秦越華，強(qiáng)承魁*，曹丹，王鋒，丁永輝，張明，鳳舞劍，韓波，李文紅

1. 徐州生物工程職業(yè)技術(shù)學(xué)院//徐州市現(xiàn)代農(nóng)業(yè)生物技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 徐州 221006；2. 徐州生物工程職業(yè)技術(shù)學(xué)院科研處，江蘇 徐州 221006

徐州市典型稻區(qū)土壤和稻米重金屬含量及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

秦越華1，強(qiáng)承魁1*，曹丹1，王鋒2，丁永輝1，張明1，鳳舞劍1，韓波1，李文紅1

1. 徐州生物工程職業(yè)技術(shù)學(xué)院//徐州市現(xiàn)代農(nóng)業(yè)生物技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 徐州 221006；2. 徐州生物工程職業(yè)技術(shù)學(xué)院科研處，江蘇 徐州 221006

為了解徐州市典型稻區(qū)土壤和稻米中重金屬含量及健康風(fēng)險(xiǎn)，分別測(cè)定了土壤和稻米中Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、As、Hg和Cr的含量，并對(duì)土壤中重金屬污染狀況及稻米中重金屬因攝入所致的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)。結(jié)果表明：DXDQ（典型稻區(qū)）土壤中As、Hg平均含量分別比中國(guó)土壤元素背景值高出0.24、0.29倍，Cd與其持平，其他5種元素均低于背景值，其中PXHX（西北部）超標(biāo)率最重。但所測(cè)稻區(qū)全部重金屬的含量均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）中的Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。單因子污染指數(shù)顯示所有稻區(qū)土壤重金屬污染等級(jí)為安全；內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)顯示DXDQ、SNLJ（東南部）和PZXH（東部）土壤重金屬污染程度總體呈清潔水平，而PXHX（西北部）則達(dá)警戒水平。33.33%的DXDQ和全部PXHX土壤樣本為中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，并以Hg為主要貢獻(xiàn)因子，SNLJ和PZXH為低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。DXDQ和3個(gè)分稻區(qū)稻米中Pb、Ni和As平均含量均超出國(guó)家食品安全標(biāo)準(zhǔn)限制值，其中DXDQ分別超標(biāo)1.70、0.28和1.20倍?；贖Q和HI評(píng)價(jià)，食用該區(qū)域生產(chǎn)的稻米對(duì)人體健康產(chǎn)生影響的可能性大，其中As的潛在健康危害突出，應(yīng)引起足夠重視。

典型稻區(qū)；重金屬；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；徐州市

隨著工業(yè)化、城市化、農(nóng)業(yè)集約化的快速發(fā)展及全球變化的日益加劇，工業(yè)“三廢”排放、礦山開(kāi)采、金屬冶煉、城鎮(zhèn)生活垃圾處置滯后、汽車尾氣排放和農(nóng)業(yè)投入品不規(guī)范施用等造成的土壤重金屬污染，已成為國(guó)內(nèi)外廣泛關(guān)注的重大農(nóng)業(yè)生態(tài)環(huán)境問(wèn)題（駱永明，2009；Cheng et al.，2007；Amini et al.，2005）。據(jù)報(bào)道，中國(guó)受其污染的耕地達(dá)2000多萬(wàn)公頃，約占總耕地面積的 1/5，每年受重金屬污染的糧食約1200×104t，直接經(jīng)濟(jì)損失超過(guò)200億元（陳同斌，1999）。重金屬作為一種持久性潛在有毒污染物，一旦進(jìn)入農(nóng)田土壤后因不能被生物降解而長(zhǎng)期存留積累，直接危及到生態(tài)、食品和人體安全，而食用種植于被污染土壤上的農(nóng)作物又成了重金屬毒害人體的重要途徑（Fairbrother et al.，2007；Khan et al.，2008；Mansour et al.，2010；劉慶等，2012）。徐州市作為江蘇省傳統(tǒng)的能源型城市和老工業(yè)基地，研究其稻田重金屬污染問(wèn)題對(duì)該區(qū)域農(nóng)業(yè)土壤環(huán)境保護(hù)及農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全均具有重要意義。

作為中國(guó)第一大作物，水稻的質(zhì)量安全問(wèn)題時(shí)有報(bào)道，其中受重金屬污染的程度逐年趨重且范圍日漸擴(kuò)大（Wang et al.，2011）。如江蘇省蘇北地區(qū)黃潮土、砂礓土及205國(guó)道兩側(cè)所產(chǎn)大米均有Ni、Pb超標(biāo)現(xiàn)象（金亮等，2007；楊奕如等，2012）；蘇南地區(qū)的張家港、常熟乃至蘇州市水稻籽粒也都存在Pb超標(biāo)（齊雁冰等，2010；楊玉峰等，2009），后者還出現(xiàn)Hg、Ni和Cd超標(biāo)樣點(diǎn)（杭小帥等，2009）。浙江省的杭州郊區(qū)鉛鋅廠周圍水稻糙米中Cd超標(biāo)率達(dá)79.2%（鐘道旭等，2011），貴州典型鉛鋅礦區(qū)稻米中Pb、Hg和As高污染風(fēng)險(xiǎn)明顯（吳迪等，2013），還有吉林省前郭爾羅斯蒙古族自治縣境內(nèi)的前郭灌區(qū)稻米樣品出現(xiàn) Ni含量超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)含量限值等（朱立祿等，2011）。作為中國(guó)機(jī)械工程之都、全國(guó)重要交通樞紐和淮海經(jīng)濟(jì)區(qū)中心城市的徐州，近年來(lái)工業(yè)企業(yè)的快速發(fā)展，形成的以能源、原材料和裝備制造業(yè)等重工業(yè)為主的工業(yè)體系及繁忙的鐵路、公路、航空和水上交通對(duì)農(nóng)業(yè)環(huán)境容納量的影響也是與日俱增。然而迄今，徐州市稻田土壤和水稻重金屬污染的面積、分布和程度均未見(jiàn)系統(tǒng)研究報(bào)道，導(dǎo)致防治措施缺乏針對(duì)性。鑒于此，本研究以該市典型稻麥輪作區(qū)為研究對(duì)象，對(duì)土壤和稻米中的重金屬含量及健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分析，旨在為該地區(qū)稻田土壤生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警和農(nóng)產(chǎn)品安全生產(chǎn)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

徐州地處華北平原東南部和古淮河支流沂、沭、泗諸水下游，位于東經(jīng)116°22′～118°40′和北緯33°43′～34°58′，工業(yè)交通發(fā)達(dá)。全市總面積 11258 km2，其中土地面積11142.33 km2，水稻種植面積約1900 km2，總?cè)丝?023.52萬(wàn)人，下轄2市、3縣和5區(qū)。該市典型稻區(qū)屬暖溫帶半濕潤(rùn)季風(fēng)氣候，四季分明，夏無(wú)酷暑，冬無(wú)嚴(yán)寒，年平均氣溫14.2 ℃，年日照時(shí)數(shù)為2284～2495 h，年均無(wú)霜期200～220 d，年均降水量800～930 mm，土壤類型以潮褐土和潮土為主，水稻品種屬于中熟中粳類型，近年來(lái)主要為寧粳4號(hào)和津稻263號(hào)。

1.2 樣本采集測(cè)定

基于前期對(duì)徐州稻區(qū)分布及重金屬污染情況的調(diào)查，布點(diǎn)時(shí)主要考慮稻田土壤類型、工廠企業(yè)的分布和區(qū)域之間樣點(diǎn)分布的均勻性、代表性等因素，選取位于該市東南部SNLJ、東部PZXH和西北部 PXHX的 3個(gè)分稻區(qū)代表該市典型稻區(qū)（DXDQ），每個(gè)分稻區(qū)確定采樣點(diǎn)10個(gè)。在10月水稻成熟期進(jìn)行采樣，一般在每個(gè)采樣點(diǎn) 600 m2范圍內(nèi)采集4～5處水稻籽粒（約2 kg），混勻后裝袋。籽粒樣品經(jīng)自來(lái)水、去離子水沖洗并在室內(nèi)自然風(fēng)干，再將脫殼去皮后的米粒用不銹鋼粉碎機(jī)粉碎，過(guò)0.25 mm孔徑篩后置于塑料袋中密封備測(cè)（楊玉峰等，2009）。為揭示水稻、土壤中重金屬含量之間的關(guān)系，在采集水稻樣品的同時(shí)完成土壤樣品采集，盡可能確保土壤采樣點(diǎn)與水稻采樣點(diǎn)一致。采集耕作層（0～15 cm）的土壤并混勻，四分法留取1 kg作為該點(diǎn)混合樣品，待室內(nèi)自然風(fēng)干后去除植物根系、礫石等雜質(zhì)，用瑪瑙研缽磨細(xì)過(guò)0.15 mm孔徑篩，置于塑料袋中密封備測(cè)（王勇等，2008）。

土壤pH值測(cè)定方法參照農(nóng)業(yè)標(biāo)準(zhǔn)NY/T 1121.2—2006。土壤中Cu和Zn、Pb和Cd、Ni、As、Hg和Cr含量測(cè)定方法分別參照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 17138—1997、GB/T 17141—1997、GB/T 17139—1997、GB/T 17135—1997、GB/T 17136—1997和國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)HJ/491—2009。籽粒中Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Ni、As和Hg含量測(cè)定分別參照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 5009.13—2003、GB/T 5009.14—2003、GB/T 5009.12—2010、GB/T 5009.15—2003、GB/T 5009.123—2010、GB/T 5009.138—2003、GB/T 5009.11—2003和GB/T 5009.17—2003的規(guī)定進(jìn)行。在重金屬分析過(guò)程中，采用相應(yīng)的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)品對(duì)照，質(zhì)控樣品相對(duì)誤差控制在10%以內(nèi)。

1.3 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

1.3.1 單因子污染指數(shù)法

單因子污染指數(shù)法是對(duì)土壤中的某一污染物的污染程度進(jìn)行評(píng)價(jià)，該法可體現(xiàn)每一個(gè)評(píng)價(jià)指標(biāo)的污染狀況。其計(jì)算公式為：

式中，Pi為土壤中污染物i的環(huán)境質(zhì)量指數(shù)（即為污染指數(shù)）；Ci為污染物i的實(shí)測(cè)值；Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，本研究以中國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）中Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值為參照。當(dāng)Pi≤1時(shí)，表示土壤未受污染；當(dāng)Pi＞1時(shí)，表明土壤受到污染，且Pi值越大，污染越嚴(yán)重。

1.3.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法全面反映了各污染物對(duì)土壤的不同作用，突出高濃度污染物對(duì)環(huán)境質(zhì)量的影響，還可兼顧各污染物的污染指數(shù)平均值對(duì)土壤污染的貢獻(xiàn)，屬目前國(guó)內(nèi)常采用的方法。其計(jì)算公式為：

式中，P為土壤中各種污染物的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)；Pimax為土壤中各污染指數(shù)的最大值；Piave為土壤中各污染指數(shù)的平均值。當(dāng)P≤0.7時(shí)，表示污染程度為清潔；當(dāng)0.7＜P≤1時(shí)，表示污染程度為警戒；當(dāng)1＜P≤2時(shí)，表示污染程度為輕度污染；當(dāng)2＜P≤3時(shí)，表示污染程度為中度污染；當(dāng)P≥3時(shí)，表示污染程度為重度污染。

1.3.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法

采用瑞典科學(xué)家 Hakanson提出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)研究區(qū)土壤進(jìn)行重金屬污染評(píng)價(jià)。該法的優(yōu)勢(shì)在于從重金屬的生物毒性角度出發(fā)，反映多種污染物的綜合影響，并定量區(qū)分土壤潛在生態(tài)危害的程度。其計(jì)算公式如下：

表1 Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Graduation standard of Hakanson potential ecological risk

1.4 稻米攝入健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

運(yùn)用高危商（HQ）和高危指數(shù)（HI）評(píng)價(jià)成年居民食用含重金屬大米后的健康風(fēng)險(xiǎn)（雷鳴等，2010），其計(jì)算公式分別如下：

式中，ADD為重金屬經(jīng)谷類產(chǎn)品攝入攝取劑量（mgkg-1d-1）；RfD為口服參考劑量（μgkg-1d-1），即Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、As、Hg和Cr的RfD值分別為 40.0、300.0、3.5、1.0、5.0、20、0.3、0.1和1500 μgkg-1d-1（楊剛等，2011；雷鳴等，2010；U.S.EPA，1997）；C為稻米中重金屬的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)（mgkg-1）；IR為該地區(qū)成年人每日的飯量，參照USEPA（2000）暴露因子手冊(cè)和實(shí)地調(diào)查確定該地區(qū)成人稻米攝入量為0.42 kgperson-1d-1；ED為暴露時(shí)間，取值為30 a；EF為暴露頻率，取值為365 da-1；BW為該地區(qū)成年人的平均體重，取值為62 kg；AT為生命期望值，取值為70 a；365為轉(zhuǎn)化系數(shù)。HQ的評(píng)價(jià)是假定烹飪過(guò)程對(duì)重金屬的活性和毒性無(wú)影響。

式中，當(dāng)HI≤1.0時(shí)，表明重金屬對(duì)人體健康的影響不顯著；當(dāng)HI＞1.0時(shí)，表明重金屬對(duì)人體健康產(chǎn)生影響的可能性大；當(dāng)HI＞10時(shí)，表明重金屬對(duì)人體健康存在慢性毒性。

1.5 數(shù)據(jù)處理

采用SPSS 13.0軟件對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析和方差分析，其中組間均值差異選擇Duncan新復(fù)極差法計(jì)算。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量的統(tǒng)計(jì)特征

從表2可見(jiàn)，徐州市DXDQ土壤30個(gè)采樣點(diǎn)8種重金屬元素含量差異較大。該區(qū)土壤 pH值介于 6.69～7.18，均值為 6.97±0.22。參照中國(guó)土壤元素背景值，As和Hg分別平均超標(biāo)0.24倍和0.29倍，Cd與背景值持平，其它5種元素均低于背景值。除Pb外的7種元素均存在超過(guò)背景值的樣本，Hg超標(biāo)率最大，達(dá)到94.44%；Cd次之，為66.67%；其它5種元素均為33.33%；推測(cè)該區(qū)這7種元素出現(xiàn)的累積效應(yīng)可能與人類活動(dòng)有關(guān)。參照《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）中Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，所測(cè)8種重金屬元素的含量均低于最高限值。8種元素變異系數(shù)由大到小依次為Cu、As、Ni、Pb、Zn、Cr、Hg、Cd。變異系數(shù)大于40%的元素有Cu、As、Ni、Pb，其中Cu的變異系數(shù)達(dá)到52.07%，反映了這4種元素在空間分布上有很大的差異，受人類活動(dòng)的影響較大。其余4種元素變異系數(shù)相對(duì)較小，表明在區(qū)域分布上相對(duì)均勻。

表2 DXDQ土壤重金屬含量的描述性統(tǒng)計(jì)Table 2 Summary statistics of heavy metal contents in soil from DXDQ mgkg-1

從表3可見(jiàn)，3個(gè)分稻區(qū)土壤中8種重金屬元素平均含量差異也較大，在地理位置上總體呈由東南向西北增大的趨勢(shì)。各分稻區(qū)元素的變異系數(shù)介于0.47%～8.95%，說(shuō)明其空間分布相對(duì)均勻。土壤Cu、Zn和Ni均以PXHX為最高，其次為PZXH和SNLJ，僅見(jiàn)PXHX上述3種元素平均含量分別超背景值0.45、0.29和0.41倍，超標(biāo)率均為100%。Cd以PZXH為最高，其次為PXHX和SNLJ，PZXH和PXHX分別超背景值0.14和0.06倍，超標(biāo)率均為100%。As以PXHX為最高，其次為SNLJ和PZXH，僅見(jiàn) PXHX超背景值 1.11倍，超標(biāo)率為100%。Hg和Cr均以PXHX為最高，但SNLJ和PZXH間無(wú)顯著差異。3個(gè)分稻區(qū)Hg平均含量分別超背景值0.73、0.14和0.11倍，超標(biāo)率分別為100%、100%和83.33%，而Cr僅見(jiàn)PXHX超背景值0.11倍，超標(biāo)率為100%。Pb以PZXH為最高，其次為SNLJ和PXHX，但在3個(gè)稻區(qū)的含量均低于背景值。參照《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，所測(cè)8種元素的平均含量均低于最高限值。

2.2 土壤重金屬元素的相關(guān)性分析

從表4可見(jiàn)，徐州市DXDQ土壤多數(shù)重金屬元素間存在相關(guān)性。其中Cu與Zn、Pb、Ni和Hg的相關(guān)性達(dá)極顯著水平（P＜0.01），與Cr和As的相關(guān)性為顯著水平（P＜0.05）。Zn與Ni、Hg和Cr的相關(guān)性達(dá)極顯著水平（P＜0.01），與Cd的相關(guān)性為顯著水平（P＜0.05）。Pb與Hg和Cr的相關(guān)性達(dá)極顯著水平（P＜0.01），與Ni和As的相關(guān)性為顯著水平（P＜0.05）。Ni與Hg和Cr的相關(guān)性達(dá)極顯著水平（P＜0.01），與 As的相關(guān)性為顯著水平（P＜0.05）。As與Cr之間的相關(guān)性也達(dá)極顯著水平（P＜0.01），而與Hg的相關(guān)性為顯著水平（P＜0.05）。Hg與Cr的相關(guān)性為顯著水平（P＜0.05）。這表明典型稻區(qū)Cu、Zn、Pb、Ni、Hg、As和Cr的來(lái)源相似性較大，呈現(xiàn)相互伴隨的復(fù)合污染現(xiàn)象。Cd的來(lái)源與其它元素的來(lái)源途徑差異較大，可能源于人為和自然雙重的影響。土壤pH值與Pb、As和Hg的相關(guān)性也達(dá)極顯著水平（P＜0.01），與 Cu、Zn和Cr的相關(guān)性為顯著水平（P＜0.05），而與Cd和Ni的相關(guān)性不顯著。

2.3 土壤重金屬的污染評(píng)價(jià)

(2) 微電網(wǎng)體系的高成本制約其自身發(fā)展。微電網(wǎng)建設(shè)的投資成本較高是制約微電網(wǎng)發(fā)展的主要經(jīng)濟(jì)因素。除儲(chǔ)能系統(tǒng)投資成本較高(目前占到整個(gè)微電網(wǎng)控制系統(tǒng)成本的1/3)外,微電網(wǎng)的二次系統(tǒng)投資也不小,加上變配電設(shè)置以及后期的運(yùn)營(yíng)維護(hù),都導(dǎo)致微電網(wǎng)成本居高不下。

從表5可見(jiàn)，徐州市DXDQ土壤中所測(cè)8種重金屬元素的Pi值均小于1.00，表明土壤未受污染。P平均值小于0.7，表明污染程度總體呈清潔水平；P最大值為0.74，即有33.33%的樣點(diǎn)污染程度達(dá)警戒水平，其中As對(duì)P值貢獻(xiàn)大。SNLJ、PZXH的Pi和P值分別小于1.00和0.7，污染程度為清潔；PXHX的P值介于0.72～0.73，污染程度為警戒。其中PZXH的Cd對(duì)P值貢獻(xiàn)大，其余兩區(qū)均表現(xiàn)為As對(duì)P值貢獻(xiàn)大。對(duì)比可知，SNLJ和PZXH的P值均低于PXHX，表明后者復(fù)合污染相對(duì)更重。

表4 DXDQ土壤重金屬元素和pH值的Pearson相關(guān)系數(shù)矩陣Table 4 Correlation matrix between heavy metal elements from DXDQ and pH values

表5 DXDQ和SNLJ、PZXH、PXHX土壤重金屬的Pi和P值Table 5 Piand P values of heavy metal in soil from DXDQ and SNLJ, PZXH, PXHX

2.4 土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.5 稻米重金屬含量的統(tǒng)計(jì)特征

從表7可見(jiàn)，徐州市DXDQ稻米中除Cu、Zn、Cd、Hg和Cr外，其它3種重金屬含量均存在超標(biāo)現(xiàn)象（依據(jù)稻米重金屬限量的最嚴(yán)或常用標(biāo)準(zhǔn)）。其中Pb含量為0.34～0.36 mgkg-1，超標(biāo)率達(dá)100%（平均超標(biāo)1.70倍，最大超標(biāo)2.30倍）；Ni含量為0.45～0.57 mgkg-1，超標(biāo)率達(dá)100%（平均超標(biāo)0.28倍，最大超標(biāo)0.43倍）；As含量為0.23～0.49 mgkg-1，超標(biāo)率達(dá)100%（平均超標(biāo)1.20倍，最大超標(biāo)2.27倍）。8種重金屬元素變異系數(shù)由大到小依次為Cd、Hg、Zn、As、Pb、Cr、Ni、Cu。變異系數(shù)大于30%的元素有Cd、Hg、Zn、As，其中Cd的變異系數(shù)達(dá)到 75.00%，說(shuō)明其空間分布差異較大。其余 4種元素變異系數(shù)相對(duì)較小，表明空間分布較均勻，存在相似的污染程度。

表6 DXDQ和SNLJ、PZXH、PXHX土壤重金屬的和RI值Table 6 and RI values of heavy metal in soil from DXDQ and SNLJ, PZXH, PXHX

表6 DXDQ和SNLJ、PZXH、PXHX土壤重金屬的和RI值Table 6 and RI values of heavy metal in soil from DXDQ and SNLJ, PZXH, PXHX

稻區(qū)Rice region統(tǒng)計(jì)值StatisticCu Zn Pb Cd Ni As Hg Cr RI平均值Mean 4.22 0.90 2.61 29.92 4.46 12.37 51.83 1.68 107.99 DXDQ 最大值Maximum 7.39 1.35 3.48 34.95 7.17 21.25 66.46 2.25 144.30最小值Minimum 2.31 0.63 1.08 21.34 2.90 7.30 39.38 1.25 76.19平均值Mean 2.56 0.66 3.29 23.76 3.01 8.62 44.10 1.41 87.41 SNLJ 最大值Maximum 2.90 0.70 3.48 27.53 3.12 8.96 48.62 1.61 96.92最小值Minimum 2.31 0.63 3.13 21.34 2.90 8.28 39.38 1.25 79.22平均值Mean 2.88 0.74 3.44 34.16 3.32 7.34 45.54 1.40 98.82 PZXH 最大值Maximum 3.12 0.77 3.46 34.95 3.44 7.39 48.00 1.43 102.56最小值Minimum 2.74 0.71 3.41 33.71 3.20 7.30 43.08 1.37 95.52平均值Mean 7.23 1.29 1.10 31.83 7.06 21.15 65.85 2.21 137.72 PXHX 最大值Maximum 7.39 1.35 1.12 33.09 7.17 21.25 66.46 2.25 140.08最小值Minimum 7.08 1.23 1.08 30.31 6.95 20.98 65.23 2.17 135.03

表7 DXDQ稻米重金屬含量的描述性統(tǒng)計(jì)Table 7 Summary statistics of heavy metal contents in rice from DXDQ mgkg-1

從表8可見(jiàn)，稻米Cu以PXHX含量為最高，其次為SNLJ和PZXH，且二者無(wú)顯著差異。Zn、As和Cr均以SNLJ為最高，其次為PXHX和PZXH，僅見(jiàn)As在3個(gè)稻區(qū)超標(biāo)率達(dá)100%，平均含量分別超標(biāo)2.20、0.80和0.67倍。Pb以PZXH為最高，其次為 PXHX和 SNLJ，3個(gè)分稻區(qū)超標(biāo)率均為100%，平均含量分別超標(biāo)2.25、2.20和0.80倍。Cd以PZXH含量為最高，其次為SNLJ和PXHX。Ni以PXHX和PZXH為最高，且二者無(wú)顯著差異，其次為SNLJ，3個(gè)分稻區(qū)超標(biāo)率均為100%，平均含量分別超標(biāo)0.35、0.33和0.18倍。Hg以PXHX為最高，其次為SNLJ和PZXH。綜上，Pb、Ni和As在3個(gè)分稻區(qū)稻米中的含量均超標(biāo)，按超標(biāo)倍數(shù)排序分別為 PZXH＞PXHX＞SNLJ、PXHX＞PZXH＞SNLJ和SNLJ＞PXHX＞PZXH。

表8 SNLJ、PZXH、PXHX稻米重金屬的平均含量及超標(biāo)率Table 8 Average content and over-limit ratio of heavy metal in rice from SNLJ, PZXH and PXHX (mgkg-1, %)

2.6 稻米攝入的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

從表9可見(jiàn)，基于重金屬平均含量的計(jì)算，徐州市DXDQ和3個(gè)分稻區(qū)稻米中Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Hg和Cr的HQ值都小于1.0，表明食用該區(qū)生產(chǎn)的稻米，這7種元素對(duì)人體健康的影響并不顯著；僅見(jiàn)As的HQ值均大于1.0，表明食用該區(qū)生產(chǎn)的稻米存在As的潛在健康危害，需要引起人們的關(guān)注。DXDQ和3個(gè)分稻區(qū)稻米中所測(cè)8種重金屬的HI值均大于1.0且小于10，表明這些重金屬對(duì)人體健康產(chǎn)生影響的可能性大。3個(gè)分稻區(qū)稻米中的HI值順序?yàn)镾NLJ＞PXHX＞PZXH，可見(jiàn)SNLJ生產(chǎn)的大米中所測(cè)8種重金屬對(duì)人體潛在健康的危害相對(duì)最大。

3 討論

表9 DXDQ和SNLJ、PZXH、PXHX稻米重金屬的HQ和HI值Table 9 HQ and HI values of heavy metal in rice from from DXDQ and SNLJ, PZXH, PXHX

本研究發(fā)現(xiàn)徐州市DXDQ土壤中As、Hg的平均含量分別超中國(guó)土壤元素背景值的0.24、0.29倍，Cd與背景值持平，其它5種元素均低于背景值。這與強(qiáng)承魁等（2013）對(duì)徐州地區(qū)雙胞蘑菇覆土重金屬的調(diào)查結(jié)果一致（強(qiáng)承魁等，2013），但超標(biāo)倍數(shù)低于該結(jié)果，這可能與DXDQ施行的水旱輪作模式等因素有關(guān)。王學(xué)松等（2006）報(bào)道徐州市 21個(gè)表層土壤樣品中未見(jiàn)As和Hg超標(biāo)，同時(shí)，劉紅俠等（2006）報(bào)道該市北郊 20個(gè)農(nóng)業(yè)耕層土壤樣品中也未見(jiàn)這兩種元素超標(biāo)。對(duì)比說(shuō)明隨著該市工業(yè)、交通等相關(guān)行業(yè)的快速發(fā)展，人類的活動(dòng)加劇了土壤重金屬元素的累積效應(yīng)，需引起關(guān)注，但這也可能是樣點(diǎn)布局差異所致。針對(duì)Cd與其它5種元素的含量分別等于和低于背景值，而非王學(xué)松等（2006）報(bào)道的徐州市表層土壤中Cd、Pb、Zn、Cu、Ni和Cr分別超標(biāo)5.57、1.67、1.99、1.69、1.28和1.29倍的情況，分析原因是后者樣點(diǎn)更毗鄰鋼鐵廠、皮革廠等工業(yè)重污染源，而DXDQ的Cd超標(biāo)率下降應(yīng)與該區(qū)域農(nóng)田近年來(lái)大力增施有機(jī)肥而逐漸減少P肥的使用相關(guān)，有機(jī)肥可對(duì)土壤中重金屬的吸附等環(huán)境化學(xué)行為產(chǎn)生顯著的影響（劉紅俠等，2006；Hao et al.，2009；劉秀春等，2008）。本研究?jī)H見(jiàn)DXDQ土壤中Pb無(wú)超標(biāo)樣本，此與30個(gè)樣點(diǎn)均遠(yuǎn)離交通要道相關(guān)。因?yàn)閯⑹懒旱龋?997）報(bào)道 Pb污染主要來(lái)自于交通排放的尾氣，經(jīng)污染物質(zhì)的干、濕沉降至農(nóng)田土壤中，而管東生等（2001）提出路邊土壤中的 Pb和 Zn污染最重，楊奕如等（2012）也報(bào)道 205國(guó)道兩側(cè)公路大氣污染物向道路兩側(cè)的沉降對(duì)路側(cè)附近農(nóng)田的影響明顯。

PXHX土壤中重金屬超標(biāo)率居 3個(gè)分稻區(qū)之首，超背景值的重金屬達(dá)7種，這較金亮等（2007）報(bào)道的僅Pb和Cd含量下降外，其它6種元素含量均有不同幅度的上升，而SNLJ僅見(jiàn)Hg含量增加0.8倍。這與PXHX毗鄰的大屯煤礦和微山湖灌溉用水存在一定的關(guān)系。如賈英等（2013）報(bào)道，因蕰藻浜與黃浦江交界處的采樣點(diǎn)靠近寶山工業(yè)區(qū)，其河流沉積物中的重金屬污染相對(duì)較類似。另如邢維芹等（2010）報(bào)道P肥施用在造成土壤重金屬有效性下降的同時(shí)造成重金屬全量上升。該區(qū) Ni的超標(biāo)和較大的變異系數(shù)可能與該地區(qū)污水灌溉、農(nóng)藥化肥施用和近年來(lái)大力發(fā)展電動(dòng)車產(chǎn)業(yè)有關(guān)（張希云等，2013）。該產(chǎn)業(yè)電鍍工序中大量使用的Ni極易隨電鍍廢水排入水體，進(jìn)而通過(guò)農(nóng)業(yè)灌溉進(jìn)入土壤系統(tǒng)，經(jīng)作物根系代謝作用富集于機(jī)體，隨著蒸騰作用向地上部移動(dòng)，并積累于作物莖葉和果實(shí)（陳蘇等，2007；王新等，1994）。眾所周知，背景值本身就是平均值，且從廣泛收集的未受人類活動(dòng)影響的土壤樣品中再次挑選，基于此，3個(gè)分稻區(qū)中的PXHX土壤污染最重，可見(jiàn)對(duì)未受污染的基本農(nóng)田保護(hù)和限制已污染農(nóng)田的農(nóng)業(yè)利用問(wèn)題，應(yīng)給予特別關(guān)注。雖然本研究中所測(cè)的8種重金屬含量均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值，但表4中Pearson相關(guān)系數(shù)矩陣顯示的有關(guān)重金屬來(lái)源、運(yùn)輸和沉積等地球化學(xué)行為還有待深入探討。

徐州市DXDQ和3個(gè)分稻區(qū)土壤中所測(cè)8種重金屬的Pi值均小于1.00，表明土壤未受污染，但表6反映Hg的平均值最高（51.83），表現(xiàn)出中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。另表5顯示DXDQ土壤污染程度總體呈清潔水平，這與表6中RI均值反映的結(jié)果一致，但內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法分析顯示As為主要貢獻(xiàn)因子，而潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的主要貢獻(xiàn)因子卻是Hg。這與陳京都等（2012）、張菊等（2012）和寧曉波等（2009）報(bào)道單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法的評(píng)價(jià)結(jié)果具有較好一致性的結(jié)論有異。這一方面與上述評(píng)價(jià)方法所選擇的標(biāo)準(zhǔn)不同有關(guān)，另一方面Hg、As、Cd等重金屬的毒性響應(yīng)因子?值的差異應(yīng)為導(dǎo)致評(píng)價(jià)結(jié)果存在不同的主要原因（秦魚生等，2013；任婧等，2015）。任華麗等（2008）在研究哈尼梯田濕地核心區(qū)水稻土重金屬分布與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)時(shí)曾提出，采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法在評(píng)價(jià)土壤重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)時(shí)，元素的價(jià)態(tài)效應(yīng)、環(huán)境條件不同所造成的生物效應(yīng)差異和評(píng)價(jià)角度不同對(duì)重金屬元素毒性響應(yīng)因子數(shù)值確定的差異等都會(huì)影響評(píng)價(jià)結(jié)果，這也是重金屬污染評(píng)價(jià)中要重點(diǎn)考慮解決的問(wèn)題。

近年來(lái)，水稻重金屬污染問(wèn)題逐漸成為社會(huì)關(guān)注的熱點(diǎn)和政府農(nóng)場(chǎng)品質(zhì)量安全監(jiān)管的重點(diǎn)。據(jù)農(nóng)業(yè)部稻米及其制品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)測(cè)試中心 2002年對(duì)全國(guó)市場(chǎng)稻米安全性抽檢結(jié)果，稻米中超標(biāo)最嚴(yán)重的是Pb，超標(biāo)率為28.4%，其次是Cd，超標(biāo)率是10.3%，As和Hg超標(biāo)率相對(duì)較低，分別為2.8%和3.4%（程旺大等，2005）。本研究結(jié)果顯示DXDQ稻米中Pb、As和Hg的超標(biāo)率均為100%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于上述抽檢結(jié)果，但未見(jiàn)Cd超標(biāo)樣本。與金亮等（2007）報(bào)道的蘇北地區(qū)沛縣供試大米比較，本研究發(fā)現(xiàn)8年后的PXHX僅見(jiàn)As和Cr平均含量下降，其余 6種元素均上升（金亮等，2007）；與睢寧縣相比，SNLJ僅見(jiàn)Cr含量下降和Hg持平，其余元素也存在不同程度的上升，比照土壤重金屬含量，該區(qū)稻米中的相關(guān)重金屬可能源于大氣中較高濃度的顆粒物沉降被莖葉截獲轉(zhuǎn)移所致（蔣高明，1995）。DXDQ稻米中超標(biāo)元素與蘇州比，Pb含量高2倍（齊雁冰等，2010），較常熟新港鎮(zhèn)Pb、Ni和As含量分別高0.56、0.65和0.48倍（杭小帥等，2009），較長(zhǎng)江三角洲典型地區(qū)大田Pb含量高4.09倍（楊玉峰等，2009），較長(zhǎng)春市郊區(qū) Pb、Ni和As含量分別高0.47、0.37和0.35倍（王勇等，2008）。對(duì)此需要進(jìn)行合理的生產(chǎn)區(qū)域布局和種植業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整，也可通過(guò)培育、推廣低Pb、Ni和As累積水稻品種及重金屬污染聯(lián)合阻控等措施，降低土壤-水稻系統(tǒng)重金屬污染。

通過(guò)表9可見(jiàn)，食用徐州市DXDQ和3個(gè)分稻區(qū)生產(chǎn)的稻米僅存在As的潛在健康危害，這與金亮等（2007）報(bào)道除豐縣外蘇北5個(gè)縣區(qū)生產(chǎn)的大米均存在不同程度的As潛在食物暴露風(fēng)險(xiǎn)一致，但本研究未見(jiàn)Cr、Ni和Pb的潛在危害。本研究選擇高危商和高危指數(shù)評(píng)價(jià)水稻攝入的健康風(fēng)險(xiǎn)，僅以稻米作為唯一暴露途徑與來(lái)源，但日常生活中消費(fèi)人群的膳食結(jié)構(gòu)較復(fù)雜，如小麥、蔬菜、高粱等作物中重金屬Cr、Cd也是膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)者，再加上加工方式的差異，其表現(xiàn)的風(fēng)險(xiǎn)性可能較估計(jì)的小。另如本研究選擇的人生命期望值、體重和日攝入量等參數(shù)，未考慮到隨著人們生活水平的提高而發(fā)生的差異性變化。對(duì)此，尚需更新更權(quán)威的信息對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果進(jìn)行修正，后續(xù)工作要突出重金屬在“水體-土壤-作物-人體”系統(tǒng)中的遷移、轉(zhuǎn)化和健康風(fēng)險(xiǎn)毒理學(xué)方面系統(tǒng)研究，為區(qū)域農(nóng)業(yè)環(huán)境管理及稻米攝入后重金屬所致人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等方面提供依據(jù)。

4 結(jié)論

（1）DXDQ土壤中所測(cè)的8種重金屬，僅見(jiàn)As、Hg平均含量分別比中國(guó)土壤元素背景值高出0.24、0.29倍，但所測(cè)稻區(qū)全部重金屬含量均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）中的Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。

（2）單因子污染指數(shù)顯示所有稻區(qū)土壤重金屬污染等級(jí)為安全；內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)顯示DXDQ、SNLJ和PZXH土壤重金屬污染程度總體呈清潔水平，僅見(jiàn)PXHX達(dá)警戒水平；潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法分析表明33.33%的DXDQ和全部PXHX土壤樣本為中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其中Hg為主要貢獻(xiàn)因子，而SNLJ和PZXH則處于低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

（3）DXDQ和3個(gè)分稻區(qū)稻米中Pb、Ni和As平均含量均超出國(guó)家食品安全標(biāo)準(zhǔn)限制值，其中DXDQ中這 3種元素分別超標(biāo)1.70、0.28和 1.20倍?；贖Q和HI的計(jì)算，表明食用該區(qū)域生產(chǎn)的稻米對(duì)人體健康產(chǎn)生影響的可能性大，其中 As的潛在健康危害突出，應(yīng)引起足夠重視。

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Contents and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Soils and Rice Grains from Typical Rice-growing Region of Xuzhou City

QIN Yuehua1, QIANG Chengkui1*, CAO Dan1, WANG Feng2, DING Yonghui1, ZHANG Ming1, FENG Wujian1, HAN Bo1, LI Wenhong1

1. Xuzhou Key Laboratory of Modern AgroBiotechnology//Xuzhou Vocational College of Bioengineering, Xuzhou 221006, China; 2. Scientific Research Department, Xuzhou Vocational College of Bioengineering, Xuzhou 221006, China

To understand the contents and health risk of heavy metal in soils and rice grains from typical rice-growing region (DXDQ) of Xuzhou city, the contents of Cu, Zn, Pb, Cd, Ni, As, Hg and Cr in soils and rice grains were determined, respectively. Then the pollution state of each heavy metal in soils and their human health risk in rice grains were evaluated, respectively. The results showed that the average contents of As, Hg in soils from DXDQ were about 0.24, 0.29 times higher compared with national background values of soil elements, respectively. Cd content basically flatted with the value, but the contents of other 5 heavy metals were lower than the corresponding values. Over-limit ratio of heavy metals in PXHX (northwest) was the most serious among 3 rice-growing region branches. But the contents of 8 heavy metals in soil from all tested regions were lower than the limit values of Environmental quality standard for soils (GB 15618—1998) secondary standard. Single pollution index indicated that pollution grade of 8 heavy metals in soils from all regions was safe. The Nemero comprehensive pollution indices indicated that the soils from DXDQ, SNLJ (southeast) and PZXH (east) were clean, but pollution degree of PXHX soils had reached warning level. About 33.33% of the total samples in DXDQ and 100% of the total samples in PXHX reached medium level of the potential ecological risk of heavy metals, and Hg as the main pollution factor was found. However, low risk occurred in SNLJ and PZHX. The average contents of Pb, Ni and As in rice grains from DXDQ and 3 rice-growing region branches had exceeded the limit values of National Food Safety Standard. The contents of those 3 elements in DXDQ were about 1.70, 0.28 and 1.20 times. According to the HQ and HI, locally produced rice grains had extremely high risk for human health. Potential health hazard of As element in rice grains to human being was found and must arouse enough attention.

typical rice-growing region; heavy metals; health risk assessment; Xuzhou city

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.09.019

X825; X826

A

1674-5906（2016）09-1546-09

秦越華, 強(qiáng)承魁, 曹丹, 王鋒, 丁永輝, 張明, 鳳舞劍, 韓波, 李文紅. 2016. 徐州市典型稻區(qū)土壤和稻米重金屬含量及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 25(9): 1546-1554.

QIN Yuehua, QIANG Chengkui, CAO Dan, WANG Feng, DING Yonghui, ZHANG Ming, FENG Wujian, HAN Bo, LI Wenhong. 2016. Contents and health risk assessment of heavy metals in soils and rice grains from typical rice-growing region of Xuzhou city [J]. Ecology and Environmental Sciences, 25(9): 1546-1554.

江蘇省農(nóng)業(yè)三新工程項(xiàng)目[SXGC(2013)041]；徐州市推動(dòng)科技創(chuàng)新專項(xiàng)資金項(xiàng)目（KC14SM101）；國(guó)家星火計(jì)劃項(xiàng)目（2015GA690053）

秦越華（1965年生），男，副教授，碩士，主要從事現(xiàn)代農(nóng)業(yè)生物技術(shù)和職教管理研究。E-mail: yuehua5855@sina.com

?通信作者：強(qiáng)承魁（1978年生），教授，博士，主要從事農(nóng)產(chǎn)品安全與質(zhì)量控制技術(shù)研究。E-mail: bioqck@163.com

2016-07-23