李家明，范景蓮，韓勇

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溫度對(duì)純鐵與低活性鐵素體鋼擴(kuò)散連接界面行為的影響

李家明，范景蓮，韓勇

(中南大學(xué)粉末冶金國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)沙 410083)

以Fe-50Cu合金粉末為中間層，對(duì)純鐵與低活性鐵素體鋼進(jìn)行真空壓力燒結(jié)擴(kuò)散連接，采用掃描電鏡(SEM)和能譜儀(EDS)對(duì)中間層的顯微組織、連接界面的元素分布和拉伸斷口形貌進(jìn)行觀察與分析，并對(duì)連接件進(jìn)行抗拉強(qiáng)度測(cè)試，研究連接溫度對(duì)純鐵與低活性鐵素體鋼燒結(jié)擴(kuò)散連接界面行為的影響。結(jié)果表明：在700～800 ℃溫度范圍內(nèi)，隨連接溫度升高，中間層的孔隙減少、致密度提高；且隨連接溫度升高，中間層與母材界面的元素互擴(kuò)散加強(qiáng)，連接界面逐漸模糊，形成較強(qiáng)的冶金結(jié)合，從而使連接界面的抗拉強(qiáng)度提高。連接溫度為800 ℃時(shí)，連接件的界面抗拉強(qiáng)度達(dá)到251.19 MPa，連接強(qiáng)度大于母材純鐵的強(qiáng)度，斷裂發(fā)生于純鐵中。

擴(kuò)散連接；Fe-50Cu合金；中間層；致密化；原子擴(kuò)散；冶金結(jié)合；界面行為

偏濾器是現(xiàn)代磁約束核聚變堆試驗(yàn)裝置中一個(gè)非常重要的部件[1]。偏濾器所用的材料主要包括面向等離子體材料(plasma facing material，PFM)和熱沉材料。PFM在工作狀態(tài)下受到高能粒子流(3~30 MW/m2)產(chǎn)生的高熱負(fù)荷沖擊[2]，因此要求熱沉材料具有良好的導(dǎo)熱性能，將PFM表面的熱量迅速轉(zhuǎn)移釋放，從而保障PFM安全服役。鎢(W)及其合金具有高熔點(diǎn)、低蒸氣壓和低濺射腐蝕率，被認(rèn)為是最有前景的PFM[3?5]；低活性鐵素體鋼(reduced activation ferritic/martenstic steel，RAFMs)具有良好的抗高溫蠕變性能、較高的熱導(dǎo)率及優(yōu)良的力學(xué)性能，被認(rèn)為是未來(lái)核聚變堆中首選的熱沉材料[6?8]，所以作為等離子體材料的W與熱沉材料RAFMs之間的高性能連接成為核聚變領(lǐng)域一個(gè)重要研究課題。為了實(shí)現(xiàn)W/RAFMs的高性能連接，國(guó)內(nèi)外學(xué)者嘗試采用電子束焊接技術(shù)、釬焊技術(shù)及熱等靜壓技術(shù)等多種連接技術(shù)對(duì)W與RAFMs進(jìn)行連接[9?14]。但由于鎢與鋼之間的熱膨脹系數(shù)相差很大(分別為4.5×10?6K?1，和12.7×10?6K?1)，直接連接過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力，導(dǎo)致連接界面的性能較低[15?17]。為了緩解W/RAFMs直接連接產(chǎn)生的高熱應(yīng)力，本課題組設(shè)計(jì)提出W/梯度W-Fe/純Fe/RAFMs多層梯度過(guò)渡緩釋?xiě)?yīng)力的方案，以此改善界面的連接性能，前期在梯度W-Fe與純Fe的燒結(jié)擴(kuò)散連接方面已取得較好的結(jié)果。本論文在課題組前期工作的基礎(chǔ)上，對(duì)純鐵與低活性鐵素體鋼進(jìn)行燒結(jié)擴(kuò)散連接，選用機(jī)械合金化Fe-50Cu粉末[18]作為中間層，利用Fe-Cu合金的高強(qiáng)度、與母材良好的擴(kuò)散冶金結(jié)合相容性、Cu的高導(dǎo)熱率以及合金粉末的高活性來(lái)實(shí)現(xiàn)高性能連接。重點(diǎn)研究連接溫度對(duì)中間層燒結(jié)致密化行為、界面元素?cái)U(kuò)散行為以及界面連接強(qiáng)度和斷裂方式的影響，并與純Fe/RAFMs直接連接的界面性能進(jìn)行對(duì)比，以期為W/梯度W-Fe/純Fe/RAFMs多層梯度過(guò)渡緩釋?xiě)?yīng)力的方案提供基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

所用純鐵為市購(gòu)，純度≥99%；RAFMs由核工業(yè)西南物理研究院提供，其化學(xué)成分列于表1。中間層所用羰基Fe粉與電解Cu粉皆為市購(gòu)，其中Fe粉純度≥99.9%，平均粒度為3~5 μm；Cu粉純度≥99.9%，平均粒度為5~8 μm。

表1 RAFMs的化學(xué)成分[8]

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

將純鐵與RAFMs線切割成尺寸為20 mm×20 mm×20 mm的待連接試樣，待連接表面用金相砂紙精磨至800#。按1:1的質(zhì)量比稱量Fe粉與Cu粉，混合高能球磨實(shí)現(xiàn)機(jī)械合金化。將Fe-50Cu合金粉末與無(wú)水乙醇和分散劑混合攪拌均勻后，分別浸涂在2種母材的待連接表面，之后將其對(duì)接固定為連接試樣。

將連接件放入真空壓力焊接爐中進(jìn)行擴(kuò)散連接。擴(kuò)散連接溫度分別為700，750和800 ℃，保溫時(shí)間為2 h，保溫結(jié)束后隨爐冷卻至室溫。擴(kuò)散連接壓力為20 MPa。為了研究添加Fe-Cu中間層對(duì)純Fe/RAFMs連接性能的影響，采用同樣方法制備無(wú)中間層的純Fe/RAFMs直接連接試樣。

擴(kuò)散連接后，以中間層為中心，將Fe/RAFMs連接樣用線切割加工出“工”字型標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣，利用美國(guó)Instron3369力學(xué)試驗(yàn)機(jī)測(cè)試?yán)煨阅?。采用Nova Nano SEM場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡結(jié)合能譜儀(EDS)觀察和分析中間層的顯微組織、連接界面的元素分布及拉伸斷口形貌。

2 結(jié)果與討論

2.1 中間層燒結(jié)致密化

圖1所示為不同溫度下連接的Fe/RAFMs連接件中間層的組織結(jié)構(gòu)。從圖可看出，連接溫度升高引起連接件中間層孔隙的數(shù)量和形貌發(fā)生變化。連接溫度為700 ℃時(shí)中間層的孔隙小而多。粉末顆粒之間形成燒結(jié)頸并長(zhǎng)大，但由于溫度較低，保溫結(jié)束后，顆粒與顆粒之間仍然存在許多小的連通孔隙。當(dāng)連接溫度從700 ℃升高到750 ℃時(shí)，中間層內(nèi)的孔隙變大，呈現(xiàn)不規(guī)則形貌，但孔隙總數(shù)減少。在750 ℃連接時(shí)，于700 ℃未能排除的大量小的連通孔隙，通過(guò)表面擴(kuò)散和體積擴(kuò)散而逐漸縮小和消失，有些小的連通孔隙聚集為封閉的大孔隙，所以總的孔隙數(shù)量減少，但孔隙尺寸變大。連接溫度進(jìn)一步升高到800 ℃時(shí)，中間層的孔隙縮小，且為圓形孔隙?？紫犊s小是因?yàn)楸睾笃?，在封閉孔隙周圍的物質(zhì)內(nèi)，表面應(yīng)力使空位的濃度增高，空位不斷向外擴(kuò)散，引起孔隙收縮，這種機(jī)制使中間層不斷收縮致密；而孔隙球化的原因?yàn)橹虚g層在保溫后期形成隔離閉孔后，孔隙表面擴(kuò)散促進(jìn)孔隙表面光滑，使得孔隙球化。

圖1 不同溫度下連接的Fe/RAFMs連接件中間層的SEM二次電子圖像

隨連接溫度升高，連接件的中間層孔隙的形狀和數(shù)量發(fā)生變化，中間層逐漸致密化，預(yù)示中間層強(qiáng)度提高。

2.2 連接擴(kuò)散行為

圖2所示為連接件的掃描電鏡背散射電子圖像，可看出在不同連接溫度下，中間層與純Fe結(jié)合緊密，沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的縫隙，中間層與純Fe形成良好的冶金結(jié)合。但中間層與RAFMs連接界面的顯微組織結(jié)構(gòu)隨溫度變化而改變。700 ℃的連接件中，中間層與RAFMs之間存在明顯的縫隙，這是由于擴(kuò)散連接溫度較低，原子擴(kuò)散不充分。而在750 ℃和800 ℃下連接的連接件中，中間層與RAFMs之間的縫隙消失，界面發(fā)生模糊化，并且連接溫度越高，連接界面越模糊。這是由于在750～800 ℃較高溫度下，原子擴(kuò)散能力顯著增強(qiáng)，在連接界面處發(fā)生相互固溶擴(kuò)散，中間層與RAFMs形成冶金結(jié)合。

圖2 不同連接溫度下接頭的顯微組織

圖3所示為中間層與RAFMs連接界面的元素線掃描圖。從圖中看出，在不同連接溫度的條件下，界面處都存在較明顯的Fe，Cu和Cr元素濃度梯度變化的現(xiàn)象，這進(jìn)一步說(shuō)明連接過(guò)程中界面處元素發(fā)生相互擴(kuò)散。而且隨連接溫度升高，各元素的濃度梯度越來(lái)越小，表明在高溫下各元素獲得較大的擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)力，促進(jìn)原子相互擴(kuò)散，從而形成良好的界面冶金結(jié)合，提高連接性能。

圖3 中間層與RAFMs連接界面的線掃描元素分布圖

2.3 抗拉強(qiáng)度

表2為連接溫度對(duì)Fe/RAFMs連接件抗拉強(qiáng)度的影響。從表2可知，以Fe-50Cu合金粉作為中間過(guò)渡層可提高接頭的抗拉強(qiáng)度。隨連接溫度升高，界面連接強(qiáng)度顯著提高，這是由于溫度升高促進(jìn)了原子擴(kuò)散，促使中間層致密化，并且中間層與母材形成牢固的冶金結(jié)合。在800 ℃連接時(shí)，無(wú)中間層的連接件斷裂于界面，添加中間層的連接件斷裂于母材純鐵。

表2 連接溫度對(duì)連接件抗拉強(qiáng)度的影響

圖4所示為700 ℃下連接的Fe/RAFMs連接件拉伸斷口的表面形貌與能譜分析，由圖可見(jiàn)拉伸斷口非常平整。為研究連接件的斷裂方式，對(duì)圖4(c)中的 A區(qū)域進(jìn)行元素分析，結(jié)果如圖4(d)所示。從圖4(d)可看出，斷口表面Cr元素的含量高達(dá)9.06%，Cu含量為8.28%，對(duì)比表1中RAFMs的Cr元素含量可知斷裂部位位于母材RAFMs與中間層的界面處，說(shuō)明在700 ℃下連接的接頭，中間層與RAFMs未發(fā)生冶金結(jié)合或者冶金結(jié)合較微弱，在拉伸過(guò)程中在中間層與母材界面處發(fā)生直接脫落。

圖4 700 ℃連接的接頭拉伸斷口表面形貌與能譜分析

圖5所示為750 ℃下連接的Fe/RAFM連接件拉伸斷口的表面形貌與能譜分析。由圖可見(jiàn)斷口不平整，這是由于中間層與部分母材形成冶金結(jié)合，斷裂發(fā)生在連接界面及中間層的缺陷處。EDS分析結(jié)果表明，在斷口平整處，Cr元素含量為5.02%，表明RAFMs中的Cr元素在連接界面發(fā)生了良好的擴(kuò)散，在連接界面形成具有一定強(qiáng)度的冶金結(jié)合。同時(shí)可知斷口平整處位于中間層與母材RAFMs的連接界面，凹陷處則位中間層。凹陷處呈現(xiàn)出明顯的韌窩，斷裂方式為塑性斷裂。韌窩形成的主要原因是中間層致密化后，表現(xiàn)為塑性相Cu包圍Fe顆粒。在拉伸應(yīng)力下，中間層的Fe顆粒被“拉拔”出來(lái)，塑性相發(fā)生塑性斷裂形成韌窩。

圖5 750 ℃下連接的接頭拉伸斷口表面形貌與能譜分析

圖6所示為800 ℃下連接的連接件拉伸斷裂的宏觀形貌。連接件斷裂于純鐵處，這說(shuō)明在800 ℃進(jìn)行擴(kuò)散連接后，連接界面的抗拉強(qiáng)度大于純鐵的強(qiáng)度。

圖6 800 ℃連接件拉伸斷裂的宏觀形貌

綜上所述，隨連接溫度升高，連接界面強(qiáng)度升高，斷裂位置發(fā)生變化。圖7所示為不同連接溫度下連接件的斷裂模式示意圖。連接溫度為700 ℃時(shí)，斷裂方式為在RAFMs與中間層的連接界面直接脫落，斷口平整；連接溫度為750 ℃時(shí)，連接件在RAFMs與中間層的連接界面及中間層缺陷處混合斷裂；在800 ℃溫度下連接的試樣斷裂于純鐵中。

圖7 不同溫度下連接的連接件斷裂示意圖，紅線為斷裂位置

3 結(jié)論

1) 以Fe-50Cu合金粉末為中間層，對(duì)純鐵與低活性鐵素體鋼進(jìn)行真空壓力燒結(jié)擴(kuò)散連接，連接溫度對(duì)中間層中孔隙的形貌和數(shù)量以及連接性能有直接影響。升高連接溫度可減少中間層的孔隙，促進(jìn)中間層致密化，提高中間層及連接件的強(qiáng)度。

2) 在750～800 ℃的溫度下，在Fe/RAFMs連接界面處發(fā)生相互固溶擴(kuò)散，界面模糊化，形成冶金 結(jié)合。

3) 與直接連接相比，以Fe-50Cu合金粉末作為中間層，可提高連接件的抗拉強(qiáng)度。在800 ℃下進(jìn)行擴(kuò)散連接的連接件，界面連接強(qiáng)度達(dá)到251.19 MPa，高于母材純鐵的強(qiáng)度，斷裂發(fā)生于純鐵中。

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(編輯 湯金芝)

Effect of temperature on interface behaviors of diffusion bonded iron and RAFMs

LI Jiaming, FAN Jinglian, HAN Yong

(State Key Laboratory of Powder Metallurgy, Central South University, Changsha 410083, China)

The iron and RAFMs was bonded by sintering diffusion in vacuum and under pressure using Fe-50Cu powder as interlayer. The interlayer microstructures, composition distribution and fracture characteristics of the joint were studied by SEM and EDS. Joint properties were evaluated by tensile tests. Effect of processing temperature (700?800 ℃) on interface behaviors of iron and RAFMs was studied. The result shows that the increased temperature reduces the number of holes in interlayer and increases densification. It can also enhance the atom diffusion between Fe and RAFMs and make interface hazy. The metallurgical bonding is formed, leading to the enchantment of the strength of interface. The tensile strength reaches 251.19 MPa when the specimen is bonded at 800 ℃, and the bonding strength is higher than that of iron while the fracture occurrs in iron.

diffusion bonding; Fe-50Cu alloy; interlayer; densification; atom diffusion; metallurgical bonding; interface behaviors

TG457.11

A

1673-0224(2017)02-198-07

科技部ITER專項(xiàng)(2014GB115001)；教育部博士點(diǎn)基金資助項(xiàng)目(20130162130002)；國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51404308)

2016?03?09；

2016?04?21

范景蓮，教授，博士。電話：0731-88836652；E-mail: fjl@csu.edu.cn