高凱歌，雷玉莊，李海念，周勇

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超細(xì)粉在聲場導(dǎo)向管噴流床中的聚團(tuán)尺寸預(yù)測模型

高凱歌，雷玉莊，李海念，周勇

（四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川成都 610065）

超細(xì)粉的流化性能與聚團(tuán)尺寸密切相關(guān)。通過分析超細(xì)粉聚團(tuán)在聲場導(dǎo)向管噴流床中的形成過程，提出了高速射流的剪切作用和聚團(tuán)間的碰撞作用是決定聚團(tuán)尺寸的主要原因。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合聚團(tuán)在射流剪切過程和聚團(tuán)間碰撞過程中的力平衡分析，建立了聲場導(dǎo)向管噴流床中聚團(tuán)尺寸分布的預(yù)測模型；并運(yùn)用這一模型成功預(yù)測了不同射流氣速下，超細(xì)TiO2顆粒在聲場導(dǎo)向管噴流床中的聚團(tuán)平均直徑和聚團(tuán)尺寸分布。

納米粒子；聲場導(dǎo)向管噴流床；射流剪切作用；聚團(tuán)間碰撞作用；粒度分布；預(yù)測模型

引 言

超細(xì)顆粒因具有許多大塊物料所不具備的新性質(zhì)與新效應(yīng)，在眾多領(lǐng)域得到了越來越廣泛的應(yīng)用[1]；流態(tài)化技術(shù)則由于具有較高的氣固接觸效率而在超細(xì)顆粒的制備和應(yīng)用方面表現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)越性，所以超細(xì)顆粒的流態(tài)化越來越受到人們的關(guān)注。但超細(xì)顆粒因黏附性強(qiáng)，在低氣速下流化時(shí)，易產(chǎn)生溝流、節(jié)涌，難以實(shí)現(xiàn)平穩(wěn)流化[2]。近年來的研究表明，對(duì)黏性較小的超細(xì)顆粒，通過采用高氣速[3-4]、引入外力場[5-8]或添加粗顆粒的方法[9]，可使之形成尺寸較小的聚團(tuán)，進(jìn)而以聚團(tuán)形式實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定流化[10]；而對(duì)黏性較強(qiáng)的粉體[3, 11]，采用以高速射流為噴動(dòng)氣的導(dǎo)向管噴流床可有效破碎大聚團(tuán)，若同時(shí)在環(huán)隙區(qū)引入聲場[12]，則可進(jìn)一步改善其在環(huán)隙中的流化質(zhì)量。

無論是在傳統(tǒng)流化床還是在引入外力場或添加粗顆粒的流化床中，抑或是在聲場導(dǎo)向管噴流床的環(huán)隙區(qū)，超細(xì)顆粒都是以聚團(tuán)的形式流化，因此，超細(xì)顆粒的流化行為與聚團(tuán)性質(zhì)和尺寸密切相關(guān)。為此，眾多研究者對(duì)超細(xì)顆粒在流化床中的團(tuán)聚行為進(jìn)行了研究，并提出了各種聚團(tuán)尺寸預(yù)測模型。這些模型大致可分為兩類：力平衡模型[13-15]和能量平衡模型[16-18]，其中力平衡模型建立在更明確的聚團(tuán)形成機(jī)理之上，更易被人們理解和接受。然而已有模型都是針對(duì)普通流化床或引入外力場流化床等特定條件下建立的，還沒有針對(duì)聲場導(dǎo)向管噴流床中超細(xì)粉聚團(tuán)尺寸的預(yù)測模型；并且已有模型僅能預(yù)測聚團(tuán)尺寸的平均值，而顆粒在實(shí)際流化過程中形成的聚團(tuán)是不均勻的，因此，得到關(guān)于聚團(tuán)尺寸分布的預(yù)測模型更為合理。

為此，本文在對(duì)超細(xì)顆粒在聲場導(dǎo)向管噴流床中團(tuán)聚機(jī)理的分析基礎(chǔ)上，通過對(duì)聚團(tuán)的受力進(jìn)行分析，建立了超細(xì)粉在聲場導(dǎo)向管噴流床中的聚團(tuán)尺寸分布預(yù)測模型，并用平均粒徑290 nm的TiO2超細(xì)顆粒的實(shí)測結(jié)果驗(yàn)證了該模型的合理性。

1 模型的建立

1.1 聚團(tuán)形成過程分析

超細(xì)顆粒因粒徑小，顆粒間黏附力強(qiáng)，在自然狀態(tài)下很難以單個(gè)粒子分散的狀態(tài)存在，而是以幾微米甚至幾十微米的聚團(tuán)形式存在，這種聚團(tuán)具有一定的機(jī)械強(qiáng)度，被稱為自然聚團(tuán)或一次聚團(tuán)。由于自然聚團(tuán)間仍然有較強(qiáng)的黏附力，在外力作用下會(huì)進(jìn)一步發(fā)生黏附團(tuán)聚，形成較大的聚團(tuán)。在以高速射流為噴動(dòng)氣的聲場導(dǎo)向管噴流床中，大聚團(tuán)被射流卷入噴射區(qū)后，外層小聚團(tuán)可能會(huì)被高速射流剪切下來，使原聚團(tuán)尺寸減??；進(jìn)入導(dǎo)向管后，由于不同尺寸的聚團(tuán)在氣流中的運(yùn)動(dòng)速度存在差異，聚團(tuán)間會(huì)發(fā)生碰撞，可能導(dǎo)致聚團(tuán)黏結(jié)長大；而當(dāng)聚團(tuán)離開導(dǎo)向管落入環(huán)隙區(qū)后，聲波產(chǎn)生的振蕩氣流和聲湍流效應(yīng)有利于聚團(tuán)在氣流中均勻分散，改善其在環(huán)隙的流化質(zhì)量，但由于聲波振蕩氣速遠(yuǎn)低于射流氣速，很難進(jìn)一步減小聚團(tuán)尺寸。因此，可以認(rèn)為，在聲場導(dǎo)向管噴流床中，聚團(tuán)尺寸主要取決于高速射流對(duì)聚團(tuán)的剪切作用和聚團(tuán)在導(dǎo)向管內(nèi)的碰撞作用。

1.2 模型假設(shè)

（1）假設(shè)大聚團(tuán)是由各種尺寸的小聚團(tuán)構(gòu)成，且聚團(tuán)均為球形；

（2）忽略粉體與流化床之間的壁面效應(yīng)，忽略Bassett力、虛擬質(zhì)量力；

（3）顆粒、氣體進(jìn)入流化床前均充分干燥，不考慮顆粒間的液橋力和靜電力，顆粒間黏附力只考慮范德華力。

1.3 受力分析

1.3.1 射流剪切作用 在噴射區(qū)，大聚團(tuán)與外側(cè)小聚團(tuán)分離前以相同的速度運(yùn)動(dòng)，但由于大小聚團(tuán)受到的外力（氣流曳力和表觀重力）不同，導(dǎo)致聚團(tuán)間產(chǎn)生剪切力，當(dāng)剪切力大于聚團(tuán)間因黏附力而產(chǎn)生的靜摩擦力時(shí)，聚團(tuán)發(fā)生分裂。

圖1為大小聚團(tuán)在氣流中沿鉛錘方向的受力，圖中D、d為大小聚團(tuán)受到的氣流曳力，G、g為大小聚團(tuán)的表觀重力，van為大小聚團(tuán)間的黏附力。

假設(shè)作用在聚團(tuán)接觸點(diǎn)處的剪切力為0，根據(jù)牛頓第二定律，可分別列出兩聚團(tuán)沿鉛錘方向的運(yùn)動(dòng)方程。

大聚團(tuán)

小聚團(tuán)

(2)

式中，dp/d為聚團(tuán)的加速度，分離前兩聚團(tuán)的加速度相等。由式（1）、式（2）可得到聚團(tuán)間的剪切力0

當(dāng)該力能克服聚團(tuán)間黏附力產(chǎn)生的靜摩擦力，即滿足式（4）時(shí)，小聚團(tuán)脫離大聚團(tuán)

(4)

在噴射區(qū)，高速射流可將聚團(tuán)外層黏結(jié)的小聚團(tuán)剪切下來，使原聚團(tuán)尺寸減??；由于聚團(tuán)在導(dǎo)向管和環(huán)隙區(qū)不斷循環(huán)，聚團(tuán)不斷受到射流的剪切作用，最終形成有穩(wěn)定粒度分布的聚團(tuán)。

上述各種作用力的計(jì)算如下。

在噴射區(qū)，聚團(tuán)受到的曳力為

聚團(tuán)的表觀重力為

(6)

聚團(tuán)間的黏附力主要為范德華力，基于Israelachvili[19]的分子及表面間力的理論，兩聚團(tuán)間的范德華力為

式中，、分別為大小聚團(tuán)的直徑，H為Hamaker常數(shù)，為聚團(tuán)間存在范德華力的最大距離[20]。

射流剪切作用產(chǎn)生的聚團(tuán)粒度范圍的確定如下。

（1）用MATLAB解平衡方程式（4）的結(jié)果如圖2所示，圖中陰影部分即為滿足不等式（4）的區(qū)域，即剪切產(chǎn)生的聚團(tuán)尺寸在此范圍內(nèi)。由于聚團(tuán)在導(dǎo)向管噴動(dòng)床中不斷循環(huán)，會(huì)連續(xù)受到氣流的剪切作用，較大聚團(tuán)的尺寸會(huì)不斷減小，當(dāng)其值達(dá)到圖中max所示值時(shí)，射流不能進(jìn)一步破碎聚團(tuán)，此即為剪切作用產(chǎn)生的最大聚團(tuán)尺寸。

（2）大聚團(tuán)尺寸越大，能剪切下來的小聚團(tuán)尺寸越小。本實(shí)驗(yàn)中大聚團(tuán)直徑最大不會(huì)超過噴流床直徑，由此確定最小聚團(tuán)的尺寸min。

1.3.2 導(dǎo)向管內(nèi)聚團(tuán)間的碰撞作用 聚團(tuán)隨氣流進(jìn)入導(dǎo)向管后，尺寸不同的聚團(tuán)由于運(yùn)動(dòng)速度不同可能會(huì)發(fā)生碰撞，當(dāng)碰撞力大于聚團(tuán)間黏附力時(shí)，聚團(tuán)發(fā)生分離，反之，兩聚團(tuán)黏聚結(jié)合在一起（圖3），即

以下為上述作用力的計(jì)算

基于Timoshenko等[13]的彈性理論，聚團(tuán)間碰撞力[21]為

式中，是關(guān)于泊松比和楊氏模量的函數(shù)，一般取值3×10-10Pa-1；為相對(duì)碰撞速度，此處取為大小聚團(tuán)的終端速度差，即

(10)

t為聚團(tuán)的終端速度，可由式（11）求得

其中，曳力系數(shù)D取決于顆粒Reynolds數(shù)p的大小，由文獻(xiàn)[22]知，當(dāng)p≤1000時(shí)

(12)

聚團(tuán)間黏附力van的計(jì)算與式（7）相同。

兩聚團(tuán)發(fā)生碰撞時(shí)，當(dāng)碰撞力c大于聚團(tuán)間黏附力van時(shí)，兩聚團(tuán)分離，相反則發(fā)生二次團(tuán)聚，生成新的聚團(tuán)。假設(shè)聚團(tuán)密度一定，新聚團(tuán)的尺寸可由質(zhì)量守恒求得

用MATLAB對(duì)上述過程進(jìn)行算法設(shè)計(jì)，確定聚團(tuán)粒度分布如下。

（1）在射流剪切作用產(chǎn)生的聚團(tuán)直徑范圍min～max內(nèi)，隨機(jī)產(chǎn)生104個(gè)聚團(tuán)。

（2）隨機(jī)選取群體內(nèi)兩個(gè)聚團(tuán)，假設(shè)兩聚團(tuán)同心同向碰撞，計(jì)算得到相對(duì)碰撞速度，進(jìn)而比較碰撞力c和黏附力van的大小，當(dāng)c較大時(shí)，輸出原聚團(tuán)的尺寸；反之，兩聚團(tuán)黏結(jié)并輸出新聚團(tuán)尺寸。

（3）當(dāng)群體內(nèi)所有聚團(tuán)均被選中過（已被選擇和新產(chǎn)生的聚團(tuán)不會(huì)被再一次選中），碰撞結(jié)束，輸出聚團(tuán)尺寸。

1.4 參數(shù)估計(jì)

（1）兩聚團(tuán)間范德華力作用的最大距離一般取值4×10-10 m，聚團(tuán)間的摩擦系數(shù)取值0.5[23]。

（2）Hamaker常數(shù)H可由式（14）[24]求得

式中，B為Boltzmann常數(shù)，取值1.38×10-23J·K-1；為普朗克準(zhǔn)數(shù)，取值6.626×10-34J·s；e為UV吸附頻率，取值3.0×1015s-1；指實(shí)驗(yàn)溫度；1、1分別為物料折射率、介電常數(shù)，通過物性手冊查得，TiO2的折射率1=2.616，介電常數(shù)1=40；2、2分別為流化氣體的折射率、介電常數(shù)，通常取值2=2=1；計(jì)算得TiO2的Hamaker常數(shù)為4.13×10-19J。

（3）聚團(tuán)密度a借助分形理論[25]進(jìn)行計(jì)算

式中，p為粉體顆粒密度；f是流化聚團(tuán)的分形維數(shù)，此值由拍攝所得聚團(tuán)的圖像根據(jù)面積-周長法[26]求得

(16)

擬合聚團(tuán)周長ln關(guān)于聚團(tuán)面積ln的散點(diǎn)圖，得到斜率′，進(jìn)而求得分形維數(shù)，與用床層膨脹法[27]及床層沉降速度法[28]所求分形維數(shù)值較接近，將其代入式(15)得實(shí)驗(yàn)條件下的聚團(tuán)密度。

（4）計(jì)算聚團(tuán)在噴射區(qū)受到的曳力時(shí)，剪切氣速為射流氣速0及聲波產(chǎn)生的振蕩氣速幅值rms之和，即

=0+rms(18)

rms可由式（19）[29]求得

式中，ref指參考?xì)馑?，通常取?.83×10-8m·s-1。SPL=120 dB時(shí)，由式（19）求得振蕩氣速幅值rms=0.068 m·s-1。

（5）聚團(tuán)的顆粒Reynolds數(shù)p由式（20）求得

式中，Δ是指聚團(tuán)與氣體間的相對(duì)速度。在射流剪切區(qū)，聚團(tuán)剛進(jìn)入時(shí)相對(duì)速度最大，此時(shí)聚團(tuán)可視為靜止不動(dòng)，故Δ取為射流氣速；而在導(dǎo)向管內(nèi)聚團(tuán)的加速時(shí)間很短，大約在10-5s，基本以終端速度在運(yùn)動(dòng)，故在導(dǎo)向管內(nèi)Δ取為聚團(tuán)的終端速度t。

（6）粉體經(jīng)射流剪切后，計(jì)算了選取不同聚團(tuán)個(gè)數(shù)碰撞后得到的聚團(tuán)平均直徑及標(biāo)準(zhǔn)偏差，發(fā)現(xiàn)聚團(tuán)個(gè)數(shù)超過5000個(gè)后，聚團(tuán)的粒度分布、平均直徑和標(biāo)準(zhǔn)偏差已趨于穩(wěn)定，因此在模型中選取了10000個(gè)聚團(tuán)進(jìn)行聚團(tuán)間的碰撞計(jì)算。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖4所示，主要由導(dǎo)向管噴流床、聲波發(fā)生系統(tǒng)和聚團(tuán)尺寸檢測系統(tǒng)3部分組成。流化床床體由有機(jī)玻璃制成，為半圓柱形，內(nèi)徑120 mm，高1200 mm；噴嘴直徑3 mm，導(dǎo)向管內(nèi)徑30 mm，長300 mm，導(dǎo)噴距50 mm；流化氣體分布板為倒錐形，錐角90°，開孔率3.7%，孔徑1 mm。來自壓縮機(jī)的空氣經(jīng)過濾干燥后分為兩路：一路經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)后由噴嘴進(jìn)入床內(nèi)，為噴動(dòng)氣；另外一路經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)后通過錐形氣體分布板進(jìn)入床內(nèi)，為流化氣。聲波發(fā)生系統(tǒng)主要包括一臺(tái)帶功放的數(shù)字信號(hào)發(fā)生器和一只揚(yáng)聲器，由數(shù)字信號(hào)發(fā)生器獲得特定頻率的正弦波，通過功放放大后送入揚(yáng)聲器，產(chǎn)生聲波，聲波經(jīng)流化床上部引入床內(nèi)。聚團(tuán)尺寸檢測系統(tǒng)由POINT GREY工業(yè)相機(jī)配置NAVITAR Zoom 6000的放大鏡頭及PC端的粒徑分析軟件組成。

1—compressor; 2—dryer; 3—rotameter; 4—loudspeaker; 5—amplifier; 6—sound generator; 7—draft tube; 8—industrial camera; 9—PC

2.2 實(shí)驗(yàn)物料

實(shí)驗(yàn)物料為上海江滬鈦白化工制品生產(chǎn)的金紅石型納米級(jí)TiO2，其物理性質(zhì)如表1所示。原生顆粒粒徑由湖南潤之科技的納米激光粒度儀Rise-2002測定，粒度分布如圖5所示，平均粒徑為290 nm。圖6是由OXFORD instruments公司的場發(fā)射掃描電子顯微鏡拍得的掃描電鏡圖。實(shí)驗(yàn)前先把粉體置于烘箱中，在120℃下烘焙3 h后，放入干燥皿中冷卻至室溫備用。

表1 物料性質(zhì)

2.3 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)測定了頻率80 Hz、聲強(qiáng)120 dB的聲波作用下，流化氣速0.2 m·s-1時(shí)[12]，TiO2超細(xì)粉在不同射流氣速下形成的聚團(tuán)尺寸。聚團(tuán)尺寸采用顯微攝像結(jié)合圖像分析獲得。因流化時(shí)粉體易黏附在床壁，使得從外部很難拍到流化床內(nèi)清晰的聚團(tuán)圖像，且壁面也會(huì)影響拍得聚團(tuán)圖像的真實(shí)性；而取出采樣又不可避免會(huì)造成聚團(tuán)的破碎，影響測試結(jié)果，所以本文采用噴出采樣法進(jìn)行測量，即在導(dǎo)向管的中心線處，分別在床層上部、中部及下部開一個(gè)2 mm的孔，并用膠帶密封，待物料在流化床中達(dá)到穩(wěn)定循環(huán)，將膠帶打開，此時(shí)物料會(huì)噴出流化床，用聚團(tuán)尺寸檢測系統(tǒng)進(jìn)行采樣。為使得到的聚團(tuán)尺寸具有代表性，每個(gè)實(shí)驗(yàn)條件下測3組數(shù)據(jù)（即從流化床上部、中部及下部采樣），每組分析約1000個(gè)聚團(tuán)。

圖7為射流氣速為60 m·s-1時(shí)拍得的聚團(tuán)圖像，圖中白點(diǎn)表示聚團(tuán)。用粒度分析軟件對(duì)圖像進(jìn)行分析，所得聚團(tuán)尺寸分布如圖8所示。

表2 模型計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量尺寸分布的比較

Note: Cal.—calculated value; Exp.—experimental value; Dev.—deviation ratio.

3 結(jié)果分析

圖9為不同射流氣速下，聚團(tuán)平均直徑的模型計(jì)算值與實(shí)測值的比較。由圖可知，隨著射流氣速的增大，由于剪切作用和碰撞作用增強(qiáng)，聚團(tuán)平均直徑減小，模型預(yù)測值與實(shí)測值的趨勢一致，且偏差均小于15%，因此，該模型可很好地預(yù)測TiO2在聲場導(dǎo)向管噴流床中流化時(shí)的聚團(tuán)平均直徑。另由圖可知，模型計(jì)算值略小于實(shí)驗(yàn)測量值，這可能是由于實(shí)驗(yàn)條件下，聚團(tuán)難以到達(dá)射流核心區(qū)，使聚團(tuán)實(shí)際受到的剪切作用小于理論值所致。表2為不同射流氣速下，表征聚團(tuán)尺寸分布的特征參數(shù)（中位徑50、最頻徑m及標(biāo)準(zhǔn)偏差）的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的比較，從表中數(shù)據(jù)可知，中位徑50和最頻徑m模型預(yù)測值的偏差小于15%，標(biāo)準(zhǔn)偏差模型預(yù)測值的偏差小于25%，說明模型可較好地預(yù)測該實(shí)驗(yàn)條件下聚團(tuán)尺寸的分布情況。綜上所述，該聚團(tuán)尺寸預(yù)測模型可較好地預(yù)測聲場導(dǎo)向管噴流床中超細(xì)粉聚團(tuán)的平均直徑及尺寸分布。

4 結(jié) 論

通過對(duì)聲場導(dǎo)向管噴流床中超細(xì)粉聚團(tuán)形成過程的分析，提出高速射流的剪切作用和聚團(tuán)間的碰撞作用是決定聚團(tuán)尺寸的主要原因。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合聚團(tuán)在射流剪切過程和碰撞過程的受力分析，建立了預(yù)測聲場導(dǎo)向管噴動(dòng)流化床中超細(xì)粉聚團(tuán)尺寸分布的力平衡模型，并據(jù)此模型計(jì)算了平均粒徑為290 nm的TiO2超細(xì)顆粒在不同射流氣速下聚團(tuán)的平均粒徑、粒度分布和標(biāo)準(zhǔn)偏差，模型預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好。

符 號(hào) 說 明

A——聚團(tuán)投影面積，m3 AH——Hamaker常數(shù) CD——曳力系數(shù) D——大聚團(tuán)直徑，m Df——分形維數(shù) d——小聚團(tuán)直徑，m dm——最頻徑，m d50——中位徑，m Fc——碰撞力，N FD——大聚團(tuán)受到的曳力，N Fd——小聚團(tuán)受到的曳力，N FG——大聚團(tuán)的表觀重力，N Fg——小聚團(tuán)的表觀重力，N Fvan——范德華力，N F0——聚團(tuán)間相互作用力，N h——普朗克準(zhǔn)數(shù)，J·s M——大聚團(tuán)質(zhì)量，kg m——小聚團(tuán)質(zhì)量，kg P——聚團(tuán)投影周長，m Rep——顆粒Reynolds數(shù) T——溫度，K u——剪切氣速，m·s-1 Δu——相對(duì)速度，m·s-1 uref——參考?xì)馑?，m·s-1 urms——振蕩氣速，m·s-1 ut——終端氣速，m·s-1 u0——射流氣速，m·s-1 V——碰撞速度，m·s-1 δ——顆粒間距離，m ε——介電常數(shù) μ——摩擦因子 μ0——?dú)怏w黏度，Pa·s ρa(bǔ)——聚團(tuán)密度，kg·m-3 ρf——?dú)怏w密度，kg·m-3 ρp——顆粒密度，kg·m-3 σ——標(biāo)準(zhǔn)偏差

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Prediction of agglomerate size for ultrafine particles in acoustic spouted fluidized-bed with draft tube

GAO Kaige, LEI Yuzhuang, LI Hainian, ZHOU Yong

(School ofChemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, Sichuan, China)

The fluidization property of ultrafine particles is closely related to their agglomerate size. Through the analysis of the formation process of ultrafine powder agglomerates in an acoustic spouted fluidized-bed with a draft tube, it is proposed that the shearing action of high speed jet and collision between agglomerates were the dominating factors to influence agglomerate size. Based on the force balance analysis acting on the agglomerates during the jet shearing process and collision between agglomerates, a model to predict agglomerate size distribution in an acoustic spouted fluidized-bed with a draft tube was established. The average size of agglomerates and their size distribution of TiO2ultrafine powder at different jet velocities in the bed were predicted by the model successfully.

nanoparticles; acoustic spouted fluidized-bed with draft tube; shearing action of high speed jet; collision between agglomerates; particle size distribution; prediction model

10.11949/j.issn.0438-1157.20161792

TQ 021

A

0438—1157（2017）06—2290—08

周勇。

高凱歌（1992—），女，碩士。

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21376151）。

2016-12-23收到初稿，2017-02-28收到修改稿。

2016-12-23.

ZHOU Yong, zhouyong@scu.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China(21376151).