毛政科，張文元，于宗仁，劉紹軍,

(1. 中南大學(xué) 粉末冶金研究院，長(zhǎng)沙 410083；2. 中南大學(xué) 中國(guó)村落文化研究中心，長(zhǎng)沙 410083；3. 敦煌研究院保護(hù)研究所，敦煌 736200)

顏料粉末的高光譜成像無(wú)損表征技術(shù)

毛政科1，張文元3，于宗仁3，劉紹軍1,2

(1. 中南大學(xué) 粉末冶金研究院，長(zhǎng)沙 410083；2. 中南大學(xué) 中國(guó)村落文化研究中心，長(zhǎng)沙 410083；3. 敦煌研究院保護(hù)研究所，敦煌 736200)

通過(guò)高光譜無(wú)損表征技術(shù)在壁畫(huà)顏料粉末鑒定中的應(yīng)用效果評(píng)估，為高光譜顏料粉末數(shù)據(jù)庫(kù)的建立打下基礎(chǔ)。對(duì)壁畫(huà)中常見(jiàn)的藍(lán)銅礦和孔雀石顏料粉末進(jìn)行XRD成分檢測(cè)，并將顏料粉置于30 mm×20 mm×A mm的凹槽中，其中A分別為0.2，0.4，0.6，0.8，1.0，1.2，1.4，1.6 mm。用高光譜成像儀得到不同粉層厚度的藍(lán)銅礦和孔雀石的光譜反射率。進(jìn)一步將顏料篩分為0~50 μm，50~74 μm，74~100 μm和100~150 μm四種粒度范圍，在相同測(cè)量條件下進(jìn)行高光譜成像。在此基礎(chǔ)上，建立小型的壁畫(huà)顏料粉末高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)并開(kāi)展壁畫(huà)顏料的鑒定工作。結(jié)果表明：在0.2~1.6 mm厚度范圍內(nèi)，不同厚度的同種顏料，其光譜反射率變化幅度在2%以內(nèi)，且光譜反射率的曲線形狀與關(guān)鍵光譜信息幾乎沒(méi)有變化。隨顏料粉末粒度減小，在400~600 nm和800~1 000 nm范圍內(nèi)的藍(lán)銅礦，與在400~700 nm和900~1 000 nm范圍內(nèi)的孔雀石，其光譜反射率增大，但光譜反射率曲線的形狀等沒(méi)有顯著變化。高光譜能夠準(zhǔn)確鑒定出壁畫(huà)中所用顏料的成分。顏料層的厚度和粒度對(duì)顏料反射率光譜曲線的影響不大，粒度在一定波段內(nèi)會(huì)造成顏料的光譜反射率增大，但不影響光譜曲線形狀等關(guān)鍵信息，即在0~150 μm范圍內(nèi)的顏料均可用于標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫(kù)的建立。

高光譜成像；無(wú)損表征；壁畫(huà)；粒度；厚度；光譜反射率

高光譜成像是一種用很窄連續(xù)的光譜通道對(duì)地物持續(xù)遙感成像的技術(shù)。它有納米數(shù)量級(jí)的光譜分辨率，光譜通道多達(dá)數(shù)十甚至數(shù)百個(gè)以上，能同時(shí)探測(cè)目標(biāo)的二維幾何空間與一維光譜信息，獲得連續(xù)、窄波段的圖像數(shù)據(jù)。該技術(shù)的特點(diǎn)是可快速、高性能地同時(shí)獲得空間信息和光譜信息，集成度高。所以它既能將所觀測(cè)到的各種物質(zhì)以完整的光譜曲線記錄下來(lái)，又能以足夠的光譜分辨率來(lái)區(qū)分那些具有診斷性光譜特征的物質(zhì)。因而，高光譜成像技術(shù)在地質(zhì)制圖、植被調(diào)查、海洋遙感、農(nóng)業(yè)遙感、大氣研究和環(huán)境監(jiān)測(cè)等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用[1?2]。上世紀(jì)90年代，在多個(gè)歐盟基金項(xiàng)目的支持下，高光譜成像技術(shù)已在無(wú)機(jī)顏料粉末研究、文物紙質(zhì)底稿信息提取、文物老化及文物數(shù)字化等方面開(kāi)展了應(yīng)用[6?8]。盡管起步較晚，但是高光譜成像技術(shù)也已在我國(guó)的考古和文化遺產(chǎn)保護(hù)方面獲得了應(yīng)用。周霄等[9]利用可見(jiàn)?近紅外高光譜成像技術(shù)對(duì)云岡石窟的砂巖風(fēng)化進(jìn)行了研究。王旭紅[10]利用航空高光譜影像對(duì)秦始皇陵園進(jìn)行了遺址區(qū)地物分類(lèi)、遺址目標(biāo)探測(cè)識(shí)別等工作。鞏夢(mèng)婷等[11]利用高光譜成像技術(shù)進(jìn)行了中國(guó)畫(huà)的顏料分類(lèi)。侯妙樂(lè)等[12?14]運(yùn)用高光譜成像技術(shù)進(jìn)行了壁畫(huà)的信息提取以及顏料研究。以上研究顯示了高光譜成像能夠成為考古和文化遺產(chǎn)信息無(wú)損記錄、提取和保護(hù)的常規(guī)工具。然而，影響其在繪畫(huà)、壁畫(huà)和手稿中應(yīng)用的一個(gè)關(guān)鍵因素是標(biāo)準(zhǔn)樣品綜合數(shù)據(jù)庫(kù)的建立。本研究以壁畫(huà)中的常用顏料為例，在系統(tǒng)地研究顏料層厚度與顏料粒度對(duì)光譜反射率的影響基礎(chǔ)上，建立小型的顏料高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)。結(jié)合模擬壁畫(huà)顏料表征，評(píng)估高光譜技術(shù)在壁畫(huà)顏料鑒定中應(yīng)用的效果，為壁畫(huà)顏料高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)的建立提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 儀器與試劑

所用高光譜成像儀為NUVNIR?350型(Philumina，美國(guó))。光譜測(cè)試范圍：400~1 000 nm；光譜分辨率：1.5 nm。光源為鹵鎢燈。所用壁畫(huà)顏料購(gòu)自德國(guó)KREMER公司(以純數(shù)字進(jìn)行編號(hào))和西藏“扎西彩虹”藏傳礦物顏料公司(以字母Z加上數(shù)字進(jìn)行編號(hào))，對(duì)所購(gòu)買(mǎi)的顏料進(jìn)行XRD表征，以確認(rèn)其主要成分。本文選取13種敦煌壁畫(huà)中常用的礦物顏料進(jìn)行高光譜測(cè)試。

1.2 高光譜數(shù)據(jù)的獲取

1) 高光譜圖像的獲取。在室內(nèi)條件下，獲取高光譜圖像時(shí)要求周?chē)h(huán)境盡可能暗，光源燈光照射到物體上應(yīng)盡可能分布均勻。在采集目標(biāo)圖像前應(yīng)先采集白板圖像文件和暗電流文件。在采集好目標(biāo)區(qū)域高光譜圖像后，需對(duì)圖像進(jìn)行校正處理，即用暗電流文件來(lái)消除儀器噪音，用白板文件進(jìn)行象元亮度值反演，以得到目標(biāo)圖像各象元的光譜反射率。

2) 不同厚度顏料層光譜反射率曲線的獲取。加工一塊150 mm×110 mm×5 mm的平板，在其上加工8個(gè)長(zhǎng)寬高分別為30 mm×20 mm×A mm的凹槽，其中A分別為0.2，0.4，0.6，0.8，1.0，1.2，1.4和1.6 mm。將藍(lán)銅礦和孔雀石2種礦物顏料置于凹槽中，獲取其高光譜圖像并對(duì)圖像進(jìn)行校正。提取圖像各凹槽中顏料的光譜反射率曲線的平均值，得到不同厚度顏料粉層的光譜反射率值。

3) 不同粒度顏料光譜反射率曲線的獲取。選擇藍(lán)銅礦和孔雀石2種壁畫(huà)中常用的顏料，通過(guò)篩選的方法按粒度區(qū)間將這2種顏料分成0~50 μm，50~74 μm，74~100 μm和100~150 μm四份。在同樣的測(cè)量條件下，依次對(duì)不同粒度的同種顏料進(jìn)行高光譜成像，提取得到各粒度區(qū)間顏料的平均光譜反射率值。

4) 顏料高光譜標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫(kù)的建立。選取壁畫(huà)中常見(jiàn)的顏料，如圖1(a)所示，置于20 mm×15 mm×1.3 mm的凹槽內(nèi)，用玻璃板將表面刮平，獲取高光譜圖像，從中提取每種顏料的光譜反射率平均值，建立顏料高光譜標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫(kù)。

圖1 礦物顏料和模擬壁畫(huà)Fig.1 Images of mineral pigments (a) and simulated murals (b) used in this study

5) 模擬壁畫(huà)高光譜圖像獲取與壁畫(huà)所用材料的鑒定。用莫高窟壁畫(huà)中常用的材料和傳統(tǒng)制作工藝制作一塊模擬壁畫(huà)，如圖1(b)所示，獲取其高光譜圖像后，對(duì)其進(jìn)行預(yù)處理，并對(duì)其進(jìn)行顏料的物質(zhì)鑒定。

2 結(jié)果與分析

2.1 顏料厚度和粒度對(duì)光譜反射率的影響

圖2為藍(lán)銅礦和孔雀石的XRD衍射圖譜。由圖可知，在XRD測(cè)試精度范圍內(nèi)，本研究采用的孔雀石顏料為單相，未見(jiàn)第二相雜質(zhì)。藍(lán)銅礦中的主相為藍(lán)銅礦，但含有微量的其它未知礦物。由于顏料層的厚度及粒度分布能夠?qū)Ω吖庾V反射率產(chǎn)生影響，在高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)建立之前，以敦煌壁畫(huà)中的常用顏料藍(lán)銅礦和孔雀石為例，開(kāi)展了顏料層厚度對(duì)光譜反射率的影響測(cè)試，結(jié)果如圖3所示。由圖可見(jiàn)，在0.2~1.6 mm的厚度范圍內(nèi)，不同厚度顏料的光譜反射率變化幅度在2%以內(nèi)，且光譜反射率曲線的形狀與關(guān)鍵光譜信息沒(méi)有發(fā)生明顯變化。此結(jié)果與LIANG等[15]的蛋彩畫(huà)顏料層厚度與光譜反射率的關(guān)系曲線類(lèi)似。這些結(jié)果表明，在0.2~1.6 mm的厚度范圍內(nèi)，顏料層的厚度對(duì)光譜反射率曲線的影響并不顯著，其光譜反射率主要由顏料的種類(lèi)決定。

圖2 藍(lán)銅礦與孔雀石的XRD衍射譜Fig.2 XRD patterns of azurite and malachite

圖3 不同厚度的藍(lán)銅礦(a)與孔雀石(b)顏料的光譜反射率曲線圖Fig.3 Curves of spectral reflectance for Azurite (a) and malachite (b) with different thickness

圖4 不同粒度藍(lán)銅礦(a)與孔雀石(b)光譜反射率曲線Fig.4 Dependence of spectral reflectance on the particle size for azurite (a) and malachite (b)

圖4 所示為不同粒度和粒徑分布范圍內(nèi)藍(lán)銅礦與孔雀石的光譜反射率曲線。如圖所示，藍(lán)銅礦在400~600 nm和800~1 000 nm的波長(zhǎng)范圍內(nèi)，孔雀石在400~700 nm和900~1 000 nm的波長(zhǎng)范圍內(nèi)，其光譜反射率會(huì)隨顏料粒度減小而增大。然而，其光譜反射率曲線的關(guān)鍵光譜信息，如曲線形狀等沒(méi)有發(fā)生顯著變化。隨顏料粒度減小，藍(lán)銅礦在600~800 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)，孔雀石在700~900 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)，其光譜反射率曲線不會(huì)發(fā)生顯著變化。

2.2 顏料高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)

在藍(lán)銅礦和孔雀石顏料層的厚度及粒度分布對(duì)高光譜反射率影響規(guī)律的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步選取敦煌壁畫(huà)中最常用的13種顏料進(jìn)行高光譜測(cè)試，結(jié)果如圖5所示。這些顏料分別是藍(lán)銅礦、孔雀石、氯銅礦、青金石、朱砂、雄黃、雌黃、鉛丹、鐵紅、土黃和靛藍(lán)等。由圖可知，顏料的反射光譜曲線主要分為3類(lèi)：第一類(lèi)是在400~700 nm有一明顯的凸出峰，如藍(lán)銅礦、孔雀石、氯銅礦和青金石等；第二類(lèi)則沒(méi)有明顯的凸出峰，但其光譜曲線的一階導(dǎo)數(shù)在500~650 nm有一個(gè)非常明顯的凸出峰，如朱砂、雄黃、雌黃和鉛丹等；第三類(lèi)是既沒(méi)有非常明顯的吸收峰也沒(méi)有明顯的一階導(dǎo)數(shù)峰，如鐵紅、土黃和靛藍(lán)等。

圖5 敦煌壁畫(huà)常用顏料的高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)Fig.5 Hyperspectral database of pigments commonly used in Dunhuang Murals

2.3 壁畫(huà)顏料鑒定

由于高光譜相機(jī)獲取的圖像為2 560×1 000像素大小的圖像，因此本次主要采集的圖像為模擬壁畫(huà)中上部顏色種類(lèi)稍豐富的長(zhǎng)條形部分。圖6(a)為模擬壁畫(huà)和在模擬壁畫(huà)進(jìn)行高光譜提取的部位。在圖像中藍(lán)色和綠色部分分別提取一個(gè)象元的反射光譜曲線，所得到的光譜反射率曲線如圖6(b)所示。其中，藍(lán)色曲線為1號(hào)點(diǎn)象元的光譜反射率曲線，綠色曲線為2號(hào)點(diǎn)象元的光譜反射率曲線。

計(jì)算光譜匹配度和比較光譜曲線及其一階導(dǎo)數(shù)是高光譜鑒定顏料中的重要步驟。對(duì)獲取的2個(gè)光譜反射率曲線與數(shù)據(jù)庫(kù)匹配，得到的物質(zhì)鑒定結(jié)果如表1所列。表中所示SAM，SFF和BE對(duì)應(yīng)的數(shù)字分別為這3種波譜曲線擬合算法計(jì)算得到的該光譜曲線與數(shù)據(jù)庫(kù)中光譜曲線的擬合值。擬合值越高，則表明擬合算法計(jì)算的匹配度越高。Score下面的數(shù)字為匹配擬合度總值。擬合度總值越高，則表明擬合算法計(jì)算的匹配度越高，所鑒定的曲線為此種物質(zhì)的可能性越高[16?17]。從表1結(jié)果可知，1號(hào)象元處的藍(lán)色顏料為藍(lán)銅礦，2號(hào)象元處的綠色顏料為孔雀石，這個(gè)結(jié)果與制作模擬壁畫(huà)時(shí)所用的顏料完全吻合。

高光譜成像技術(shù)可快速、高性能地獲得顏料粉末的空間及光譜信息。在顏料標(biāo)準(zhǔn)高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)建立的基礎(chǔ)上，它能快速、較好地對(duì)壁畫(huà)表面的顏料進(jìn)行鑒定分類(lèi)，因而在莫高窟壁畫(huà)的無(wú)損鑒定方面有很好的應(yīng)用前景。另一方面，實(shí)際應(yīng)用中壁畫(huà)所處環(huán)境的復(fù)雜性給圖像采集帶來(lái)一定的不便，這也是以后工作需要解決的問(wèn)題。

圖6 模擬壁畫(huà)高光譜圖像及提取的光譜曲線Fig.6 Hyperspectral images (left) and extracted spectral curve (right) of the simulated mural

表1 顏料物質(zhì)鑒定結(jié)果Table 1 Material identification results

3 結(jié)論

1) 在顏料層厚度0.2~1.6 mm范圍內(nèi)，藍(lán)銅礦和孔雀石顏料的高光譜反射率曲線與其厚度無(wú)關(guān)。

2) 隨藍(lán)銅礦和孔雀石顏料的粒度減小，其光譜反射率變大，但光譜反射率曲線的關(guān)鍵光譜信息如曲線形狀等沒(méi)有明顯改變。粒度在0~150 μm范圍內(nèi)的顏料均能夠用于建立標(biāo)準(zhǔn)的高光譜數(shù)據(jù)庫(kù)。

3) 高光譜成像較準(zhǔn)確地鑒定出壁畫(huà)表面所用顏料的種類(lèi)，在壁畫(huà)顏料無(wú)損鑒定方面有很好的應(yīng)用前景。

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(編輯 高海燕)

Characterization of pigments using non-destructive hyperspectral imaging

MAO Zhengke1, ZHANG Wenyuan3, YU Zongren3, LIU Shaojun1,2
(1. Powder Metallurgy Research Institute, Central South University, Changsha 410083, China; 2. Research Center for Chinese Village Culture, Central South University, Changsha 410083, China; 3. Conservation Research Institute of Dunhuang Academy, Dunhuang 736200, China)

The hyperspectral reflectance database of the pigments was established by assessing the application of non-destructive hyperspectral imaging system for identifying the ingredients of pigments that are commonly found in murals. Two representative pigments used in murals, azurite and malachite, were characterized by XRD. Then, they were placed in a 30 mm×20 mm×A mm groove, where A is 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1.0, 1.2, 1.4, and 1.6 mm, respectively. The spectral reflectance of azurite and malachite powder layer with different thickness was systemically measured by hyperspectral imaging system. The azurite and malachite powders were sieved to obtain powder with four kinds of particle size range: 0?50 μm, 50?74 μm, 74?100 μm, and 100?150 μm. The dependence of the spectral reflectance of azurite and malachite on the particle size was further investigated. Then, the hyperspectral reflectance of thirteen pigments that are commonly used in murals was measured and a small hyperspectral database of pigments was established. The results show that, in a layer thickness ranging from 0.2?1.6 mm, the change of the spectral reflectance of the same pigment layer with different thickness is within 2%, and the shape of the spectral reflectance curve which is the key information for revealing the ingredient of pigments is almost unchanged. For azurite particle with size in a range of 400?600 nm and 800?1 000 nm and malachite particle with size in a range of 400?700 nm and 900?1 000 nm, thesmaller the pigment particle size is, the larger the spectral reflectance is. However, the size of pigment particle does not change the shape of spectral reflectance curves. It is shown that the ingredient of pigments in the murals can be accurately identified by fitting the hyperspectral curves. The influence of the thickness of pigment layer and particle size of pigment powder on the spectral reflectance is not obvious. Although the particle size results in the increase of the spectral reflectance of the pigments, it does not change the shape of the spectral curve. It is concluded that pigment particle with 0?150 μm size can be used to establish the standard hyperspectral database. Hyperspectral imaging is a powerful tool to identify the ingredient of pigments used on the mural.

hyperspectral imaging; non-destructive characterization; murals; particle size; thickness; spectral reflectance

TF124

A

1673-0224(2017)03-429-06

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21471162)；國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃課題(2012CB720906)

2016?04?19；

2016?06?11

劉紹軍，教授，博士。電話：13974953502；E-mail: liumatthew@csu.edu.cn