劉亞麗,冀健龍,3*,葛 陽(yáng),桑勝波*,霍遠(yuǎn)樑,張文棟

(1.太原理工大學(xué)信息工程學(xué)院微納系統(tǒng)研究中心,太原 030024;2.新型傳感器與智能控制教育部與山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030024;3.高端煤礦機(jī)械裝備協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030024)

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碳納米管可控介電泳參數(shù)模擬研究

劉亞麗1,2,冀健龍1,2,3*,葛 陽(yáng)1,2,桑勝波1,2*,霍遠(yuǎn)樑1,2,張文棟1,2

(1.太原理工大學(xué)信息工程學(xué)院微納系統(tǒng)研究中心,太原 030024;2.新型傳感器與智能控制教育部與山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,太原 030024;3.高端煤礦機(jī)械裝備協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030024)

碳納米管的結(jié)構(gòu)以及微電極的物性參數(shù)是微納器件制備過(guò)程中影響介電泳效率與精度的重要因素。微電極形狀和電極間距與碳納米管長(zhǎng)度之比(λ)是兩個(gè)與器件制造成本緊密相關(guān)的可控介電泳參數(shù)。本文根據(jù)有限元方法,研究了這兩個(gè)參數(shù)對(duì)于介電泳力的影響規(guī)律。通過(guò)對(duì)3種電極下的碳納米管介電泳速度進(jìn)行歸一化處理,結(jié)果表明碳納米管在分散液中的介電泳速度受電極形狀影響較小。而相比于電極形狀,λ對(duì)介電泳力的影響更加顯著。雖然電極間距越小越有利于碳納米管的組裝,但是考慮微電極加工難度與成本,認(rèn)為λ在0.5～1.0為碳納米管組裝的優(yōu)化區(qū)間。根據(jù)介電泳組裝實(shí)驗(yàn)需要,給出了溶液閾值濃度修正表達(dá)式。本研究對(duì)于提高介電泳組裝效率和實(shí)驗(yàn)精度具有一定的理論指導(dǎo)意義。

電極形狀;電極間距與碳納米管長(zhǎng)度之比;介電泳力;優(yōu)化區(qū)間;閾值濃度

碳納米管因具有優(yōu)異的力學(xué)、熱學(xué)、光學(xué)、電學(xué)性能,是理想的納機(jī)電系統(tǒng)(NEMS)器件材料[1-3]。kurpke小組[4,7]通過(guò)介電泳方法組裝制備了碳納米管-硅異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池,以及碳納米管陣列晶體管。國(guó)內(nèi)外學(xué)者[5-8]綜述了碳納米管出色的性能在門(mén)電路、半導(dǎo)體納米管等電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用。

組裝是碳納米管在微電子領(lǐng)域得以應(yīng)用的前提[9-10]。通過(guò)介電泳實(shí)現(xiàn)碳納米管與微電極的接觸[11]是制備碳納米管微納器件的有效手段。其中,碳納米管、溶劑以及電極的物性參數(shù)是影響介電泳效果與效率的3個(gè)重要因素。本小組前期采用富勒醇作為表面活性劑,制備了均勻穩(wěn)定的單根碳納米管分散液,并探討了碳納米材料與微電極形成物理接觸以及電學(xué)接觸的方法[4,11-12]。本文則基于有限元方法研究了電極微加工工藝參數(shù)對(duì)于介電泳效果與效率的影響規(guī)律,分析得到了碳納米管閾值濃度以及優(yōu)化的電極間距與碳納米管長(zhǎng)度之比。這對(duì)于優(yōu)化介電泳工藝參數(shù),提高碳納米管組裝的效率與精度具有一定的理論指導(dǎo)意義。

1 仿真理論

碳納米管在非均勻電場(chǎng)中的組裝是力-電-液耦合作用下的運(yùn)動(dòng)。碳納米管的受力模型如圖1所示。

圖1 碳納米管受力模型

在交流電壓作用下,由于極化作用,將會(huì)產(chǎn)生介電泳力[12-16],如式(1)所示,碳納米管運(yùn)動(dòng)的同時(shí)還要受到來(lái)自液體的粘滯阻力[11,14-15],如式(2)所示,此外由于碳納米管的自身重量很小[4,15],僅為10-9N數(shù)量級(jí),因此重力和流體的浮力可忽略不計(jì)。假設(shè)碳納米管初始狀態(tài)為靜態(tài)(t=0時(shí),v=0)可得其運(yùn)動(dòng)速度,如式(4)所示?？紤]碳納米管的介電泳組裝時(shí)間將遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于碳納米管的弛豫時(shí)間τa=m/f[17-19],當(dāng)忽略分散液的運(yùn)動(dòng)(μ=0)時(shí),碳納米管的組裝速度可以表達(dá)如式(5)所示。

(1)

(2)

式中:L是碳納米管的長(zhǎng)度,r是碳納米管的半徑,是媒介的介電常數(shù),E2為電場(chǎng)平方的梯度,η為分散液粘度,Re[k(ω)]Clausius-Clausi[14]因子(3)的實(shí)部。

(3)

ν=(FDEP/f+μ)·[1-e-(m/f)· t]

(4)

ν=FDEP/f

(5)

如式(4)、式(5)碳納米管將在介電泳力和液體粘滯阻力作用下,達(dá)到力學(xué)平衡。結(jié)合實(shí)驗(yàn)與有限元分析方法,本文模擬了碳納米管分散在40 μm×40 μm×20 μm的異丙醇矩形區(qū)域內(nèi),電極上施加幅值電壓為10V,頻率為100 kHz的交流電壓。模型中各材料的參數(shù)見(jiàn)表 1所示[12,19]。

表1 模型中各材料的參數(shù)

圖 2 (a)3種電極在s=4 μm,L=10 μm,歸一化V隨h變化規(guī)律,(b)電場(chǎng)平方的梯度隨高度的變化曲線

2 仿真結(jié)果與分析

2.1 電極形狀與閾值濃度

如圖2(a)所示,對(duì)三角形電極、圓形電極、矩形電極在電極間距s=4 μm,碳納米管長(zhǎng)度L=10 μm下的碳納米管速度隨其距電極高度的變化進(jìn)行歸一化處理,三曲線重合表明碳納米管在分散液中的介電泳速度受電極形狀影響較小。歸一化曲線縱軸采用對(duì)數(shù)坐標(biāo)便于分析碳納米管的速度隨高度的衰減倍數(shù),圖2(a)黑色曲線為碳納米管的實(shí)際運(yùn)動(dòng)曲線。如圖2(a)速度曲線所示,碳納米管向電極的運(yùn)動(dòng)是一個(gè)加速的過(guò)程,越靠近電極,速度增加越快。尤其在h<5 μm時(shí),碳納米管速度急劇增大,符合電場(chǎng)平方梯度E2在空間中的分布規(guī)律。如圖2(b)所示,在z軸方向上,碳納米管距離電極0.01 μm時(shí)電場(chǎng)平方的梯度為1024數(shù)量級(jí),碳納米管距離電極19 μm時(shí)電場(chǎng)平方的梯度衰減為1019數(shù)量級(jí),使得碳納米管所受的介電泳力很小,碳納米管運(yùn)動(dòng)緩慢很難被吸引到電極間完成組裝。實(shí)際上,根據(jù)式(1)與式(5),在不考慮頻響的情況下,對(duì)于特定的介電泳系統(tǒng),碳納米管運(yùn)動(dòng)速度與E2具有相同的變化規(guī)律,與圖2(a)、圖2(b)所示一致。

研究做了基于力學(xué)模型的馳豫假設(shè),可以用碳納米管的最小初始高度來(lái)表示平衡條件下,碳納米管單分散液的濃度。假設(shè)最大速度衰減10 000倍(圖2中A點(diǎn)所示),絕對(duì)速度為2 μm/s,碳納米管高度h=7 μm的最小初始微體積內(nèi)只有單根碳納米管,定義此時(shí)碳納米管的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為閾值濃度ρ0,經(jīng)計(jì)算ρ0=0.025%。為了考慮非理想因素,如側(cè)邊微體積的碳納米管的組裝、碳納米管的幾何非均勻性等,可以通過(guò)實(shí)驗(yàn)獲得修正參數(shù)μ,使得ρ=μρ0。

根據(jù)閾值濃度的定義,當(dāng)碳納米管濃度較低時(shí),電-液耦合場(chǎng)中的碳納米管大部分高于閾值濃度所對(duì)應(yīng)的最小初始高度,可以被組裝的碳納米管將會(huì)急劇減小。因此,實(shí)驗(yàn)中碳納米管濃度較低時(shí)將明顯影響碳納米管組裝的效率,這與王淑娥[18]小組的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的。

2.2 間距長(zhǎng)度與碳納米管長(zhǎng)度之比

如圖3所示,圖3(a)、圖3(b)、圖3(c)、圖3(d)4圖分別是固定碳納米管長(zhǎng)度為4 μm、6 μm、8 μm、10 μm不變,改變電極間距,碳納米管在不同高度的速度隨λ的變化曲線族,其中λ為電極間距與碳納米管長(zhǎng)度之比。

圖3 不同碳納米管長(zhǎng)度時(shí)碳納米管速度變化曲線

碳納米管的速度隨高度的衰減與上述2.1中的討論一致。對(duì)于長(zhǎng)度固定,高度一定的碳納米管,電極間距介于碳納米管長(zhǎng)度的0.2～1.5倍范圍,速度呈遞減趨勢(shì)。而且,一旦碳納米管長(zhǎng)度小于電極間距,即λ>1,碳納米管的速度會(huì)迅速減小。以對(duì)比λ=0.5和λ=1.1為例,碳納米管在相同高度(h<5 μm時(shí)),前者的介電泳速度將是后者的100倍以上。這說(shuō)明x-y平面上,碳納米管的長(zhǎng)度小于電極間距的長(zhǎng)度時(shí),電場(chǎng)平方的梯度E2衰減較快,這使得介電泳力減小速度大大超過(guò)粘滯阻力減小的速度。

為進(jìn)一步研究電極間距與碳納米管長(zhǎng)度影響碳納米管運(yùn)動(dòng)的規(guī)律,如圖4所示,電極間距分別為4 μm、6 μm、8 μm、10 μm,改變碳納米管長(zhǎng)度,獲得了碳納米管在不同高度的速度隨λ的變化曲線族。由圖4可知碳納米管在高0.01 μm～19.00 μm范圍內(nèi),速度由102μm/s數(shù)量級(jí)降低至10-2μm/s數(shù)量級(jí),衰減了10 000倍。同一高度(h<5 μm時(shí))λ在0.2～1.0范圍和λ>1相比,碳納米管的速度衰減50倍～200倍。這與上面的討論是一致的。

圖4 不同電極間距長(zhǎng)度時(shí)碳納米管速度變化曲線

盡管電極間距越小,越有利于碳納米管組裝在電極上,但是在電極微加工工藝中一味降低電極間距并非易事。根據(jù)目前的光刻工藝標(biāo)準(zhǔn),如果制備小于2 μm間距的電極需要使用電子束光刻技術(shù),實(shí)驗(yàn)和制造成本將迅速增加。如圖3、圖4所示,當(dāng)碳納米管的濃度高于閾值濃度時(shí),λ在0.5～1.0區(qū)間內(nèi),電極間距均大于2 μm,碳納米管的速度在10 μm/s以上,可以完成組裝。

以上討論與分析了介電泳參數(shù)對(duì)于碳納米管組裝過(guò)程的影響,從理論上說(shuō)明了合理控制微電極工藝參數(shù)可以提高介電泳的組裝效率。實(shí)驗(yàn)中如果要使碳納米管順利完成組裝,可以從可控參數(shù)著手。一方面,配制碳納米管的分散液濃度應(yīng)高于閾值濃度ρ0,另一方面,微加工的電極間距應(yīng)小于碳納米管的長(zhǎng)度。

研究也發(fā)現(xiàn)微電極的形狀對(duì)于碳納米管介電泳組裝影響并不顯著,所以可以使用普通的工藝方法制備常用的圓形或者矩形電極。這些都將有效的降低制備基于碳納米管微納器件的工藝難度與制造成本。

3 結(jié)論

本文通過(guò)有限元方法研究了碳納米管在非均勻力-電耦合場(chǎng)中的組裝過(guò)程。研究基于力學(xué)模型下的馳豫假設(shè),計(jì)算了碳納米管運(yùn)動(dòng)速度與高度的衰減曲線,并定義了碳納米管能夠成功組裝閾值濃度;繪制了碳納米管運(yùn)動(dòng)速度與λ的關(guān)系曲線,給出了提高碳納米管組裝的λ的優(yōu)化區(qū)間。研究揭示了碳納米管在介電泳力和液體粘滯阻力共同作用下的運(yùn)動(dòng)規(guī)律,為碳納米管在電極間的選擇性沉積,提高碳納米管的組裝效率提供理論指導(dǎo)。

在本研究中沒(méi)有考慮碳納米管的彎曲、旋轉(zhuǎn),碳納米管與碳納米管及電極之間的重疊,以及配合實(shí)驗(yàn)找出閾值濃度修正參數(shù)μ的具體值,這些都是今后所要繼續(xù)努力研究的方向。

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The Simulation Study on Controllable Dielectrophoresis Parameters of Carbon Nanotube

LIU Yali1,2,JI Jianlong1,2,3*,GE Yang1,2,SANG Shengbo1,2*, HUO Yuanliang1,2,ZHANG Wendong1,2

(1.Micronano System Research Center,Information Engineering College,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China;2.Key Lab of Advanced Transducers and Intelligent Control System,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan 030024,China; 3.Advanced Coal Mine Machinery and Equipment Collaborative Innovation Center of Shanxi Province,Taiyuan 030024,China)

The structure of carbon nanotube(CNT)and physical parameters of the microelectrode exert significant influence on the efficiency and precision of dielectrophoresis(DEP)assembly during the process of fabricating micro-nano devices. The shape of electrodes and the ratio of the gap between two electrodes to CNT lengths(λ)are two controllable parameters which are crucial to the cost of devices fabrication. Based on the finite element method,the influence of DEP force affected by the two parameters was investigated. The result shows the shape of electrodes exerts minor influence on the DEP velocity by normalizing the DEP velocity curves of three electrodes. Parameterλaffects DEP process obviously compared with the shape of electrodes. Although decreasing the gap between two electrodes is more conducive to assembly,we give the optimum interval ofλis 0.5～1.0 considering the difficulty of processing microelectrode technology and cost. In addition,the revised formula of threshold concentration was also presented in the manuscript according to the requirement of assembly experiment. The paper has a theoretical significance in improving the precision and efficiency of DEP assembly.

the ship of electrodes;the ratio of the gap between two electrodes to CNT lengths;DEP force;optimum interval;threshold concentration

劉亞麗(1992-),女,山西人,碩士生,主要從事碳納米材料在傳感器方面的研究,liuyalityut@163.com;

冀健龍(1984-),男,山西人,博士,講師,主要從事微納機(jī)械系統(tǒng)與器件方面的研究,jianlongji@yeah.net;

桑勝波(1979-),男,山東人,教授,博士,博導(dǎo),主要從事生物傳感器材料及工藝研究,sangshengbo@tyut.edu.cn。

項(xiàng)目來(lái)源:山西省基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目(2015021092);國(guó)家863項(xiàng)目(2015AA042601);國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)支持項(xiàng)目(61471255,61474079)

2016-11-24 修改日期:2017-01-07

TP393

A

1004-1699(2017)06-0826-05

C:7230

10.3969/j.issn.1004-1699.2017.06.004