楊 崢，于培松，潘建明*,劉瑞娟，韓正兵，張海峰，胡 佶

(1. 國家海洋局 海洋生態(tài)系統(tǒng)與生物地球化學(xué)重點實驗室，浙江 杭州 310012;2.國家海洋局 第二海洋研究所，浙江 杭州 310012)

南極普里茲灣表層沉積物GDGTs含量分布與TEX86指標(biāo)應(yīng)用研究

楊 崢1,2，于培松1,2，潘建明*1,2,劉瑞娟1,2，韓正兵1,2，張海峰1,2，胡 佶1,2

(1. 國家海洋局 海洋生態(tài)系統(tǒng)與生物地球化學(xué)重點實驗室，浙江 杭州 310012;2.國家海洋局 第二海洋研究所，浙江 杭州 310012)

GDGTs；TEX86；普里茲灣；沉積物

0 引言

甘油雙烷基甘油四醚(glycerol dialkyl glycerol tetraethers, GDGTs)是一種生物類脂物，存在于古菌和某些細(xì)菌中，廣泛分布在全球海洋、湖泊的水體與沉積物，以及陸地土壤中[1-2]。從結(jié)構(gòu)上，GDGTs可以分為類異戊二烯GDGTs(isoprenoid GDGTs，iGDGTs)和支鏈GDGTs(branched GDGTs，brGDGTs)兩大類，這兩類GDGTs在合成路徑和生物化學(xué)性質(zhì)等方面都存在一定的差別。

iGDGTs是古菌細(xì)胞膜的主要成分，實驗室培養(yǎng)與現(xiàn)場采樣分析，都顯示出溫度與GDGTs環(huán)戊烷的數(shù)目呈現(xiàn)良好的相關(guān)性，SCHOUTEN et al[3]依此提出了計算海表溫度(SST)的TEX86(tetra ether index of tetraethers consisting of 86 carbon atoms)指標(biāo)：

SST=(TEX86-0.28)/0.015 (R2=0.92)

brGDGTs廣泛存在于土壤之中，它們的碳骨架不是類異戊二烯結(jié)構(gòu),而是具有數(shù)目不等的甲基支鏈,只有0～2個環(huán)戊烷結(jié)構(gòu),而且沒有環(huán)己烷結(jié)構(gòu)。雖然具體的系統(tǒng)發(fā)育地位尚不明確，但是brGDGTs通常是由土壤中的厭氧菌產(chǎn)生的[10]。所以brGDGTs在近海沉積物中的豐度可被用來定量指示土壤有機質(zhì)向海洋系統(tǒng)的輸入。HOPMANS et al[11]研究全球多個區(qū)域的海洋和湖泊沉積物、土壤和泥炭后，將海洋沉積物中brGDGTs的含量與iGDGTs 中泉古菌醇的含量之比定義為BIT (branched and isoprenoid tetraether)指標(biāo)：

除了TEX86和BIT指標(biāo)，GDGTs相關(guān)指標(biāo)還有反映土壤pH的CBT(cyclization index of branched tetraethers)指標(biāo)和反映平均大氣溫度及土壤pH的MBT(methylation index of branched tetraethers)指標(biāo)[12]。

在極地海域，GDGTs的相關(guān)指標(biāo)已經(jīng)取得了一定的應(yīng)用。SHEVENELL et al[13]利用TEX86指標(biāo)在南極半島反演了近12 000 a來的海表溫度，發(fā)現(xiàn)海表溫度的變化與日照時間對應(yīng)，且海表溫度與西風(fēng)帶位置相關(guān)。SLUIJS et al[14]利用 TEX86指標(biāo)，重建了北冰洋新生代早期即古新世—始新世極熱時期(PETM)表層海水溫度。國內(nèi)也有很多利用GDGTs重建古溫度古環(huán)境的嘗試，王壽剛 等[15]分析了白令海及西北冰洋采集的65個表層沉積物的GDGTs，發(fā)現(xiàn)從楚科奇海北部到高緯度區(qū)的阿爾法脊，陸源有機質(zhì)相對比例有明顯的增加，與有機碳穩(wěn)定同位素等結(jié)果相同，表明BIT可以用來指示北極陸源有機質(zhì)的輸入變化。于曉果 等[16]分析了北冰洋11個站位的表層沉積物GDGTs的相關(guān)參數(shù)，發(fā)現(xiàn)楚科奇海域68°～73°N站位的TEX86-SST與年平均SST具有較好符合性而白令海TEX86-SST與夏季平均SST符合性更好，并認(rèn)為這應(yīng)該與古菌在不同海區(qū)不同的生長模式有關(guān)。

南極普里茲灣位于南大洋印度洋扇區(qū)，呈喇叭狀，自東北向西南嵌入南極大陸，南面鄰接埃默里冰架，其東端(70°S，76°E)靠近四女士淺灘，西端(68°S，69°E)靠近弗拉姆淺灘。普里茲灣是我國南極科考的重要海區(qū)，此前還未有人對普里茲灣的GDGTs進(jìn)行過研究，本文旨在通過分析南極普里茲灣表層沉積物中的GDGTs，探討TEX86與BIT等指標(biāo)在該區(qū)域的應(yīng)用前景。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

沉積物樣品由“雪龍”號科考船在第18、21、24和27次南極科學(xué)考察中獲取。共選取10個站位，覆蓋了普里茲灣內(nèi)區(qū)、埃默里冰架邊緣區(qū)以及弗拉姆和四女士淺灘區(qū)等(圖1)。樣品主要來自箱式采樣器，對箱式采樣器中沉積物樣品插管后取0～1 cm為表層樣；少數(shù)站位來自多管采樣器，多管沉積物現(xiàn)場分割，取0～1 cm為表層樣。樣品封裝后冷凍帶回實驗室，進(jìn)行相關(guān)參數(shù)的測定。

圖1 普里茲灣表層沉積物采樣站位Fig.1 Sampling stations of surface sediments in Prydz Bay

1.2 實驗方法

稱取6～10 g凍干研磨的沉積物樣品，裝入34 mL快速溶劑萃取儀(ASE-350)萃取池中，加入C46-GDGT標(biāo)樣，提取溶劑用二氯甲烷/甲醇(9∶1，v/v)混合溶劑，溫度100 ℃加熱5 min，靜態(tài)提取15 min，靜態(tài)循環(huán)2次，沖洗體積60%，吹掃時間60 s，萃取液收集到收集瓶中。萃取液經(jīng)氫氧化鉀-甲醇溶液水解后，過硅膠柱分離，以正己烷和甲醇進(jìn)行洗脫，分別獲得極性組分和非極性組分。極性組分過0.45 μm PETF濾膜，使用UPLC-MS/MS分析GDGTs。

GDGTs分析采用超高效液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(Waters Acquity UPLC Xevo TQ MS/MS)，液相色譜柱采用waters 公司HSS Cyano (2.1×150 mm，1.8 μm)柱, 進(jìn)樣體積2 μL。質(zhì)譜條件：化合物在大氣壓化學(xué)電離源(APCI)中進(jìn)行離子化，離子源溫度150 ℃，探針溫度550 ℃，錐孔氣體流速100 L/h，脫溶劑氣體流速1 000 L/h，碰撞氣體流速0.15 mL/min。實驗時為了提高靈敏度和重現(xiàn)性，采用單離子檢測(single ion monitoring，SIM)模式進(jìn)行掃描，最后通過內(nèi)標(biāo)含量和各峰面積比值確定各化合物含量。

2 結(jié)果與討論

2.1 GDGTs的含量與分布

普里茲灣海域表層沉積物樣品中GDGTs含量為27.69～900.78 ng/g，iGDGTs在總GDGTs含量中占到了94%以上，遠(yuǎn)高于brGDGTs。iGDGTs含量范圍為27.36～858.47 ng/g，平均值為348.09 ng/g；brGDGTs含量范圍為0.32～42.31 ng/g，平均值為16.07 ng/g。各站位iGDGTs都以GDGT-0和泉古菌醇為主，含量范圍分別為15.90～499.30 ng/g和10.52～330.51 ng/g。GDGT-1～3的含量范圍都為0.07～18.19 ng/g，總共只占iGDGTs含量的3%。brGDGTs中，GDGT-Ⅰa(平均4.41 ng/g)和GDGT-Ⅱb(平均4.74 ng/g)略多于其他幾種，GDGT-Ⅰc(平均0.55 ng/g)和GDGT-Ⅲc(平均0.44 ng/g)含量較低，其余幾種差異不大(平均1.08～1.37 ng/g)。

GDGTs最高值出現(xiàn)在東南角的P4-11站位，最低值出現(xiàn)在西北角的Ⅱ-9站位。整體呈現(xiàn)從東南到西北逐漸減小的趨勢。iGDGTs和brGDGTs的分布模式與總GDGTs相同，呈現(xiàn)從東南到西北逐漸減小的趨勢(圖2)。

圖2 普里茲灣表層沉積物中GDGTs與TOC分布Fig.2 Distributions of GDGTs and TOC in surface sediments of Prydz Bay

2.2 BIT與GDGTs來源分析

BIT作為陸源有機質(zhì)與海源有機質(zhì)的參考比值，在全球范圍內(nèi)得到了廣泛應(yīng)用。普里茲灣Ⅱ-9站位BIT值為0.01，P4-09站位BIT值為0.08，其余各站都在0.04～0.06之間，差別較小。BIT表征陸源土壤有機碳(OC)輸入有一定的限制，因為BIT的成立有2個基本假設(shè)，首先泉古菌醇的含量和海源OC共變，另外一點是，brGDGTs來源于陸地OC土壤的輸入。

iGDGTs含量與TOC和泥質(zhì)含量都呈現(xiàn)了良好的相關(guān)性，表現(xiàn)出極好的對應(yīng)關(guān)系(表1和表2，本文所涉及的相關(guān)性分析全部使用SPSS 19.0軟件進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析)。中國南極考察多年來的實際調(diào)查顯示，海水葉綠素a、初級生產(chǎn)力、浮游植物細(xì)胞豐度等均以普里茲灣灣內(nèi)中心區(qū)域最高，這主要是由于每年夏季，灣中心區(qū)域的海冰最先融化而成為開闊水域，而且中心區(qū)域水體穩(wěn)定，比較適合浮游植物的生長[18-20]。普里茲灣沉積物中OC主要來源于水生浮游植物，其受上層水體初級生產(chǎn)的控制，因此灣中心區(qū)域的TOC含量最高。西部OC含量較低主要是因為大量陸源砂的稀釋作用[17]。因此iGDGTs和TOC等參數(shù)良好的相關(guān)性可能是源于水生古菌的生長需要依賴初級生產(chǎn)提供的有機質(zhì)作為其能量來源。

表1 普里茲灣表層沉積物TOC、泥質(zhì)和GDGTs含量數(shù)據(jù)Tab.1 Contents of TOC、mud and GDGTs in surface sediments of Prydz Bay

注：表中空白處表示無數(shù)據(jù)。

泉古菌醇及其異構(gòu)體通常被認(rèn)為是水生Thaumarchaeota特有的標(biāo)志物，GDGT-0在除嗜鹽古菌外的所有古菌中廣泛分布，而GDGT-1～3通常由(超)嗜熱泉古菌中超嗜熱廣古菌門合成[1]。對各站位iGDGT單體進(jìn)行的相關(guān)性分析顯示，5種iGDGT都呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)(0.987

brGDGTs通常由土壤中的厭氧細(xì)菌產(chǎn)生，但是海洋沉積物中brGDGTs來源無法直接確定，因為不僅是陸地土壤，海洋沉積物中也有可以產(chǎn)生brGDGTs的細(xì)菌存在。通常相對于土壤輸入，海底沉積物自生的brGDGTs含量較小，可以忽略[22]。但普里茲灣表層沉積物中brGDGTs含量較低，沉積物中細(xì)菌自生的brGDGTs可能占有較大比重。

普里茲灣brGDGTs含量與iGDGTs含量呈現(xiàn)了非常好的相關(guān)性。這種情況在中國南黃海與地中海沿岸等地區(qū)都有出現(xiàn)[23-24]。GE et al[23]認(rèn)為河口區(qū)大量陸源營養(yǎng)物質(zhì)的輸入可能會促進(jìn)初級生產(chǎn)力的增長，因而造成iGDGTs含量隨著brGDGTs的增加而增長。但是普里茲灣為高營養(yǎng)鹽低生產(chǎn)力海域，不存在營養(yǎng)鹽的限制，陸源營養(yǎng)物質(zhì)的輸入應(yīng)該不會具有決定性的影響。因此，普里茲灣表層沉積物中brGDGTs很有可能是沉積物中原生的厭氧細(xì)菌產(chǎn)生的，而非來源于陸源土壤。因為土壤中的細(xì)菌以沉積物中OC為主要碳源，所以brGDGTs的含量與OC和泥質(zhì)含量有較好的相關(guān)性。

表2 普里茲灣表層沉積物部分參數(shù)相關(guān)性Tab.2 Correlation of some parameters in surface sediments of Prydz Bay

注：*表示在 0.05 水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)，**表示在0.01 水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

2.3 TEX86與SST

并提出了多個相關(guān)公式。這一研究為TEX86在極地的應(yīng)用創(chuàng)造了條件。由于不同區(qū)域GDGTs分子對于溫度的響應(yīng)并不完全相同，研究人員在不同海域提出了多個相關(guān)公式。表3中為已經(jīng)在南北極取得應(yīng)用的一些公式。

表3 極地海域TEX86-SST計算公式Tab.3 Calibration models between TEX86 and SST used in the polar sea

圖3 普里茲灣1月WOA-SST與TEX86-SSTFig.1 WOA-SST and TEX86-SST of Prydz Bay in January

站位公式1公式2公式3公式4公式518thIV-8-4.88-2.937.451.75-3.8527thP4-09-3.83-2.207.802.36-2.2427thIS-21-2.08-0.908.723.680.4027thIS-12-1.84-0.838.102.99-0.5124thP4a-3-2.35-1.077.211.48-4.2624thP3-14-0.710.168.553.39-0.2421thⅡ-9-4.84-2.805.87-0.67-10.4027thP3-15-1.51-0.438.232.91-1.2427thIS-06-0.520.158.363.400.3127thP4-11-1.26-0.438.633.801.11

3 結(jié)論

利用中國南極考察獲取的沉積物樣品，對普里茲灣10個表層沉積物中GDGTs的含量與分布進(jìn)行分析得出了以下幾點結(jié)論：

(1)普里茲灣表層沉積物iGDGTs與brGDGTs的含量分布模式相同，呈現(xiàn)南高北低的分布趨勢，其中東南區(qū)域最高而西北區(qū)域最低。GDGTs含量與TOC及泥質(zhì)含量呈現(xiàn)良好的正相關(guān)，表明表層GDGTs的含量可能主要是由生物生產(chǎn)主導(dǎo)，同時受到冰川攜帶的陸源砂稀釋作用的影響。

(2)普里茲灣表層沉積物iGDGTs可能來源于水生古菌。brGDGTs可能主要來源于沉積物中原生細(xì)菌，而非通常認(rèn)為的陸地土壤細(xì)菌。因此常用來指示陸源土壤OC輸入的BIT指標(biāo)在普里茲灣區(qū)域可能并不適用。

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Contents and distribution of GDGTs and the index application of TEX86in surface sediments of Prydz Bay, Antarctic

YANG Zheng1,2, YU Pei-song1,2, PAN Jian-ming*1,2, LIU Rui-juan1,2,HAN Zheng-bing1,2, ZHANG Hai-feng1,2, HU Ji1,2

(1.LaboratoryofMarineEcosystemandBiogeochemistry,SOA,Hangzhou310012,China;2.SecondInstituteofOceanography,SOA,Hangzhou310012,China)

The contents and distribution of glycerol dialkyl glycerol tetraethers (GDGTs) were analyzed for ten surface sediments from Prydz Bay of Antarctic. The results show that the contents of GDGTs are 27.69～900.78 ng/g with the isoprenoid GDGTs accounts for 94% ～99%, much more higher than branched GDGTs. Isoprenoid and branched GDGTs have same distribution tendency that the highest content area appears in southeast while the lowest area appears in northwest direction. Isoprenoid GDGTs and branched GDGTs both have obvious positive correlation with TOC. Analysis shows that isoprenoid GDGTs comes from marine Archaea, while branched GDGTs derives from bacteria in sediments. Compared with the WOA database, thederived temperatures are consistent with the sea surface temperatures in January in the study area. This study meansindexes could be applied to reconstruct the paleotemperature in Prydz Bay.

GDGTs；TEX86；Prydz Bay；sediments

10.3969/j.issn.1001-909X.2017.01.006.

2016-04-11

2016-05-17

國家自然科學(xué)基金項目資助(41376193,41506223)

楊崢(1991-)，男，湖北荊州市人，主要從事海洋生物地球化學(xué)方面的研究。E-mail:yangzheng@igge.cn

*通訊作者：潘建明(1964-)，男，研究員，主要從事海洋生物地球化學(xué)方面的研究。E-mail:jmpan@hzcnc.com

P736.4+1

A

1001-909X(2017)01-0047-08

10.3969/j.issn.1001-909X.2017.01.006

楊崢，于培松，潘建明，等.南極普里茲灣表層沉積物GDGTs含量分布與TEX86指標(biāo)應(yīng)用研究[J].海洋學(xué)研究,2017,35(1):47-54,

YANG Zheng, YU Pei-song, PAN Jian-ming, et al. Contents and distribution of GDGTs and the index application of TEX86in surface sediments of Prydz Bay, Antarctic[J].Journal of Marine Sciences,2017,35(1):47-54, doi:10.3969/j.issn.1001-909X.2017.01.006.