姜建彪，常青，馮媛，羅毅，李治國(guó)

(石家莊市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，河北 石家莊 050022)

·解析評(píng)價(jià)·

石家莊市大氣顆粒物中有機(jī)碳和元素碳的季節(jié)變化特征

姜建彪，常青，馮媛，羅毅，李治國(guó)

(石家莊市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，河北 石家莊 050022)

為了解石家莊市大氣顆粒物中有機(jī)碳和元素碳的季節(jié)變化特征，對(duì)春、夏、秋、冬四季采集的PM10、PM2.5樣品中的有機(jī)碳( OC) 和元素碳( EC) 進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，石家莊市PM10、PM2.5污染嚴(yán)重；PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)季節(jié)變化特征均為夏季<春季<秋季<冬季。冬季PM10中ρ(OC)和ρ(EC)分別為42.85和8.88 μg/m3； PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)分別為41.2和8.59 μg/m3。PM2.5中EC占比最高為3.9%，EC更容易在PM2.5中富集；在四個(gè)季節(jié)中，冬季PM10、PM2.5中ρ(OC)/ρ(EC)為最高，分別為4.83和4.80，冬季取暖用燃煤加重了OC、EC的污染。冬季PM10中二次有機(jī)碳ρ(SOC)為20.92 μg/m3，PM2.5中ρ(SOC)為23.50 μg/m3。

石家莊；可吸收顆粒物；可入肺顆粒物；有機(jī)碳；元素碳；污染特征

大氣氣溶膠是懸浮在大氣中的固態(tài)和液態(tài)顆粒物的總和[1]。大氣氣溶膠的重要成分之一就是碳顆粒物，而在碳顆粒物中質(zhì)量濃度含量最高的就是有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)，大約占ρ(氣溶膠)的10%～50%[2]。OC對(duì)光具有散射作用，EC對(duì)光則具有吸收作用，在兩者的共同作用下可以達(dá)到消光作用，從而降低霧霾天的能見(jiàn)度[3]。OC和EC的組分里也存在著大量的致癌物質(zhì)和基因誘變物質(zhì)，從而導(dǎo)致細(xì)顆粒物PM10、PM2.5對(duì)人體健康、大氣能見(jiàn)度以及大氣氣候等多方面產(chǎn)生重要影響。姚振坤等[4]對(duì)上海城區(qū)和浙江臨安的大氣顆粒物PM2.5樣品進(jìn)行了分析，結(jié)果表明，上海地區(qū)大氣環(huán)境中PM2.5主要是由煙塵、飛灰、礦物質(zhì)組成；臨安地區(qū)大氣環(huán)境中的PM2.5主要為不規(guī)則形貌顆粒物。孟昭陽(yáng)等[5]對(duì)太原市冬季大氣顆粒物中的PM2.5中OC和EC進(jìn)行了研究分析，結(jié)果顯示PM2.5日平均值為193.4 μg/m3，ρ(OC)和ρ(EC)分別為28.9和4.8 μg/m3。

現(xiàn)對(duì)石家莊市2013年春、夏、秋、冬季PM10、PM2.5中OC、EC的污染特征進(jìn)行分析，探究其可能來(lái)源，為有效治理大氣顆粒物污染提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究方法

1.1 采樣點(diǎn)及采樣時(shí)間

采樣點(diǎn)位6個(gè)，分別為：化工學(xué)校、西北水源、西南高教、高新區(qū)、監(jiān)測(cè)中心、職工醫(yī)院。

春、夏、秋、冬每個(gè)季節(jié)有效采集天數(shù)為9 d，每天采樣20 h。春、夏、秋、冬季采樣時(shí)間分別為：2013年4月22日—5月7日、6月17日—6月28日、10月9日—10月17日、11月25日—12月5日。

1.2 材料與儀器

直徑分別為90和47 mm的石英濾膜。TH 150系列智能中流量大氣采樣器、TH-16A四通道大氣顆粒物采樣儀、十萬(wàn)分之一的天平、DRI 2001A型有機(jī)碳/元素碳(OC/EC)分析儀。

1.3 樣品采集

采樣前，石英濾膜要在高溫環(huán)境下焙烤2 h，在恒溫室放置24 h直到重量基本不變?yōu)橹?，稱重。稱重后的石英濾膜在濾膜盒中保存。

采樣后的濾膜從濾膜夾上取出，放入原本的濾膜盒中，帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行分析。分析前，將采集后的濾膜樣品在恒溫室放置3 d直到重量恒重，稱重。稱重后的樣品濾膜放置在濾膜盒中，冷藏保存，待測(cè)。

1.4 質(zhì)量控制和質(zhì)量保證

(1) 為了減小實(shí)驗(yàn)的誤差，在測(cè)量樣品前，要先檢查所采集的樣品，去掉不符合標(biāo)準(zhǔn)的樣品；(2) 截取石英濾膜用的切刀和取石英濾膜使用的鑷子在使用之前都要用不含任何碳質(zhì)的濾紙擦拭；(3) 為了確保碳分析儀中的各種氣體流量在規(guī)定的范圍內(nèi)，定期清理儀器內(nèi)部，去除系統(tǒng)中的雜質(zhì)氣體，確保儀器系統(tǒng)內(nèi)部不會(huì)對(duì)OC和EC的分析結(jié)果造成影響。

2 結(jié)果分析

2.1 PM10、PM2.5季節(jié)變化特征

采樣期間，石家莊市大氣中PM10、PM2.5的季節(jié)變化見(jiàn)圖1。由圖1可見(jiàn)，PM10的季節(jié)變化特征為夏季<秋季<冬季<春季；PM2.5的季節(jié)變化特征為夏季<秋季<春季<冬季，冬春季節(jié)污染重于夏秋季節(jié)。這是由于冬春季節(jié)北方取暖用燃煤大量增加，污染加重。同時(shí)，冬春季節(jié)降雨偏少，空氣擴(kuò)散能力較弱，使得冬春季的污染重于夏秋季節(jié)。春季PM10污染重于冬季，有可能是由于春季多風(fēng)，揚(yáng)塵污染嚴(yán)重。

圖1 石家莊市PM10、PM2.5的季節(jié)變化

2.2 PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)的季節(jié)變化

石家莊市PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)季節(jié)變化情況見(jiàn)表1。由表1可見(jiàn)，PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)季節(jié)變化特征均為夏季<春季<秋季<冬季。夏季濃度最低，冬季濃度最高。石家莊市大氣顆粒物的污染冬季最為嚴(yán)重，大氣中顆粒物的濃度最高，從而造成ρ(OC)和ρ(EC)也相應(yīng)最高。夏季大氣污染較輕，大氣中顆粒物的濃度最低，從而造成ρ(OC)和ρ(EC)也相應(yīng)最低。PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)季節(jié)變化特征與PM10、PM2.5的季節(jié)變化特征并不完全相同。這是因?yàn)榇杭臼仪f多風(fēng)，揚(yáng)塵污染加重，但揚(yáng)塵中ρ(OC)和ρ(EC)較低[6]，所以雖然春季PM10、PM2.5的污染嚴(yán)重，但是OC、EC的污染卻輕于秋冬季節(jié)。

表1 石家莊市不同季節(jié)PM10 、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)變化 μg/m3

2.3 PM10、PM2.5中OC、EC占比的季節(jié)變化特征

石家莊市PM10、PM2.5中OC、EC占比的季節(jié)變化特征見(jiàn)圖2(a)(b)。

由圖2可見(jiàn)，四季里PM2.5中OC、EC占比均高于PM10中的OC、EC占比，說(shuō)明OC、EC更易在小顆粒中聚集，與文獻(xiàn)[6-10]研究結(jié)果相吻合。

圖2 石家莊市PM10、PM2.5中OC、EC占比的 季節(jié)變化特征

PM10、PM2.5中OC占比季節(jié)變化特征：夏季<春季<秋季<冬季。OC在顆粒物中占比春夏季節(jié)較低，秋冬季節(jié)有較大幅度的升高。說(shuō)明不同季節(jié)，OC的來(lái)源具有較大區(qū)別或者排放強(qiáng)度變化較大。冬季北方取暖用煤消耗大幅增加，來(lái)自化石燃料的貢獻(xiàn)加大，排放強(qiáng)度大幅增加，導(dǎo)致冬季OC的濃度變大。秋季濃度次之，可能與秋季活躍的光化學(xué)反應(yīng)有關(guān)，光化學(xué)反應(yīng)會(huì)生成二次有機(jī)碳。另外秋季秸稈焚燒時(shí)有發(fā)生，對(duì)OC的污染有一定貢獻(xiàn)，從而造成OC的污染加重[11-13]。

PM10中EC占比的季節(jié)變化特征是：夏季=春季<秋季<冬季。夏季和春季相同，較低，秋季和冬季有一定幅度的升高。這說(shuō)明夏季與春季引起PM10中EC污染的排放源變化不大，而秋冬季節(jié)引起PM10中EC污染的排放源變化較大。PM2.5中EC占比的季節(jié)變化特征是：夏季<春季<冬季<秋季。夏季最低，秋季最高，秋冬季節(jié)升高幅度較PM10中EC升高幅度要大。EC主要來(lái)自化石燃料和生物質(zhì)的不完全燃燒[14-15]。

造成PM2.5中EC的占比秋季高于冬季的原因有可能有兩方面：一是EC主要富集在超細(xì)粒子中，因此PM2.5中的含量會(huì)更高。秋季北方農(nóng)作物生產(chǎn)時(shí)，存在一定的秸稈焚燒現(xiàn)象，并且大部分燃燒并不完全，會(huì)對(duì)EC有一定貢獻(xiàn)，燃燒源產(chǎn)生的顆粒對(duì)大粒徑粒子貢獻(xiàn)較小，這有可能導(dǎo)致EC在PM2.5中占比有較大幅度的提高；二是冬季霧霾天氣較秋季更為頻繁、嚴(yán)重，在嚴(yán)重霧霾天氣時(shí)，EC的粒徑分布與其他天氣不同，會(huì)向大粒徑方向偏移[16]，造成冬季EC在PM10中的富集更多，而在PM2.5中富集相對(duì)較少。

3 討論

3.1 OC和EC的來(lái)源分析

Turpin等[17]認(rèn)為，通過(guò)OC和EC的關(guān)系，可識(shí)別碳?xì)馊苣z的來(lái)源。當(dāng)OC和EC具有很好的線性時(shí)，表明兩者可能存在相似或者一致的排放源。石家莊市不同季節(jié)，OC與EC的相關(guān)系數(shù)見(jiàn)表2。

表2 不同季節(jié)PM10、PM2.5中OC、EC之間的相關(guān)系數(shù)

由表2可見(jiàn)，夏冬季節(jié)，PM10中OC、EC的相關(guān)性均更好，PM2.5則是春夏冬季相關(guān)性較好。這說(shuō)明在夏季和冬季這2個(gè)時(shí)段，OC、EC可能存在相同的排放源。文獻(xiàn)[14]表明，元素碳與有機(jī)碳混合顆粒主要來(lái)源于機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃煤與工業(yè)工藝源的排放，結(jié)合石家莊的工業(yè)結(jié)構(gòu)，石家莊夏季OC、EC的主要來(lái)源可能是工業(yè)排放和機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣，而冬季主要來(lái)源可能是燃煤排放。春季PM10中OC、EC的相關(guān)性不大，而PM2.5中OC、EC的相關(guān)性較好，說(shuō)明石家莊市春季大氣中PM2.5中OC、EC可能存在相同的排放源，而PM10中OC、EC的來(lái)源更復(fù)雜些。秋季大氣中PM2.5、PM10中的OC與EC的相關(guān)性均不大，來(lái)源不盡相同。

鄭曉燕等[18]通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，1998年秋收時(shí)段北京市發(fā)生重污染事件，二次有機(jī)碳大量形成，生物質(zhì)燃燒是主要排放源之一。石家莊同處北方，秋收季節(jié)秸稈焚燒時(shí)有發(fā)生。EC在PM2.5中占比在四季中最高，說(shuō)明秋季EC具有較強(qiáng)的排放源，原因可能是秸稈的不完全燃燒。石家莊市不同季節(jié)，PM10、PM2.5中的ρ(OC)/ρ(EC)見(jiàn)表3。

表3 不同季節(jié)PM10、PM2.5中ρ(OC)/ρ(EC)值

由表3可見(jiàn)，石家莊PM10與PM2.5中的ρ(OC)/ρ(EC)在相同季節(jié)時(shí)相差不大，總體上PM10中ρ(OC)/ρ(EC)要大于相應(yīng)季節(jié)PM2.5中ρ(OC)/ρ(EC)。說(shuō)明OC比EC更易在大顆粒物中富集。ρ(OC)/ρ(EC)為1. 0～4. 2，表明是汽車(chē)尾氣排放，2.5～10.5 表明是燃煤排放[19-20]。春、夏、秋季，PM10與PM2.5中的ρ(OC)/ρ(EC)為2.01～3.76，表明有汽車(chē)尾氣排放的污染。而冬季ρ(OC)/ρ(EC)大幅攀升至4.8，說(shuō)明冬季有來(lái)自燃煤的排放源。

四季PM10、PM2.5中ρ(OC)/ρ(EC)為2.01～4.83。這表明石家莊市大氣顆粒物中ρ(OC)/ρ(EC)的特征符合機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣和燃煤復(fù)合污染的特征。當(dāng)ρ(OC)/ρ(EC)>2時(shí)，存在二次反應(yīng)生成的有機(jī)碳[21]。

石家莊市PM10、PM2.5中各個(gè)季節(jié)的ρ(OC)/ρ(EC)均>2，表明石家莊市大氣顆粒物中存在二次有機(jī)碳(SOC)。

為了定量描述SOC的貢獻(xiàn)率，Turpin等[17]提出了經(jīng)驗(yàn)公式：

ρ(SOC)=ρ(OC)-ρ(EC)×[ρ(OC)/ρ(EC)]min

式中：ρ(SOC)——二次有機(jī)碳的質(zhì)量濃度，μg/m3；

ρ(OC)——OC的質(zhì)量濃度，μg/m3；

ρ(EC)——EC的質(zhì)量濃度，μg/m3；

[ρ(OC)/ρ(EC)]min——所觀測(cè)到的所有樣品

ρ(OC)/ρ(EC)中的最小值。

石家莊市冬季PM10中ρ(OC)/ρ(EC)為2.47～7.92，ρ(OC)平均為 42.85 μg/m3，ρ(EC)平均為8.88 μg/m3，通過(guò)計(jì)算得到PM10中ρ(SOC)平均為20.92 μg/m3，占OC的48.82%，占PM10的6.36%。石家莊市冬季PM2.5中ρ(OC)/ρ(EC)為2.06～9.02，ρ(OC)平均為41.20 μg/m3，ρ(EC)平均為8.59 μg/m3，計(jì)算得PM2.5中ρ(SOC)平均為23.50 μg/m3，占OC的57.04%，占PM2.5的9.60%。

3.2 石家莊市大氣PM10、PM2.5中OC和EC占比與其他地區(qū)的比較

其他城市大氣PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)見(jiàn)表4。

由表1、表3、表4可見(jiàn)，石家莊市春季大氣顆粒物PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)比杭州和廈門(mén)的較高，秋季和冬季大氣顆粒物PM10、PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)比西安要低，與天津相當(dāng)。其中夏季PM10中ρ(OC)是廈門(mén)的2.36倍，ρ(EC)是廈門(mén)的3.72倍；冬季PM10中ρ(OC)是廈門(mén)的3.90倍，ρ(EC)是廈門(mén)的2.84倍。這說(shuō)明石家莊大氣中存在著嚴(yán)重的OC、EC污染。

ρ(OC)/ρ(EC)夏季時(shí)較其他城市要低，而冬季時(shí)與其他城市相差不大，表明石家莊夏季二次有機(jī)碳污染較其他城市要低，冬季與其他城市的相差不大。

表4 其他城市大氣PM10、PM2.5中ρ(OC)、ρ(EC)和 ρ(OC)/ρ(EC)

4 結(jié)論

(1) 石家莊市大氣顆粒物污染嚴(yán)重，PM10、PM2.5冬春季污染重于夏秋季。PM10的季節(jié)變化特征是：夏季<秋季<冬季<春季；PM2.5的季節(jié)變化特征是：夏季<秋季<春季<冬季；

(2) 石家莊市不同季節(jié)顆粒物中的ρ(OC)和ρ(EC)變化情況為：夏季<春季<秋季<冬季。其中PM10中ρ(OC)和ρ(EC)夏季最低分別為8.86 ，3.61 μg/m3，冬季最高為42.85，8.88 μg/m3。PM2.5中ρ(OC)和ρ(EC)夏季最低分別為5.80，2.48 μg/m3，冬季最高為41.2，8.59 μg/m3；

(3) 石家莊市不同季節(jié)顆粒物中的OC、EC占比變化情況與質(zhì)量濃度變化情況不盡相同。PM10、PM2.5中OC的占比的季節(jié)變化特征是：夏季<春季<秋季<冬季。PM10中EC占比的季節(jié)變化特征是：夏季=春季<秋季<冬季。PM2.5中EC占比的季節(jié)變化特征是：夏季<春季<冬季<秋季；

(4) 從石家莊市大氣顆粒物中OC、EC的污染特征來(lái)看，石家莊市大氣顆粒物中OC、EC來(lái)自工業(yè)排放、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃煤及二次有機(jī)碳等。冬季取暖用燃煤的大量使用，加重了石家莊市PM10、PM2.5中OC、EC的污染。秋季秸稈焚燒加重了PM2.5中EC的污染。

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Seasonal Variation of Organic Carbon and Elemental Carbon in Atmospheric Particles in Shijiazhuang

JIANG Jian-biao， CHANG Qing，F(xiàn)ENG Yuan，LUO Yi，LI Zhi-guo

(ShijiazhuangEnvironmentalMonitoringCenter，Shijiazhuang，Hebei050022，China)

In order to find out the seasonal variation characteristics of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in atmospheric particulate matter in Shijiazhuang， the PM10and PM2.5samples were collected and analyzed. The results show that the PM10and PM2.5pollution is serious in Shijiazhuang. The seasonal variation characteristics of OC and EC in PM10and PM2.5bothranked in the order of summer

Shijiazhang；PM10；PM2.5；OC；EC； Pollution characteristic

10.3969/j.issn.1674-6732.2017.02.011

2015-08-04；

2016-12-20

河北省科技計(jì)劃基金資助項(xiàng)目(13273702D)

姜建彪(1980—)，男，工程師，本科，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境監(jiān)測(cè)。

X83

B

1674-6732(2017)02-0041-05