許繼芳，李建朝，翁文憑，盛敏奇，陳 棟，張捷宇，陳 瑤

(1. 蘇州大學 沙鋼鋼鐵學院，蘇州 215021；2. 上海大學 省部共建高品質(zhì)特殊鋼冶金與制備國家重點實驗室，上海 200072；3. 河北工業(yè)職業(yè)技術學院 材料工程系，石家莊 050091)

MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系富硼渣表面張力的計算

許繼芳1，李建朝2,3，翁文憑1，盛敏奇1，陳 棟1，張捷宇2，陳 瑤1

(1. 蘇州大學 沙鋼鋼鐵學院，蘇州 215021；2. 上海大學 省部共建高品質(zhì)特殊鋼冶金與制備國家重點實驗室，上海 200072；3. 河北工業(yè)職業(yè)技術學院 材料工程系，石家莊 050091)

基于熔渣結(jié)構的離子與分子共存理論和Butler方程建立了MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系表面張力計算模型，計算了該體系及其子體系表面張力值，考察了熔渣表面張力隨熔渣組分的變化規(guī)律，以期為富硼渣調(diào)控和綜合利用提供參考。結(jié)果表明：本模型計算的熔渣表面張力值與實驗值吻合較好，模型平均相對誤差為9.03%。含B2O3的二元體系中，B2O3組元顯著降低熔渣表面張力，純氧化物表面張力值與形成氧化物陽離子的靜電勢及氧化物中離子鍵的分數(shù)有關。含B2O3的多元體系中，熔渣表面張力隨著B2O3含量的增加而顯著降低，但隨著MgO和SiO2質(zhì)量比、CaO含量和Al2O3含量的增加而逐漸增大，且CaO和Al2O3含量對含B2O3渣表面張力的影響基本相當。

MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3熔渣；表面張力；組分含量；共存理論；計算模型

我國蘊藏豐富的硼鐵礦資源，硼鐵精礦高爐冶煉后得到含硼生鐵和富硼渣[1]。富硼渣中主要物相為遂安石(2MgO…B2O3)、鎂橄欖石(2MgO…SiO2)以及少量的鈣黃長石(2CaO…Al2O3…SiO2)[2]。其化學成分約為B2O314%～17%、MgO 43%～46%、SiO220%～23%、CaO 4%～6%、Al2O36%～8%(質(zhì)量分數(shù))[3]。硼鐵礦高爐鐵硼分離過程中，表面張力過小時，渣鐵分離困難，金屬熔體容易進入熔渣中，不利于硼鐵分離提取。富硼渣是寶貴的二次資源，富硼渣主要通過碳堿法、硫酸法、熔態(tài)鈉化-熱處理-加壓水浸法等方法用來生產(chǎn)硼砂、硼酸和一水硫酸鎂等[4-6]。富硼渣還可通過多組分整體轉(zhuǎn)型，制備具有富硼渣資源特點的含硼復合材料[7]。

硼鐵礦火法分離工藝中鐵硼分離程度決定富硼渣中有價硼、鎂等資源的品味，對富硼渣中有價元素的分離利用產(chǎn)生重要影響。而富硼渣的熔體物性對鐵硼分離提取具有顯著影響，其中表面張力對渣金界面反應、硼鐵分離提取等過程具有決定作用[8]。目前，雖然一些研究者研究了含硼渣的表面張力[9-10]，但鑒于熔渣表面張力測定的實驗難度大，富硼渣成分復雜且變化范圍廣，因此，利用模型對多元富硼渣體系表面張力進行計算和預測很有必要，目前關于多元含硼渣體系的表面張力計算模型尚未見報道。

BULTER[11]根據(jù)化學勢和表面能建立了熔體表面張力計算方程(Butler方程)。成國光等[12]基于熔渣結(jié)構離子和分子共存理論以及Butler方程，提出了一個熱力學模型計算熔渣的表面張力，該模型計算過程中基于純組分的表面張力和摩爾體積，結(jié)合實際熔渣結(jié)構合理假設，模型簡單且適用性強，在多組元熔渣表面張力計算中得到廣泛驗證和推廣[13-14]。因此，本文作者基于含B2O3熔渣結(jié)構的離子與分子共存理論和熔體表面張力的Butler方程，建立MgO-B2O3- SiO2-CaOAl2O3富硼渣體系表面張力的計算模型，并將計算結(jié)果與對應的實驗測量值進行對比，以驗證模型的準確性；并在此基礎上，計算1873K下MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3渣系及其子體系的熔渣表面張力，考察熔渣表面張力隨熔渣組分的變化規(guī)律，以期為富硼渣調(diào)控和綜合利用提供參考。

1 MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣結(jié)構單元的確定

本模型的關鍵環(huán)節(jié)即為依據(jù)熔渣結(jié)構離子與分子共存理論確定熔渣中離子、簡單分子和復雜分子。目前，MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3五元富硼渣體系相圖及物相關系未見文獻報道，本文作者通過相關的含硼三元體系確定富硼渣體系的物相。MgO-B2O3-SiO2三元相圖顯示，渣系中存在眾多物相，但三元渣系中不存在三元復雜化合物[15]。MgO-SiO2二元體系中，確定的主要物相為2MgO…SiO2和MgO…SiO2兩種復雜化合物，B2O3-SiO2二元體系中無復雜化合物，B2O3-MgO二元體系中確定存在3MgO…B2O3和2MgO…B2O3復雜化合物，但對是否存在MgO…B2O3和MgO…2B2O3物相是否穩(wěn)定存在尚存在爭議[16-18]，在MgO-B2O3二元體系物相尚存爭議的情況下，本研究中確定MgO-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩(wěn)定存在2MgO…SiO2、MgO…SiO2、3MgO…B2O3和2MgO…B2O34種復雜化合物。CaO-B2O3-SiO2三元體系中，CaO…SiO2、3CaO…2SiO2、2CaO…SiO2和3CaO…SiO24種復雜化合物確定存在于CaO-SiO2二元體系中，B2O3-CaO二元體系中存在的復雜化合物為3CaO…B2O3、2CaO…B2O3、CaO…B2O3和CaO…2B2O3，三元復雜化合物B2O3…CaO…2SiO2作為自然礦物(硅酸硼鈣石，又稱賽黃晶)存在，MOREY等[19]通過水熱法合成了該復雜化合物。FLINT等[20]報道了B2O3…5CaO…2SiO2復雜化合物的存在，但SUZUKI等[21]否定B2O3…5CaO…2SiO2存在，而認為存在1713K(1440 ℃)以下穩(wěn)定存在的B2O3…11CaO…4SiO2復雜化合物。目前，相關CaO-B2O3-SiO2三元優(yōu)化相圖對B2O3…5CaO…2SiO2和B2O3…11CaO…4SiO2是否穩(wěn)定存在也沒有定論[22-23]。在此情況下，本研究中規(guī)定CaO-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩(wěn)定存在CaO…SiO2、3CaO…2SiO2、2CaO…SiO2、3CaO…SiO2、3CaO…B2O3、2CaO…B2O3、CaO…B2O3、CaO…2B2O3和B2O3…CaO…2SiO29種復雜化合物[24-25]。Al2O3-B2O3-SiO2三元體系中不存在三元復雜化合物[26]，Al2O3-SiO2二元體系中確定的主要物相為3Al2O3…2SiO2，Al2O3-B2O3二元體系中確定的主要物相為9Al2O3…2B2O3和2Al2O3…B2O3。本研究中確定Al2O3-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩(wěn)定存在3Al2O3…2SiO2、9Al2O3…2B2O3和2Al2O3…B2O33種復雜化合物。另外，MgO-SiO2-CaO-Al2O3體系[27]中確定的主要物相為3CaO…Al2O3、12CaO…7Al2O3、CaO…Al2O3、 CaO…2Al2O3、CaO…6Al2O3、MgO…Al2O3、CaO…Al2O3…SiO2、2CaO…Al2O3…SiO2、CaO…MgO…SiO2和2CaO…MgO…2SiO2。綜上所述，本研究中確定MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣中存在的結(jié)構單元包括Mg2+、Ca2+和O2-3種簡單離子，B2O3、SiO2和Al2O33種簡單分子以及上述26個復雜化合物分子。

2 MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣表面張力模型的建立

Butler假設熔體表面相內(nèi)組分與體相內(nèi)組分在熱力學上都達到平衡，推導出表面張力與熱力學性質(zhì)之間的關系(Butler方程)[11]。本模型基于Butler方程計算熔渣表面張力，熔渣表面相和體相內(nèi)組分通過熔渣結(jié)構離子與分子共存理論來確立。本模型主要假設如下：1) 熔渣表面相與體相都遵守熔渣結(jié)構離子與分子共存理論，即組元結(jié)構都由簡單離子、分子和復合分子組成，熔渣表面相和體相中簡單離子和分子進行著形成復合分子的動力學質(zhì)量平衡反應，且表面相和體相中形成復合分子的反應都遵守質(zhì)量作用定律；2) 熔渣表面相和體相中各組元的質(zhì)量作用濃度和熔渣表面張力符合Butler方程：

式中：σipure表示純組元和Al2O3)的表面張力；Ai為純組元i的摩爾表面積，其中L為校正因子，熔渣中設為1.091； N0為阿伏加德羅常數(shù)，Vi為組元i的摩爾體積)；R和 T分別表示摩爾氣體常數(shù)和絕對溫度；為組元i在表面相或體相的質(zhì)量作用濃度。

根據(jù)共存理論[28]以及上述確定的MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3富硼渣體系熔渣中存在的結(jié)構單元，定義熔渣中成分分別為。結(jié)構組元作用濃度符號表示為：

所有組元總平衡摩爾數(shù)表示為∑ni。各組元作用濃度表達式為：

在1773～1873 K溫度范圍內(nèi)，熔渣中各組分之間形成復雜分子的反應式及其達到平衡時的標準Gibbs自由能(以純物質(zhì)為標準態(tài))和質(zhì)量作用濃度的表達式如表1所列，其中所有反應的平衡常數(shù)可通過的關系式進行計算。

MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3渣系中質(zhì)量平衡公式如下：

因此，由表1和式(2)～(7)建立計算MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3渣系中結(jié)構組元和離子對作用濃度Ni的控制方程，其中N6～N31由N1～N5表示出來。在一定溫度下，熔渣成分代入該方程組，采用迭代法計算出所有結(jié)構組元和離子對的作用濃度。

表1 MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3渣系中復雜分子的化學反應及標準Gibbs自由能和作用濃度的表達式Table 1 Formulas of action concentrations, standard Gibbs free energies and chemical reactions of complex molecules in MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3slag system

對于MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系，依據(jù)Bulter方程，其表面張力可以分別表示為

依據(jù)上述描述，建立模型可計算熔渣表面張力，其中，NiBulk可以通過熔渣成分的摩爾分數(shù)和基于熔渣結(jié)構離子與分子共存理論的形成復合分子的化學平衡計算得出。然后進一步基于共存理論和Butler方程，通過已知量NiSurf、σiPure和Ai，利用方程(8)～(12)可計算出σ和NiSurf值。MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3渣系中σiPure和Ai數(shù)據(jù)可見表2和3[29-30]。

3 計算結(jié)果及討論

3.1 表面張力的計算值與實測值對比

為了驗證本模型計算結(jié)果的準確性，需將計算結(jié)果與文獻實驗數(shù)據(jù)進行對比。富硼渣相關體系中，已有B2O3-CaO體系、B2O3-SiO2-CaO體系、B2O3-CaOAl2O3體系、B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系和MgOB2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系的表面張力實驗數(shù)據(jù)的報道[9-10]，相關體系的組分范圍及溫度范圍如表4所列。本研究中計算了上述體系的表面張力計算值，并與文獻實驗數(shù)據(jù)進行了對比，對比結(jié)果如圖1和表4所示。5個體系文獻實驗結(jié)果與計算結(jié)果總平均相當誤差為9.03%。大多數(shù)熔渣的表面張力實驗誤差一般為±5%～10%，由此可知，本模型計算的熔渣表面張力值與實驗值吻合較好。比較結(jié)果顯示，B2O3-SiO2-CaO體系和B2O3-CaO-Al2O3體系偏差較大，這一方面可能與表面張力高溫測量難度和精度導致的誤差有關，另一方面本模型未考慮熔渣中部分組元會存在飽和現(xiàn)象。由于氧化物純物質(zhì)的熔點偏高，計算溫度下采用的氧化物純組分表面張力數(shù)據(jù)由已有純物質(zhì)的實驗數(shù)據(jù)進行合理的外推得到，這些也可能對模型計算結(jié)果帶來一定的誤差。

表2 純組元表面張力與溫度的關系Table 2 Temperature dependence of surface tension of pure components

表3 純組元摩爾體積與溫度的關系Table 3 Relationship between molar volume of pure components and temperature

圖1 MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系相關渣系表面張力計算值與文獻實驗數(shù)據(jù)的比較Fig. 1 Comparison between calculated values with measured values from literature for MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3related system

表4 富硼渣相關實驗渣系組分、溫度及相對平均誤差Table 4 Composition content, temperature and relative error average error for B2O3-riched related experimental system

3.2 含B2O3二元體系熔渣表面張力

采用本模型計算1873K下含B2O3二元體系熔渣表面張力，考察B2O3含量對熔渣表面張力的影響。MgO-B2O3體系中，1873K時，在富MgO區(qū)(B2O3含量(質(zhì)量分數(shù))小于28%)，存在MgO相和液相的固液兩相區(qū)(L2+MgO)，在富B2O3區(qū)(B2O3含量(質(zhì)量分數(shù))大于70%)存在兩液相不互溶區(qū)(L1+L2)，且該區(qū)處于亞穩(wěn)態(tài)，有關該亞穩(wěn)態(tài)區(qū)，其邊界、體系熱力學性質(zhì)等研究尚不清楚，因此，本研究中雖然計算了MgO-B2O3渣系全濃度范圍內(nèi)的表面張力變化情況，但僅B2O3含量在28%～70%范圍內(nèi)熔渣處于單一液相區(qū)(L2)范圍[31]；CaO-B2O3體系中，在富B2O3區(qū)同樣存在兩液相不互溶區(qū)，在不互溶區(qū)存在溫度相對較低(＜1490 ℃)，因此，1873 K時，僅在富CaO區(qū)(B2O3含量小于22%)存在氧化鈣相和液相的固液兩相區(qū)(L+CaO)[24-25]。B2O3-SiO2二元體系中，熔渣液相區(qū)(L)范圍比較大，僅富SiO2區(qū)(B2O3含量(質(zhì)量分數(shù))小于3%)存在方英石相和液相的固液兩相區(qū)(L+方英石)[9]。Al2O3-B2O3二元體系中，熔渣液相區(qū)(L)范圍較窄，僅在富B2O3區(qū)(B2O3含量大于85%)存在液相區(qū)[26]。含B2O3二元體系熔渣表面張力計算結(jié)果如圖2所示。結(jié)果表明，作為表面活性物質(zhì)，B2O3組元能夠顯著降低熔渣表面張力。熔渣表面張力隨著B2O3含量的增加而顯著降低。MgO-B2O3體系和CaO-B2O3體系中，酸性氧化物B2O3的增加，將導致陰離子結(jié)構復雜化，陰離子團聚合程度增強，對陽離子的靜電引力減弱，從而降低了體系的表面張力[32]。B2O3-SiO2體系和Al2O3-B2O3體系中，B2O3對表面張力的降低作用，則可能與硼氧陰離子團與硅氧陰離子團、鋁氧陰離子團之間的差異有關[10]。

圖2 1873 K時含B2O3二元熔渣表面張力Fig. 2 Surface tension of molten binary system containing B2O3at 1873 K: (a) B2O3-CaO and B2O3-MgO binary systems; (b) Al2O3-B2O3and B2O3-SiO2binary systems

純氧化物表面張力主要與離子間的鍵能有關，形成氧化物的離子的靜電勢(Z/r)大，且離子鍵分數(shù)高的氧化物有較大的表面張力[33]。純組分氧化物的靜電勢和離子鍵分數(shù)如圖3所示[34]。純液態(tài)B2O3屬于表面活性物質(zhì)，在1873 K時的表面張力約為0.104 N/m，僅為MgO、CaO、Al2O3和SiO2同溫度純物質(zhì)表面張力數(shù)據(jù)的1/6～1/3。Si4+和B3+離子雖然靜電勢很高，但其離子鍵分數(shù)較低(＜50%)，易形成共價鍵高、靜電勢小的絡離子，從而其表面張力值較??；Mg2+、Ca2+和Al3+離子雖然靜電勢較小，但離子鍵分數(shù)較高，從而具有較高的表面張力值。

3.3 含B2O3三元體系熔渣表面張力

圖3 1873K下純氧化物的表面張力值與離子鍵分數(shù)和陽離子靜電勢(Z/r)Fig. 3 Relationships between surface tension and ion bond fraction (a) and electrostatic potential (b) of cations for pure oxide at 1873 K

1873K時含B2O3三元體系等溫相圖及液相線如圖4所示。實際條件下，Si常存在于金屬相中，而SiO2則以硼硅酸鹽的形式存在于熔渣中，因此，SiO2添加對含B2O3三元體系熱力學性質(zhì)的影響仍有待確定，MgO-B2O3-SiO2、CaO-B2O3-SiO2和Al2O3-B2O3-SiO2三元系相圖也需要進一步優(yōu)化[11]。1873K時含B2O3三元體系熔渣等表面張力線如圖4所示。結(jié)果表明，在MgO-B2O3-SiO2體系和CaO-B2O3-SiO2體系1873K完全液相區(qū)(Liquid II)范圍內(nèi)，熔渣表面張力值在0.15～0.45 N/m范圍內(nèi)；隨著B2O3含量的增加，表面張力顯著降低；隨著SiO2含量、MgO含量和CaO含量的增加，熔渣表面張力逐漸增大，但MgO含量和CaO含量對表面張力的影響更加顯著。在Al2O3-B2O3-SiO2體系1873K完全液相區(qū)(Liquid)范圍內(nèi)，熔渣表面張力在0.10～0.30 N/m范圍內(nèi)；熔渣表面張力隨B2O3含量的增加而逐漸減小，隨SiO2含量和Al2O3含量的增加而逐漸增大。

3.4 MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系中組分含量對熔渣表面張力的影響

圖4 1873K時含B2O3三元系等表面張力線的計算結(jié)果Fig. 4 Calculated iso-surface tension lines of ternary system containing B2O3at 1873K: (a) MgO-B2O3-SiO2ternary system; (b) CaO-B2O3-SiO2ternary system; (c) Al2O3-B2O3-SiO2ternary system

采用本模型，考察1873K時組分含量對典型富硼渣表面張力的影響，計算結(jié)果如圖5所示。圖5(a)為1873K時渣中CaO含量和Al2O3含量分別為10%和5%(質(zhì)量分數(shù))，MgO和SiO2質(zhì)量比為1.0～2.5時，不同B2O3含量(分別為10%、15%、20%和25%(質(zhì)量分數(shù)))下熔渣表面張力與MgO和SiO2的質(zhì)量比的關系。計算結(jié)果顯示，熔渣表面張力隨著MgO和SiO2的質(zhì)量比的增加而逐漸增大，但變化的幅度逐漸降低；熔渣表面張力隨著B2O3含量的增加而逐漸降低，且B2O3含量對表面張力的影響對MgO和SiO2的質(zhì)量比更加顯著。圖5(b)為1873K時渣中MgO和SiO2的質(zhì)量比為1.5、B2O3含量為15%、Al2O3含量在1%～15%時(質(zhì)量分數(shù))，不同CaO含量(分別為1%、5%、9%和13%(質(zhì)量分數(shù)))下熔渣表面張力與Al2O3含量的關系。計算結(jié)果顯示，熔渣表面張力隨CaO含量和Al2O3含量的增加而逐漸增大，不同CaO含量下表面張力隨Al2O3含量變化的趨勢基本一致，CaO含量對表面張力的影響與Al2O3含量對表面張力的影響基本相當。

圖5 1873K下MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣表面張力與組分含量的關系Fig. 5 Relationships between surface tension of MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3system with composition at 1873K: (a) Effects of m(MgO)/m(SiO2) and B2O3content; (b) Effects of CaO content and Al2O3content

綜上所述，硼鐵礦火法分離工藝中利用鐵水和熔渣在密度、表面張力等方面的差異，實現(xiàn)鐵與富硼渣的分離。通過減少硼鐵礦中脈石含量，提高富硼渣中MgO/SiO2比值，合理控制CaO和Al2O3含量，從而提高富硼渣表面張力，有利于使渣金間具有足夠大的界面張力，提高渣鐵分離提取效率。

4 結(jié)論

1) 基于熔渣結(jié)構離子與分子共存理論和Butler方程建立MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣表面張力計算模型，模型計算結(jié)果與實驗測量值吻合較好。

2) 含B2O3二元體系中，熔渣表面張力隨B2O3含量的增加而降低，作為表面活性物質(zhì)，B2O3組元能顯著降低熔渣表面張力。純氧化物表面張力值與形成氧化物的陽離子靜電勢及氧化物中離子鍵分數(shù)有關。

3) 含B2O3三元體系熔渣表面張力隨著B2O3含量的增加而顯著降低；隨著SiO2含量、Al2O3含量、MgO含量和CaO含量的增加，熔渣表面張力逐漸增大。

4) MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣表面張力隨著MgO和SiO2質(zhì)量比的增加而增大，但變化的幅度逐漸降低；B2O3組元能夠顯著降低熔渣表面張力；熔渣表面張力隨CaO含量和Al2O3含量的增加而逐漸增大，且兩者對表面張力的影響基本相當。

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Calculation of surface tension for MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3molten boron-rich slag system

XU Ji-fang1, LI Jian-chao2,3, WENG Wen-ping1, SHENG Min-qi1, CHEN Dong1, ZHANG Jie-yu2, CHEN Yao1
(1. School of Iron and Steel, Soochow University, Suzhou 215021, China; 2. State Key Laboratory of Advanced Special Steel, Shanghai University, Shanghai 200072, China; 3. Department of Materials Engineering, Hebei Institute of Vocational and Technique, Shijiazhuang 050091, China)

Based on the coexistence theory of ions and molecules of molten melt structure and Butler’s equation, a thermodynamic model was developed to establish the surface tension of MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3system and its sub-system. The relationship between the composition and surface tension was investigated, which provided reference for the regulation and comprehensive utilization of boron-rich slag. The results indicate that the calculated value of surface tension agrees well with the literature data, and the average error is about 9.03%. The surface tension of molten slag decreases with increasing the B2O3component significantly in binary system. The surface tension value of pure oxide is related to the electrostatic potential of cations and the ion bond percentage in oxide. The surface tension in multi-component system increases with increasing the mass ratios of MgO to SiO2, the CaO content and Al2O3content, and the effect of CaO on surface tension is the same as that of Al2O content.

MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3molten slag; surface tension; component content; coexistence theory; calculating model

WENG Wen-ping; Tel: +86-13776085647; E-mail: wenpingweng@suda.edu.cn

TF01

A

1004-0609(2017)-01-0206-09

Foundation item： Projects(BK20130308; BK20140337) supported by the Basic Research Program of Jiangsu Province, China; Projects(50874072, 51504155) supported by the National Science Foundation of China; Project(2014M561710) supported by the China Postdoctoral Science Foundation

(編輯 李艷紅)

江蘇省基礎研究計劃(自然科學基金)資助項目(BK20130308)；國家自然科學基金資助項目(50874072，51204115)；中國博士后科學基金資助項目(2014M561710)

2015-12-15；

2016-04-15

翁文憑，副教授，博士；電話：13776085647；E-mail：wenpingweng@suda.edu.cn

Received date： 2015-12-15; Accepted date： 2016-04-15