尹興，張麗娟，劉學(xué)軍，許穩(wěn)，倪玉雪，劉新宇

（1河北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院/河北省農(nóng)田生態(tài)環(huán)境重點實驗室/河北農(nóng)業(yè)大學(xué)邸洪杰土壤與環(huán)境實驗室，河北保定 071000；2中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院/教育部植物-土壤相互作用重點實驗室，北京 100193；3中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點實驗室，北京 100085；4邢臺縣農(nóng)業(yè)局，河北邢臺 054001）

河北平原城市近郊農(nóng)田大氣氮沉降特征

尹興1，張麗娟1，劉學(xué)軍2，許穩(wěn)3，倪玉雪4，劉新宇1

（1河北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院/河北省農(nóng)田生態(tài)環(huán)境重點實驗室/河北農(nóng)業(yè)大學(xué)邸洪杰土壤與環(huán)境實驗室，河北保定 071000；2中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院/教育部植物-土壤相互作用重點實驗室，北京 100193；3中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點實驗室，北京 100085；4邢臺縣農(nóng)業(yè)局，河北邢臺 054001）

【目的】隨著人類活動引起大氣活性氮排放的增加，大氣氮沉降亦迅速增加，進(jìn)而影響各區(qū)域生態(tài)系統(tǒng)。明確河北平原城市近郊農(nóng)田大氣氮沉降的動態(tài)變化，可以為農(nóng)田氮素資源綜合管理提供科學(xué)依據(jù)，也為中國氮素沉降網(wǎng)絡(luò)提供關(guān)鍵基礎(chǔ)數(shù)據(jù)?！痉椒ā吭诤颖笔”６ㄊ泻颖鞭r(nóng)業(yè)大學(xué)實驗教學(xué)基地進(jìn)行了為期6年（2006—2011年）的濕/混合沉降監(jiān)測試驗以及1年（2011年）的干沉降監(jiān)測試驗。濕/混合沉降通過雨量器自動采集降水；干沉降中氣態(tài)NH3、HNO3和顆粒態(tài)銨離子和硝酸根（pNH4+和pNO3-）樣品通過主動采樣DELTA（DEnuder for Long-Term Atmospheric Sampling）系統(tǒng)采集，氣態(tài)NO2樣品通過被動擴(kuò)散管采集?！窘Y(jié)果】河北保定地區(qū)多雨季節(jié)為6—9月，占全年（2006-2011年）降雨量的88.6%、81.5%、89.3%、88.9%、74.5%和83.1%；大氣氮濕/混合沉降濃度冬、春季較高，夏季最低，冬春兩季NH4+-N、NO3--N、TIN和TDN濃度分別占全年的74.5%、72.6%、74.1%和71.3%；氮濕/混合沉降量亦存在明顯的季節(jié)性變化，夏季最大，冬季最??；各形態(tài)氮濕/混合沉降濃度高低表現(xiàn)為：TDN＞TIN＞NH4+-N＞NO3--N，且與降雨量呈極顯著負(fù)相關(guān)；監(jiān)測區(qū)6年間平均濕/混合沉降總量為32.8 kg N·hm-2，其中2008年大氣氮濕/混合沉降量最大，達(dá)40.4 kg N·hm-2，2010年大氣氮濕/混合沉降量最小，為28.9 kg N·hm-2；大氣氮濕/混合沉降中TIN占TDN沉降量75%以上，其中NH4+-N是TIN的主要組成部分，占其總量的56.6%—69.7%，平均為64.4%；各形態(tài)氮（NH4+-N、NO3--N、TIN和TDN）濕/混合沉降量與月降雨量、月降雨頻次呈極顯著正相關(guān)；大氣氮干沉降中各無機氮（NH3、NO2、HNO3、pNH4+、pNO3-）濃度有明顯的季節(jié)性變化特征，且各形態(tài)氮的月沉降量變化趨勢與氮濃度一致；總體來看，氣態(tài)氮NH3、HNO3、NO2及顆粒態(tài)氮pNH4+、pNO3-的年沉降量分別達(dá)到10.1、7.60、4.39、6.47及3.81 kg N·hm-2?！窘Y(jié)論】監(jiān)測區(qū)大氣氮沉降量受周邊地區(qū)工業(yè)與當(dāng)?shù)剞r(nóng)田施氮量共同影響，且由干濕沉降共同決定。該地區(qū)大氣氮沉降量較高，2006—2011年大氣濕/混合沉降總量在28.9 kg N·hm-2（2010年）—40.4 kg N·hm-2（2008年）之間，平均為32.8 kg N·hm-2；干沉降無機氮總量（2011年）為32.3 kg N·hm-2；干濕沉降無機氮總量（2011年）為58.6 kg N·hm-2。

河北保定；干濕沉降；氮循環(huán)；農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)

0 引言

【研究意義】氮肥的生產(chǎn)、化石燃料的燃燒在促進(jìn)農(nóng)業(yè)、工業(yè)和運輸業(yè)發(fā)展的同時，也增加了活性氮向大氣的排放[1-3]。自工業(yè)革命以來，環(huán)境中人為產(chǎn)生的活性氮在過去的150年里增加了10倍多，且由于全球食品和能源的需求，活性氮的排放還將持續(xù)增加，預(yù)計到2050年可達(dá)267 Tg N·a-1[4-6]。這些密集的人類活動在排放大量活性氮的同時，也增加了陸地和海洋生態(tài)系統(tǒng)中大氣氮沉降[7-8]，導(dǎo)致一系列負(fù)面影響，如森林和草地物種多樣性降低，土壤酸化和水體富營養(yǎng)化等[9-13]。大氣氮沉降已成為各國科學(xué)家和公眾廣泛關(guān)注的議題[14-15]?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】由于社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，中國已成為全球氮沉降的熱點地區(qū)之一。有研究表明，中國合成氮肥的消費從1980年的 12.1 Tg增加到2010年的30 Tg[16]，相當(dāng)于 32.5億t標(biāo)準(zhǔn)煤，比30年前增加了 5倍多[17]，由此產(chǎn)生的活性氮中60%—80%的氮素又會以NHx和NOy的形式重新沉降到陸地和海洋生態(tài)系統(tǒng)[18-19]。XU等[20]對43個監(jiān)測點的研究表明，中國干沉降和濕/混合沉降量平均為20.6 kg N·hm-2·a-1和19.3 kg N·hm-2·a-1，高于美國和歐洲等地區(qū)。河北平原是中國集約化農(nóng)業(yè)生產(chǎn)地區(qū)，農(nóng)村和城郊的氮肥施用量通常在500 kg N·hm-2·a-1以上，氮肥消耗量占全國總消耗量的35%，使得該地區(qū)成為中國大氣活性氮排放最大的地區(qū)[17,21-22]。SHEN等[23]研究表明，農(nóng)業(yè)活動導(dǎo)致NH3的排放加強，華北平原農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)NH3排放量為43.5 kg N·hm-2·a-1，大量NH3排放勢必會增加該區(qū)域的氮素沉降；XU等[20]同樣研究得出，華北農(nóng)村農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)中大氣的NH3、NO2和HNO3的濃度分別為16.9、25.5和7.60μg·m-3，高于中國其他地區(qū)。【本研究切入點】河北平原是中國北方重要的糧棉產(chǎn)區(qū)和工業(yè)基地，也是中國氮素高污染地區(qū)。雖然該地區(qū)氮沉降研究有一些報道，但監(jiān)測時間較短，部分試驗點僅監(jiān)測了一年的數(shù)據(jù)，缺乏長期尤其是5年以上的觀測結(jié)果?！緮M解決的關(guān)鍵問題】本研究選擇保定市河北農(nóng)業(yè)大學(xué)實驗教學(xué)基地為長期觀測地點，對河北平原大氣氮素沉降的形態(tài)、數(shù)量、年際分布規(guī)律進(jìn)行了定量研究，為明確河北平原大氣氮沉降的變化特征以及農(nóng)田氮素資源綜合管理提供科學(xué)依據(jù)，同時也為中國主要農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)大氣氮素沉降監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)提供關(guān)鍵基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 監(jiān)測區(qū)概況

監(jiān)測點位于河北省保定市河北農(nóng)業(yè)大學(xué)實驗教學(xué)基地（38°8′N，115°4′E），地處河北平原中心區(qū)域，距保定市中心西南方向8 km。該區(qū)域?qū)儆谂瘻貛О敫珊导撅L(fēng)氣候，年平均氣溫12.3℃，年無霜期約210 d，年均降雨量500 mm左右。監(jiān)測點周邊是農(nóng)田和村莊，且距監(jiān)測點0.5 km處有一條主干道。采樣點處平坦開闊，地面有植被覆蓋，周圍無障礙物且不會妨礙樣品采集。

1.2 沉降樣品的收集與分析

1.2.1 濕/混合沉降 試驗自2005年12月在監(jiān)測點安裝雨量器，2006年1月至2011年12月采用人工采集法連續(xù)收集降雨。雨量器由一個直徑20 cm的圓筒、漏斗及儲水瓶組成。每次降雨（或雪）發(fā)生，雨量器自動收集雨水（或雪）。降水后，使用雨量器自帶的量筒測量降雨量，收集的雨水充分混勻后取部分雨樣冷凍儲藏。將每次收集的降水樣品用0.45 μm微孔濾膜過濾后分成兩等分，一份利用連續(xù)流動分析儀（Seal AA3）測定樣品NH4+-N（銨態(tài)氮）和NO3--N（硝態(tài)氮）濃度；另一份利用堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法測定TDN（總氮）。所有樣品均在收集后3—6個月內(nèi)分析測定完畢。NH4+-N和NO3--N濃度相加得到TIN（總無機氮）濃度，無機氮濕/混合沉降量根據(jù)每次降雨中氮濃度與降雨量乘積而累加得出。

1.2.2 干沉降 2011年1月至2011年12月在監(jiān)測點進(jìn)行連續(xù)的大氣活性氮采集，每次采樣的周期為1個月。氣態(tài)NH3、HNO3和顆粒態(tài)銨離子和硝酸根（pNH4+和pNO3-）樣品采集采用英國生態(tài)水文中心開發(fā)的主動采樣DELTA（DEnuder for Long-Term Atmospheric Sampling）系統(tǒng)，采樣高度為2 m。該系統(tǒng)主要由三部分組成：一根帶有擴(kuò)散管和顆粒物收集裝置的環(huán)狀采樣鏈，一個小流量（0.3—0.4 L·min-1）微型泵和一個高精度的干式氣體流量計。每次采樣時周圍空氣通過微型泵抽入與其相連的環(huán)形采樣鏈，氣態(tài)活性氮被擴(kuò)散管收集，顆粒態(tài)活性氮被末端的采樣膜采集。采樣鏈中吸附HNO3的擴(kuò)散管添加吸附劑為1% KOH+1%甘油甲醇溶液；吸附NH3的擴(kuò)散管添加吸附劑為5%檸檬酸甲醇溶液；收集顆粒態(tài)硝的濾膜添加的吸附劑為1%KOH+1%甘油甲醇溶液；收集顆粒態(tài)銨的吸附劑為13%的檸檬酸甲醇溶液。氣體流量計自動記錄每次采樣前后的氣體體積。氣態(tài)NO2樣品的采集使用英國Gradko公司生產(chǎn)的被動擴(kuò)散管，采樣高度與DELTA系統(tǒng)相同。該采樣器由三部分組成：一個丙烯酸管，兩個聚乙烯帽（灰色和白色，分別位于擴(kuò)散管兩端），兩層不銹鋼網(wǎng)。采樣時取下白色聚乙烯帽，NO2吸附在灰色聚乙烯帽的兩個不銹鋼網(wǎng)片上，吸附劑為30 μL 20%的三乙醇胺溶液。采樣后，DELTA采樣鏈中的收集氨氣的擴(kuò)散管及顆粒態(tài)銨的濾膜分別用6 mL和10 mL的高純水浸提，收集硝酸的擴(kuò)散管和顆粒態(tài)硝的濾膜分別用6 mL和10 mL 0.05%的雙氧水浸提。浸提液中銨態(tài)氮和硝態(tài)氮濃度使用連續(xù)流動分析器（AA3, Bran+Luebbe GmbH，Norderstedt，Germany）測定。Gradko被動擴(kuò)散管中的不銹鋼網(wǎng)片用4.2 mL磺胺、磷酸、NEDA的混合溶液浸提，在542 nm波長下比色測定其中的NO2-濃度。

大氣氮素的沉降通量用公式表示為：F=CZ×Vd。式中，Cz為一定高度大氣某一種活性氮氣體的濃度，Vd為該種污染物的沉降速率（Deposition velocity）。2011年1—12月的大氣活性氮的月均Vd采用大氣化學(xué)輸送模型Geos-Chem進(jìn)行模擬。Geos-Chem模型是一個5維（3-空間（space），時間（time），示蹤劑（trace））的模型，其利用美國國家航空航天局全球同化辦公室的戈達(dá)德地球觀測系統(tǒng)的同化作用氣象觀測資料來模擬不同的化學(xué)物質(zhì)在三維空間隨時間的變化過程。模型中大氣活性氮沉降速率的模型依照大葉阻力公式Vd=(Ra+Rb+Rc)-1[24]，式中，Ra代表空氣動力學(xué)阻力，Rb代表片流層阻力，Rc表示表面阻力。其中，Ra和Rb主要是由風(fēng)速、表面粗糙度、高度、大氣穩(wěn)定度及氣體自身特性決定，兩種參數(shù)不確定性相對較小。表面阻力Rc受到氣體的溶解性、活潑性和下墊面特性等影響，模擬難度較大。本研究所用Vd值基于上述原理用模型計算得到每種活性氮形態(tài)的月均Vd值[20]。

2 結(jié)果

2.1 研究區(qū)大氣氮素濕/混合沉降濃度特點

2.1.1 大氣氮濕/混合沉降濃度的時間變異 監(jiān)測區(qū)大氣氮濕/混合沉降濃度的月動態(tài)變化如圖1所示（由于試驗原因，2006、2011年TDN數(shù)據(jù)沒有測定）。可以看出，氮素濕/混合沉降濃度與降雨量之間呈負(fù)相關(guān)趨勢，隨著降雨增多，TDN、TIN和濃度明顯降低。6年間降雨較少的1—5月TDN、TIN、和濃度較高，其中TIN濃度分別占全年的87.5%、73.3%、60.5%、88.4%、46.3%和50.7%；6月份后降雨增多，特別是進(jìn)入夏秋季（6—9月），較大的降雨量帶來雨水中TDN、TIN、和濃度的成倍降低，此段時間降雨量在210.3—513.4 mm，達(dá)全年降雨量的88.6%、81.5%、89.3%、 88.9%、74.5%和83.1%。

圖1 雨水中各形態(tài)氮濃度的月變化Fig. 1 Monthly variation of N concentrations of different N forms in rainfall

大氣氮濕/混合沉降濃度的季節(jié)性變化如表1所示，可以看出，春季和冬季的大氣氮濕/混合沉降濃度較高，、TIN和TDN濃度分別占全年的74.5%、72.6%、74.1%和71.3%；夏季和秋季大氣氮濕/混合沉降濃度較低，其中大氣濕/混合沉降濃度最低的夏季，、TIN和TDN濃度僅占全年的12.7%、11.2%、12.0%和14.8；總體來看，大氣氮濕/混合沉降濃度大小順序依次為冬季＞春季＞秋季＞夏季。

2006—2011年監(jiān)測點的監(jiān)測結(jié)果（表2）表明，6年間大氣氮濕/混合沉降TIN濃度在4.25 mg N·L-1至7.84 mg N·L-1之間，平均5.43 mg N·L-1，TDN濃度（2007—2010年）呈現(xiàn)出持續(xù)增加的趨勢，自5.34 mg N·L-1增長到10.24 mg N·L-1；大氣氮濕/混合沉降中TIN濃度很高，占TDN濃度的60.6%—87.7%，平均達(dá)75%以上，其中TIN中的、濃度6年間分別在2.81—4.84 mg N·L-1、1.31 mg-3.00 mg N·L-1之間，平均3.48 mg N·L-1和1.95 mg N·L-1，兩種形態(tài)氮中濃度占總量的56.7%—69.7%，濃度則占總量的30.3%—43.3%；總體來看，大氣氮濕/混合沉降中的氮素是以TIN為主，而在TIN中為主要組分。

表1 雨水中各形態(tài)氮濃度的季變化Table 1 Seasonal variation of N concentrations of different N forms in rainfall

表2 雨水中各形態(tài)氮濃度及其比例變化Table 2 Concentrations of different N forms and their ratios in rainfall

2.1.2 大氣氮濕/混合沉降濃度與降雨的相關(guān)性分析圖2為大氣氮素濕/混合沉降濃度與降雨量之間的相關(guān)性，可以看出，監(jiān)測年間、、TIN及TDN的濃度隨著降雨量的增加而急劇降低，然后趨于平穩(wěn)；、TIN及TDN的濃度與降雨量均呈乘冪型負(fù)相關(guān)，其相關(guān)系數(shù)分別為r=-0.52**，r=-0.63**，r=-0.61**，r=-0.59**，達(dá)到極顯著水平（P＜0.01）。

2.2 研究區(qū)大氣氮素濕/混合沉降量特點

2.2.1 大氣氮濕/混合沉降量的時間變異 由圖3可以看出，監(jiān)測點大氣氮濕/混合沉降量存在明顯的季節(jié)性變化，六年中均為夏季最大，冬季最小，總體來看，各形態(tài)氮沉降量的季節(jié)性規(guī)律與降水量呈現(xiàn)明顯的相關(guān)性；6年間濕/混合沉降總量（TDN）在28.9—40.4 kg N·hm-2之間，平均32.8 kg N·hm-2；濕/混合沉降中TIN的比例很大，占TDN沉降量75%以上，其中又是TIN的主要組成部分，占其總量的56.6%—69.7%，平均為64.4%。

由于各形態(tài)氮沉降量與降水量呈現(xiàn)明顯的相關(guān)性，我們將6年間降雨較多的6—9月歸為多雨季，可以看出，監(jiān)測點6年間平均降雨量為471.7 mm，其中多雨季（6—9月）占全年總降雨量的74.5%—89.3%（表3）；全年大氣濕沉降中、、TIN、及TDN的沉降量平均達(dá)15.7，8.68，24.4，32.8 kg N·hm-2；在每年的多雨季期間，各形態(tài)氮的沉降量平均占到全年沉降量的73.5%，72.7%，73.2%，76.5%。

2.2.2 大氣氮濕/混合沉降量與降雨的相關(guān)性分析將監(jiān)測年間、、TIN及TDN的月沉降量與月降雨量、頻次進(jìn)行線性擬和（圖5）、N及TDN的月沉降量與月降雨量、月降雨頻次均呈極顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為r=0.82**，r=0.67**；的相關(guān)系數(shù)分別為r=0.60**，r=0.58**；TIN的相關(guān)系數(shù)分別為r=0.80**；r=0.69**；TDN的相關(guān)系數(shù)分別為r=0.81**，r=0.63**。說明、TIN及TDN的月沉降量受降雨量與頻次兩方面的影響，且受降雨量影響更大；的月沉降量受降雨量的影響程度比、 TIN、TDN小一些，而且降雨頻次與降雨量的影響程度相當(dāng)。

圖2 降雨量與氮濃度的相關(guān)性Fig. 2 Relationship between rainfall and N concentration

圖3 降雨量與各形態(tài)氮沉降量的季變化Fig. 3 Seasonal variation of rainfall and N deposition

表3 年降雨量及各形態(tài)氮沉降量Table 3 Annual rainfall and various species of N deposition

圖4 降雨量與各形態(tài)氮沉降量的年變化Fig. 4 Year variation of rainfall and N deposition

2.3 研究區(qū)大氣氮素干沉降特點

監(jiān)測區(qū)2011年干沉降中氣態(tài)氮NH3、HNO3和NO2各月濃度的變幅在2.06—14.7、0.22—3.29和5.90—15.8 μg N·m-3之間，年平均濃度分別為9.40、1.80和11.5μg N·m-3（圖6）；NH3在大氣中的濃度春、夏兩季最高，秋季次之，冬季最低，其濃度的峰值分別出現(xiàn)在3月（14.7 μg N·m-3）和6月（13.3 μg N·m-3）；HNO3在大氣中濃度較低，其濃度的峰值出現(xiàn)在夏季的7月（3.29 μg N·m-3）；大氣中NO2的濃度冬季最高，秋季次之，春、夏兩季較低，其濃度的峰值在各季分別出現(xiàn)在2月（15.8 μg N·m-3）、11月（14.7 μg N·m-3）、3月（13.8 μg N·m-3）和6月（11.6 μg N·m-3）。顆粒態(tài)氮、各月濃度的變幅在0.85—20.0和1.94—15.3 μg N·m-3之間，年平均濃度分別為9.55和6.80 μg N·m-3（圖6）；顆粒態(tài)的濃度在夏季最高，秋季次之，冬季最低且變幅最大（0.85—14.4 μg N·m-3），其濃度的峰值出現(xiàn)在7月（20.0 μg N·m-3）和10月（14.7 μg N·m-3）；顆粒態(tài)的濃度冬季最高，秋季次之，春、夏兩季最低，其濃度的峰值出現(xiàn)在冬季的12月（15.3 μg N·m-3）。

圖5 氮的月沉降量與月降雨量、月降雨頻次的關(guān)系Fig. 5 Relationship between monthly N deposition and rainfall(rainfall frequency)

圖6 2011年氮濃度和氮沉降的月變化Fig. 6 Monthly variation of N concentration and deposition in 2011

圖7 2011年大氣氮沉降及干沉降比例Fig. 7 Atmospheric nitrogen deposition and percentage of dry deposition in 2011

2.4 研究區(qū)大氣氮沉降總量

從圖7可以看出，監(jiān)測區(qū)2011年大氣氮干濕沉降總量為58.6 kg N·hm-2，其中干沉降量占總沉降量的55%（月變化30%—100%），全年有9個月超過月沉降總量的60%；濕沉降量為26.2 kg N·hm-2，占總沉降量的45%?？傮w來看，全年大氣氮沉降量夏季最高（30.1 kg N·hm-2），冬季最低（4.74 kg N·hm-2），夏季大氣氮沉降量占全年沉降總量的51.5%?？梢?，監(jiān)測區(qū)大氣氮沉降以干沉降為主，且主要集中在夏季。

3 討論

NH3主要來自土壤、肥料和家畜糞便中銨態(tài)氮的揮發(fā)，其大氣傳輸距離短；NOx可由雷擊或工業(yè)、民用燃料燃燒及汽車尾氣等轉(zhuǎn)化產(chǎn)生，遷移距離較遠(yuǎn)[25-27]。監(jiān)測區(qū)氮沉降以為主，說明該地區(qū)氮肥施用量較高；且從年沉降量的變化趨勢（圖4）可以看出，該區(qū)施肥量在近幾年得到了一定的控制；隨著汽運業(yè)、城市建設(shè)的加快，所占的比重將很可能加大[28]。研究區(qū)春、冬季氮濃度較高，主要原因為春季是作物追肥高峰，而冬季降水中的氮濃度高是由于含氮氣體長時間在大氣中的積累，降水量較少的結(jié)果；夏秋季濃度低主要與較多的降水稀釋作用有關(guān)[28]。各形態(tài)氮的沉降量以夏季最大、冬季最小，原因主要為夏季氣溫升高加速了氨的揮發(fā)，大量、高頻的降雨使得濕沉降比較徹底[17,29]，經(jīng)過夏季較強的雨水沖刷作用后，空氣中的殘留氮量較低[30]，加之秋、冬季施肥量減少，氮沉降量相應(yīng)較小。濕沉降中各形態(tài)氮濃度均與降雨量呈極顯著負(fù)相關(guān)，濕沉降量與降雨量和降雨頻次均呈極顯著正相關(guān)且受降雨量影響更大。雖然2010年的降雨頻次（41次）高于2008年（29次），但降雨量（282.2 mm）明顯小于2008年（575.1 mm），導(dǎo)致2010年沉降總量（28.9 kg N·hm-2）明顯小于2008年（40.4 kg N·hm-2）。一般來說，降雨頻次越小，氮在空氣中的積聚時間越長，可沉降的氮越多，而較大和較頻繁的降水對空氣中的氮素有一定的稀釋作用[31]。

國內(nèi)20多年來的研究發(fā)現(xiàn)，每年由雨水帶入農(nóng)田的氮量（濕沉降）一般在15—20 kg N·hm-2[32-33]。研究區(qū)大氣濕沉降年TIN沉降量平均達(dá)24.7 kg N·hm-2（相當(dāng)于53.8 kg N·hm-2尿素），TIN沉降量很接近陸地生態(tài)系統(tǒng)氮沉降飽和度的臨界點25 kg N·hm-2·a-1[34]。濕沉降輸入的TIN均為有效態(tài)氮，很容易為植物所利用，故在施肥時應(yīng)當(dāng)考慮由于降雨而帶來的氮素輸入[35]。大氣氮濕沉降量為大量TIN與少量DON沉降量之和，研究區(qū)年平均濕沉降總量（TDN）高達(dá)32.8 kg N·hm-2；隨著大氣氮沉降量的不斷增加，大氣氮沉降已經(jīng)成為農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)一項穩(wěn)定的氮輸入源，起到補給氮供應(yīng)和補償?shù)獡p失的重要作用[36]。

氣態(tài)氮NH3、NO2的濃度峰值主要出現(xiàn)在春、夏兩季，原因為農(nóng)作物生長季的大量氮肥施用、養(yǎng)殖場牲畜糞便的NH3揮發(fā)，以及農(nóng)田土壤硝化-反硝化過程產(chǎn)生的NO2；此外，NO2在冬季也出現(xiàn)了峰值，可能是由于研究區(qū)冬季供暖燃煤以及交通尾氣排放的NO2[37]。氣態(tài)氮HNO3的濃度峰值主要出現(xiàn)在夏季，原因為HNO3是由二次光化學(xué)反應(yīng)生成的，在溫暖的季節(jié)其反應(yīng)速率較高[38]。顆粒態(tài)與顆粒態(tài)和有很強的正相關(guān)性，夏季的高NH3濃度及冬季的高SO2、NOx濃度均有利于氣態(tài)向顆粒態(tài)轉(zhuǎn)換；此外，夏季的高相對濕度及冬季的低溫也會減少顆粒態(tài)NH4NO3向氣態(tài)NH3、HNO3的轉(zhuǎn)換[24]。顆粒態(tài)氮的濃度峰值出現(xiàn)在冬季的12月，主要原因為供暖燃煤造成大量煙塵廢氣。研究區(qū)2011年氮干沉降總量達(dá)32.33 kg N·hm-2，高于楊陵（20.6 kg N·hm-2）、洛川（12.7 kg N·hm-2）、江西農(nóng)田下墊面（31.9 kg N·hm-2）及烏魯木齊市區(qū)（28.7 kg N·hm-2）、烏魯木齊城郊（21.6 kg N·hm-2）等地，低于河北平原的東北旺（53.3 kg N·hm-2）和曲周（57.4 kg N·hm-2）等地[37,39-41]。

研究區(qū)2011年氮沉降（無機氮）總量為58.6 kg N·hm-2，若考慮有機氮量，大氣全年氮干濕沉降總量實際上可能會比以上結(jié)果大很多。此外，研究區(qū)干沉降量較大，用混合沉降代替濕沉降會對結(jié)果造成一定的高估。LIU等[42]研究表明，濕沉降輸入的氮素比混合沉降低8 kg N·hm-2。本研究總沉降量要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于雷州半島（42.9 kg N·hm-2）、北京地區(qū)（32.5 kg N·hm-2）、山東（23.6 kg N·hm-2）、榆林（22.2 kg N·hm-2）、洛川（17.0 kg N·hm-2）、吉林省羊草草原（14.5 kg N·hm-2）等地區(qū)干濕沉降總量[39-45]。其主要因素一方面是該試驗地為農(nóng)田下墊面，施肥導(dǎo)致氨氣濃度高，氮干沉降也較高；另一方面，保定地區(qū)降水豐沛，氮濕沉降也較高。本研究結(jié)果體現(xiàn)了該地區(qū)農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)和氣象條件的主要特點，由于干沉降只監(jiān)測一年，未能分析其年際變化，有待多年監(jiān)測后進(jìn)一步研究。

NH3通量在覆蓋有植被的土地上具有雙向性，且這個凈通量通常很不確定。為了確定NH3通量的方向，之前的研究通常采用一個所謂的植物NH3補償點的方法來確定NH3通量究竟是排放還是沉降。由于本研究未考慮NH3的雙向交換原理，因此NH3沉降量可能被高估。這是因為施肥的農(nóng)田或植被具有相對較高的補償點[20,41]。氮肥的大量損失尤其是氨揮發(fā)會顯著增加大氣氮素沉降的數(shù)量，從而加重農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)的氮素盈余[17]。隨著大氣沉降氮數(shù)量的不斷增加，大氣沉降氮作為“環(huán)境來源氮”之一，已成為農(nóng)田自然供氮和水體氮污染的重要來源[46]。研究河北省輸入氮的數(shù)量、形態(tài)及年際變化規(guī)律，評價濕沉降對該地區(qū)環(huán)境中的氮分布對于氮肥優(yōu)化管理提高氮素利用效率、減少農(nóng)田氮素?fù)p失與環(huán)境壓力，保障農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。中國生態(tài)系統(tǒng)類型復(fù)雜多樣，不同的氮沉降測定方法會因為采樣的空間和時間尺度不同、分析儀器的精度不同等，使獲得的測量結(jié)果間差異較大[47]。因此，建議開展大氣氮沉降研究部門制定統(tǒng)一的研究標(biāo)準(zhǔn)，以期為中國氮沉降相關(guān)研究提供寶貴、可靠的研究數(shù)據(jù)。

4 結(jié)論

4.1總體來看，河北平原城市近郊農(nóng)田大氣氮沉降量動態(tài)變化受該地區(qū)工業(yè)與當(dāng)?shù)剞r(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)施氮量共同影響，且由干濕沉降共同決定。該研究區(qū)大氣氮沉降量較高，大氣氮沉降以干沉降為主，且主要集中在夏季；濕/混合沉降以TIN為主，且存在明顯的季節(jié)性變化。

4.2研究區(qū)氮濕/混合沉降量大小與氮沉降濃度呈相反趨勢，氮沉降濃度冬、春季較高，夏、秋季較低，氮沉降量夏季最大，冬季最??；6年間各形態(tài)氮濕/混合沉降量大小與濃度高低一致，為TDN＞TIN＞＞。

4.3各形態(tài)氮濕/混合沉降濃度與降雨量呈極顯著負(fù)相關(guān)；各形態(tài)氮月濕/混合沉降量與月降雨量、月降雨頻次呈極顯著正相關(guān)。

4.4監(jiān)測區(qū)各干沉降（NH3、NO2、HNO3、、）濃度季節(jié)性明顯，干沉降（無機氮）總量達(dá)32.3 kg N·hm-2，其中氣態(tài)無機氮達(dá)22.1 kg N·hm-2，是顆粒態(tài)無機氮的2.2倍。

4.5濕/混合沉降（2006—2011年）年平均總量為32.8 kg N·hm-2；干沉降（2011）無機氮總量為32.3 kg N·hm-2；干濕沉降（2011）無機氮總量為58.6 kg N·hm-2。

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（責(zé)任編輯 楊鑫浩）

Nitrogen Deposition in Suburban Croplands of Hebei Plain

YIN Xing1, ZHANG LiJuan1, LIU XueJun2, XU Wen2, NI YuXue3, LIU XinYu1
(1College of Resources and Environmental Sciences, Hebei Agricultural University/Key Laboratory for Farmland Eco-Environment of Hebei Province/Di Hong-jie Soil and Environmental Laboratory, Hebei Agricultural University, Baoding 071000, Hebei;2College of Agricultural Resources and Environmental Sciences, China Agricultural University/Key Laboratory of Plant-Soil Interactions, Education of Ministry, Beijing 100193;3State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology Research Center for National Status, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;4Agricultural Bureau of Xingtai County, Xingtai 054001, Hebei)

Baoding, Hebei province; wet and dry deposition; nitrogen cycle; agro-ecosystem

10.3864/j.issn.0578-1752.2017.04.010

2016-07-25；接受日期：2016-10-13

國家自然科學(xué)基金（41071151）、國家重大科學(xué)研究計劃（2014CB953803）

聯(lián)系方式：尹興，E-mail：yinxing_2007@163.com。通信作者張麗娟，E-mail：lj_zh2001@163.com

Abstract：【Objective】As the rapid intensification of human activities induced the increase of active atmospheric nitrogen, the atmospheric nitrogen deposition has increased significantly, and consequently the response of the regional ecosystems has gradually become obvious. The objective of this study is to investigate the dynamics of wet and dry deposition of atmospheric nitrogen in Hebei plain, to provide a scientific basis for the integrated management of farmland nitrogen resources, and also to provide basic data for the nitrogen deposition network in China.【Method】Experiments of N wet deposition (2006-2011) and dry deposition (2011) were carried out in the experimental teaching base of Hebei Agricultural University in Baoding areas. N wet deposition was collected by a standard rain gage. DELTA active sampling systems were used to collect NH3, HNO3, pNH4+and pNO3-. NO2samples were collected using Gradko diffusion tubes at sampling sites.【Result】The period from June to September is the rainy season in Baoding area of Hebei, accounting for 88.6%, 81.5%, 89.3%, 88.9%, 74.5% and 83.1% of the annual rainfall in 2006-2011. Monthly N concentration in precipitation was higher in winter and spring than that in summer and autumn, the proportions of NH4+-N、NO3--N、TIN and TDN in spring and winter were 74.5%, 72.6%, 74.1% and 71.3%, respectively. The amount of N wet deposition also had an obvious seasonal change, with higher in summer and lower in winter. Annual N wet deposition ranked by the sequence of TDN (total dissolved N) ＞ TIN (total inorganic N) ＞ NH4+-N ＞ NO3--N, and had a significant negative correlation with rainfall. The annual N wet deposition during 2006-2011 averaged 32.8 kg N·hm-2, with the maximum value of 40.4 kg N·hm-2in 2008 and the minimum value of 28.9 kg N·hm-2in 2010. The TIN accounted for more than 75% of TDN deposition, NH4+-N is the major component of TIN accounting for 56.6%-69.7% of the total amount, with an average of 64.4%. Monthly N wet deposition was positively correlated with rainfall and rainfall frequency. Atmosphere concentrations of reactive N (e.g. NH3, NO2, HNO3, pNH4+, pNO3-) and their dry deposition also showed large seasonal variations. In general, annual N dry deposition of gases (NH3, NO2and HNO3) and particles (pNH4+and pNO3-) were 10.1, 7.60, 4.39, 6.47 and 3.81 kg N·hm-2, respectively.【Conclusion】The Baoding area deposition contents of nitrogen in atmosphere were affected both by industrial and by agricultural fertilizers, and determined by wet and dry deposition. Atmospheric nitrogen deposition was higher in Baoding area of Hebei, the annual mean N wet deposition was 28.9 kg N·hm-2(2010) to 40.4 kg N·hm-2(2008), and the averaged N wet deposition (2006-2011) was 32.8 kg N·hm-2. The N dry deposition was 32.3 kg N·hm-2in 2011, and annual N wet and dry deposition were up to 58.6 kg N·hm-2in Baoding, Hebei Plain.