiàn)出不同的作用；其中Cu、Ni均促進Cr向米粒轉運，表現(xiàn)為協(xié)同作用，而中濃度Cd也表現(xiàn)為協(xié)同作用。

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Accumulation of Cr in Rice under Single and Combined Pollution

LIANG Yanpeng, LI Zonglin, ZHANG Xuehong*, LIU Jie, HUANG Haitao, ZENG Honghu

College of Environmental Science and Engineering, Guilin University of Technology//The Guangxi Key Laboratory of Theory and Technology for Environmental Pollution Control, Guilin 541004, China

In order to provide basic knowledge of effect of the target heavy metal on rice, accumulation of heavy metals by rice under s Cr single and Cu, Cr, Ni, Cd combined pollution was studied using pot experiments. The results showed that accumulation and distribution of Cr in plant materials of rice was significantly difference between Cr single and Cu, Cr, Ni, Cd combined pollution. Cr mass fraction in different parts of rice at the mature period were in the order: root＞leaf＞chaff＞stem＞grain under single pollution. Amount of Cr accumulated was determined to be 56.5%～77.5%, 3.1%～3.5%, 16.8%～31.8%, 2.4%～7.1% and 0.3%～1.0% in root, stem, leaf, chaff and grain, respectively. With increasing Cr mass fraction, the proportion of Cr in roots increased, while a decrease was observed in shoots. The distribution of Cr followed the pattern: root＞leaf＞stem＞chaff＞grain under combined pollution. Cr enrichment coefficients of root and grain all increased, while the enrichment coefficients of other parts remained almost unchanged. The mass fraction of Cr in the grains at the mature stage were determined to be 0.47～0.69 mgkg-1and 0.66～1.60 mgkg-1under single and combined pollution, respectively , which were all below the national food heavy metal limits hygienic standard (1.0 mgkg-1, GB 2762—2005) under single pollution. However, under combined pollution, the mass fraction of Cr in 44.4% grains was higher than the national standard. Results from data analysis indicated that the accumulation and migration of Cr in rice was not only influenced by itself dosage, but also significantly affected by the coexisting elements and doses of Cu, Ni and Cd. A synergistic effect on Cr mass fraction in grains was observed in the presence of Cu and Ni, while only a medium dosage of Cd showed a synergistic effect.

Chromium; single pollution; combined pollution; bioaccumulation; rice

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.09.018

X53

A

1674-5906（2016）09-1540-06

梁延鵬, 李宗林, 張學洪, 劉杰, 黃海濤, 曾鴻鵠. 2016. 重金屬單一與復合污染下水稻對鉻的富集特征[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 25(9): 1540-1545.

LIANG Yanpeng, LI Zonglin, ZHANG Xuehong, LIU Jie, HUANG Haitao, ZENG Honghu. 2016. Accumulation of Cr in rice under single and combined pollution [J]. Ecology and Environmental Sciences, 25(9): 1540-1545.

廣西自然科學基金項目（2015GXNSFBA139199）；廣西高等學校高水平創(chuàng)新團隊及卓越學者計劃項目（002401013001）

梁延鵬（1980年生），男，高級實驗師，博士研究生，主要從事重金屬環(huán)境行為研究。E-mail: ypliang1980@163.com

*通信作者：張學洪（1963年生），男，教授，主要從事重金屬污染修復研究。E-mail: zhangxuehong@x263.net

2016-07-24