余期沖，祝曉彬，吳吉春，吳劍鋒，曹萌萌

(表生地球化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/南京大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京 210023)

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死端孔隙對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移影響的實(shí)驗(yàn)研究

余期沖，祝曉彬，吳吉春，吳劍鋒，曹萌萌

(表生地球化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/南京大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京 210023)

拖尾分布是溶質(zhì)運(yùn)移規(guī)律研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。死端孔隙、透鏡體等空間結(jié)構(gòu)形成的非均質(zhì)性以及密度變化產(chǎn)生的指狀流會(huì)導(dǎo)致溶質(zhì)運(yùn)移拖尾分布。論文選擇保守性溶質(zhì)氯化鈉作為示蹤劑，采用砂柱實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)地研究了以死端孔隙導(dǎo)致的非均質(zhì)性以及由不同濃度和溫度形成的變密度條件對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移拖尾分布的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：死端孔隙的存在會(huì)延遲溶質(zhì)運(yùn)移穿透曲線出峰時(shí)間，降低峰值及出現(xiàn)拖尾分布，隨著死端孔隙介質(zhì)體積或數(shù)量的增加這一現(xiàn)象越明顯；隨著溶液濃度的增加拖尾現(xiàn)象越明顯，且溫度的升高會(huì)加劇這一現(xiàn)象。對(duì)比死端孔隙、溫度和濃度三者對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移拖尾分布的影響，其中影響最大的是死端孔隙，其次是濃度和溫度。

死端孔隙；拖尾分布；變密度流；溶質(zhì)運(yùn)移

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)社會(huì)的持續(xù)快速發(fā)展，環(huán)境問題日益突出，其中地下水污染現(xiàn)象屢見不鮮，如礦區(qū)污水的隨意排放[1]、加油站儲(chǔ)油罐的泄露[2]等會(huì)嚴(yán)重污染地下水；沿海地區(qū)超采地下水導(dǎo)致咸水入侵淡水[3～4]，水質(zhì)惡化；核泄露[5]導(dǎo)致放射性元素進(jìn)入含水層；城市化帶來(lái)的大量生活垃圾因填埋不當(dāng)，嚴(yán)重污染地下水[6]；農(nóng)業(yè)上大規(guī)模氮磷化肥的使用，導(dǎo)致區(qū)域性的氮磷面源污染[7]；有機(jī)污染物的廣泛利用后，經(jīng)降雨沖洗滲入地下水[8]等等。由于地下水污染具有隱蔽性和難逆轉(zhuǎn)性的特點(diǎn)，且地下水流速緩慢，自然循環(huán)更新周期長(zhǎng)，一旦污染就難以修復(fù)。修復(fù)、控制及預(yù)防地下水污染行時(shí)，需要掌握污染物在對(duì)流、彌散等相互作用下的運(yùn)移規(guī)律。其中，多孔介質(zhì)溶質(zhì)運(yùn)移規(guī)律中的拖尾分布(heavy tail)是近年來(lái)研究的熱點(diǎn)。普遍認(rèn)為引起拖尾分布的主要原因是多孔介質(zhì)的非均質(zhì)性[9]。自然條件下多孔介質(zhì)中存在的大量大孔隙、透鏡體、死端孔隙等空間結(jié)構(gòu)是導(dǎo)致其非均質(zhì)的主要因素，因此如何描述這種非均質(zhì)及其導(dǎo)致拖尾現(xiàn)象的機(jī)理是研究中的難點(diǎn)；已有許多學(xué)者研究了大孔隙和透鏡體[10～11]對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響，但目前鮮有文章構(gòu)建死端孔隙研究其對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響。此外，溶質(zhì)濃度和溫度的變化亦會(huì)導(dǎo)致拖尾分布，地下水流密度的微小變化會(huì)對(duì)流速和流態(tài)產(chǎn)生實(shí)質(zhì)性的影響[12]，表現(xiàn)為溶質(zhì)濃度和溫度的變化會(huì)引起密度的改變從而導(dǎo)致指狀流影響污染物運(yùn)移[13]。

本文首先通過一維砂柱實(shí)驗(yàn)研究了濃度和溫度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移行為的影響；在此基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)了帶有不同死端孔隙介質(zhì)數(shù)量的砂柱，研究死端孔隙對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移過程的影響；最后總結(jié)實(shí)驗(yàn)成果，系統(tǒng)分析了死端孔隙、濃度和溫度三者共同作用下對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響，揭示了溶質(zhì)拖尾分布的規(guī)律，豐富了溶質(zhì)運(yùn)移研究理論。

1 實(shí)驗(yàn)材料及方法

1.1 石英砂和示蹤劑

砂柱實(shí)驗(yàn)中填充的石英砂購(gòu)自美國(guó)尤尼明公司(Unimine Sueur， MN)，20/30目，平均粒徑(d50)為730 μm。裝填之前用10%的HNO3溶液浸泡24 h后再分別用自來(lái)水和超純水將石英砂清洗干凈[14]，確保洗過石英砂的純水溶液電導(dǎo)率足夠低，最后在45 ℃條件下烘干。本論文主要研究介質(zhì)的非均質(zhì)性和密度流導(dǎo)致的拖尾現(xiàn)象，并不考慮溶質(zhì)吸附、化學(xué)反應(yīng)等作用對(duì)運(yùn)移的影響，因此選擇保守性溶質(zhì)氯化鈉作為示蹤劑。

1.2 實(shí)驗(yàn)砂柱

室內(nèi)試驗(yàn)采用的砂柱分為無(wú)死端孔隙的普通砂柱，1個(gè)死端孔隙和3個(gè)死端孔隙的砂柱。無(wú)死端孔隙的砂柱由1個(gè)內(nèi)徑8 cm、高45 cm的有機(jī)玻璃管和2個(gè)有機(jī)玻璃圓盤組成，上部和底部圓盤中心開有內(nèi)徑為0.4 cm的圓孔，分別作為出水孔和入水孔。帶有死端孔隙結(jié)構(gòu)的砂柱以此砂柱為基礎(chǔ)，在其側(cè)邊外鑲嵌內(nèi)徑4 cm、長(zhǎng)8 cm的小圓柱，實(shí)驗(yàn)中小圓柱中的水基本不流動(dòng)，定義為不流動(dòng)區(qū)即死端孔隙?？紤]到非均質(zhì)性程度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響，定制了分別有1個(gè)和3個(gè)死端孔隙的砂柱(圖1)。擁有1個(gè)死端孔隙的砂柱，小圓柱垂直相切于有機(jī)玻璃管的中心(L=22.50 cm)處；3個(gè)死端孔隙的砂柱，3個(gè)小圓柱在平面上各自之間呈120°，均與砂柱垂直，位置從下至上分別為L(zhǎng)=11.25 cm、22.50 cm、33.25 cm處。

圖1 實(shí)驗(yàn)砂柱裝置示意圖Fig.1 Diagram showing the sand column structure

1.3 砂柱實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法

本文采用濕法裝砂，盡量保證各位置處石英砂為飽和狀態(tài)。裝填時(shí)，如發(fā)現(xiàn)小圓柱內(nèi)存在非飽和的石英砂，可關(guān)閉砂柱頂部的出水孔，打開小圓柱側(cè)壁上的出水孔排水、排氣使小圓柱內(nèi)的石英砂達(dá)到飽和狀態(tài)。實(shí)驗(yàn)中為了研究溫度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響，需要嚴(yán)格控制砂柱的外部環(huán)境溫度，因此本文將整個(gè)砂柱裝置放置于恒溫培養(yǎng)箱以達(dá)到實(shí)驗(yàn)?zāi)康?，共選取了5 ℃、20 ℃、40 ℃三種溫度條件；同時(shí)為了研究濃度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響，選取了初始濃度C0=2 mmol/L、10 mmol/L、50 mmol/L三種條件，因此在研究無(wú)死端孔隙砂柱和3個(gè)死端孔隙的砂柱實(shí)驗(yàn)中分別進(jìn)行了9組實(shí)驗(yàn)，共計(jì)18組；此外，研究了死端孔隙數(shù)量和體積對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響，設(shè)計(jì)了1組T=20 ℃ &C0=2 mmol/L帶有1個(gè)死端孔隙的砂柱進(jìn)行出流實(shí)驗(yàn)。

實(shí)驗(yàn)中無(wú)死端孔隙砂柱出流實(shí)驗(yàn)和有死端孔隙砂柱出流實(shí)驗(yàn)均以7.00 mL/min的流量(流速2.00 m/d)先從底部泵入示蹤劑溶液，注入時(shí)間為20 min，之后再注入超純水。在頂部使用樣品采集器每隔4 min采集一次出流液，采用電導(dǎo)率法測(cè)溶液的氯化鈉濃度，該方法具有快速、簡(jiǎn)便、準(zhǔn)確的優(yōu)點(diǎn)。每組實(shí)驗(yàn)完成后進(jìn)行對(duì)照實(shí)驗(yàn)。

2 無(wú)死端孔隙介質(zhì)條件下溶質(zhì)運(yùn)移規(guī)律研究

污染物經(jīng)泄露、滲入等形式進(jìn)入到地下含水層后，會(huì)引起地下水流密度的變化(主要受濃度和溫度影響)，這種微小的改變會(huì)對(duì)流速和流態(tài)產(chǎn)生實(shí)質(zhì)性的影響，從而導(dǎo)致溶質(zhì)運(yùn)移行為發(fā)生改變。因此本節(jié)設(shè)計(jì)不同濃度和溫度進(jìn)行9組砂柱實(shí)驗(yàn)，研究其對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移行為、特別是拖尾分布的影響。

2.1 溫度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響

當(dāng)C0=2 mmol/L、10 mmol/L時(shí)，NaCl溶液的穿透曲線有以下現(xiàn)象：①隨著溫度的升高，出流比峰值(C/C0，即流出液濃度與初始濃度的比值)減小；溫度分別為5 ℃、20 ℃、40 ℃時(shí)，C0為2 mmol/L時(shí)其出流比峰值分別為0.998，0.996，0.972；C0為10 mmol/L時(shí)出流比峰值分別為0.950，0.933，0.921，逐漸減??；②溫度的變化對(duì)低濃度氯化鈉溶液穿透曲線的整體形態(tài)影響較??；③隨著溫度升高，穿透曲線出峰時(shí)間未延遲，但在前峰每個(gè)時(shí)刻的出流比值依次減小，后峰則相反(圖2a、b)。

分析出現(xiàn)以上現(xiàn)象的主要原因是溫度的升高會(huì)加劇分子間的無(wú)規(guī)則運(yùn)動(dòng)，分子擴(kuò)散作用增強(qiáng)，從而導(dǎo)致其出流比峰值降低；當(dāng)溶液中NaCl的濃度較低時(shí)，其密度相對(duì)于純水密度相差很小，可認(rèn)為兩者幾乎相等，在溶質(zhì)運(yùn)移過程中不會(huì)產(chǎn)生指狀流，因此可以看到低濃度穿透曲線整體形態(tài)基本一致。

當(dāng)C0=50 mmol/L時(shí)，氯化鈉溶液的穿透曲線有以下現(xiàn)象：①溫度對(duì)NaCl溶液穿透曲線影響較大；②溫度越高，峰值越低，溫度分別為5 ℃、20 ℃、40 ℃時(shí)，其出流比峰值分別為0.903，0.881，0.855，依次減??；③隨溫度升高穿透曲線的出峰時(shí)間略微延遲；④穿透曲線的后峰受溫度影響較大，呈現(xiàn)明顯的拖尾現(xiàn)象，且溫度越高拖尾越明顯(圖2c)。

分析出現(xiàn)以上現(xiàn)象的主要原因是溫度的增加會(huì)使得分子運(yùn)動(dòng)變得劇烈，擴(kuò)散得更快，因此峰值濃度降低；在多孔介質(zhì)結(jié)構(gòu)一致的情況下，滲透系數(shù)的大小主要取決于流體的性質(zhì)。溫度的升高使溶液動(dòng)力黏度減小引起滲透系數(shù)變大，在流速一致的情況下，水力梯度將會(huì)減小，導(dǎo)致賦予溶液向上的推力減小，溶液相對(duì)來(lái)說(shuō)更難向上運(yùn)移，向上運(yùn)移需要的時(shí)間越長(zhǎng)，導(dǎo)致高溫下溶質(zhì)穿透曲線尾部拖得越長(zhǎng)。初始濃度為50 mmol/L時(shí)，其密度比純水的密度差異較大，在溶質(zhì)運(yùn)移過程中會(huì)發(fā)生指狀流從而導(dǎo)致穿透曲線拖尾[15]。

2.2 濃度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響

不同濃度條件下，NaCl溶液的穿透曲線有以下現(xiàn)象：①NaCl溶液穿透曲線的出流比峰值會(huì)隨著初始濃度的增加而降低；這是因?yàn)闈舛鹊脑黾訒?huì)使得濃度差變大，分子越容易擴(kuò)散。②低濃度NaCl溶液穿透曲線呈正態(tài)分布無(wú)拖尾現(xiàn)象，說(shuō)明砂柱填裝的石英砂均一性較好，且NaCl不易吸附在石英砂表面，各實(shí)驗(yàn)的回收率均在100%±5%之間，沒有NaCl殘留在砂柱中。③在同一個(gè)均質(zhì)砂柱中，高濃度NaCl溶液穿透曲線呈現(xiàn)明顯的拖尾，說(shuō)明NaCl的濃度會(huì)影響其穿透曲線形態(tài)，導(dǎo)致拖尾現(xiàn)象發(fā)生；這是由于高濃度NaCl溶液比純水密度大，會(huì)引起密度流，使部分溶質(zhì)晚到達(dá)，造成拖尾。④高濃度NaCl溶液穿透曲線隨著溫度升高，拖尾越長(zhǎng)，說(shuō)明在高濃度條件下溫度的升高會(huì)加劇拖尾，溫度越高，流體的粘度越低造成滲透系數(shù)變大，從而水力梯度減小，對(duì)溶液的推力減小，溶液更難向上遷移，從而導(dǎo)致其流出的時(shí)間增加，表現(xiàn)出拖尾特征(圖3a～c)。

圖3 不同濃度條件下NaCl在砂柱中的運(yùn)移穿透曲線Fig.3 Breakthrough curves of NaCl under various concentration conditions

3 有死端孔隙介質(zhì)條件下溶質(zhì)運(yùn)移規(guī)律研究

3.1 有無(wú)死端孔隙介質(zhì)對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響

不同濃度和溫度條件下通過帶有死端孔隙介質(zhì)的砂柱進(jìn)行出流實(shí)驗(yàn)，得到NaCl溶液運(yùn)移的穿透曲線。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)有死端孔隙砂柱和無(wú)死端孔隙砂柱兩種情況下，濃度和溫度對(duì)穿透曲線的峰值、出峰時(shí)間及拖尾的影響規(guī)律類似，介于前文已經(jīng)詳細(xì)分析了濃度和溫度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響，本節(jié)將不再論述，重點(diǎn)挑選了低溫低濃度和高溫高濃度兩組差異最大的情形進(jìn)行對(duì)比分析。

T=5 ℃及C0=2 mmol/L和T=40 ℃及C0=50 mmol/L 情況下有無(wú)死端孔隙時(shí)NaCl溶液運(yùn)移穿透曲線如圖4所示，圖中I的數(shù)字表示死端孔隙介質(zhì)的個(gè)數(shù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，較無(wú)死端孔隙，帶有死端孔隙的砂柱穿透曲線出峰時(shí)間延遲，峰值降低，出現(xiàn)明顯的拖尾現(xiàn)象。當(dāng)溶質(zhì)運(yùn)移經(jīng)過死端孔隙附近時(shí)，溶質(zhì)會(huì)進(jìn)入到其內(nèi)部且主要通過分子擴(kuò)散的形式流出，因此導(dǎo)致其出峰延遲、峰值降低和拖尾分布。高濃度條件下較低濃度出峰時(shí)間更晚、峰值更低以及尾部拖得越長(zhǎng)，分析出現(xiàn)這一現(xiàn)象的原因是高濃度NaCl溶液會(huì)發(fā)生指狀流，其次是在死端孔隙中會(huì)形成明顯蓄積，大量物質(zhì)將難以流出，而低濃度由于密度與水接近，不會(huì)堆積在死端孔隙的底部，大部分物質(zhì)以分子擴(kuò)散形式流出。

圖4 有無(wú)死端孔隙介質(zhì)條件下NaCl溶液運(yùn)移穿透曲線Fig.4 Breakthrough curves of NaCl in the sand column with and without immobile domain

3.2 死端孔隙體積或數(shù)量對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響

不同死端孔隙體積或數(shù)量對(duì)NaCl溶液運(yùn)移穿透曲線的影響如圖5所示。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：死端孔隙體積或數(shù)量會(huì)對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移穿透曲線產(chǎn)生較大影響，隨著體積或數(shù)量的增加，出峰時(shí)間延遲變長(zhǎng)，出流比峰值降低，尾部拖得越長(zhǎng)。這是因?yàn)殡S著死端孔隙介質(zhì)體積或數(shù)量的增加，溶質(zhì)進(jìn)入到死端孔隙的質(zhì)量增加，從而導(dǎo)致出流比濃度峰值下降；同時(shí)由于進(jìn)入到死端孔隙的溶質(zhì)需要更多的時(shí)間才能通過分子擴(kuò)散的形式出來(lái)，所以會(huì)導(dǎo)致拖尾分布，且死端孔隙介質(zhì)體積或數(shù)量越多，拖尾越明顯。

圖5 不同死端孔隙數(shù)量條件下NaCl溶液運(yùn)移穿透曲線Fig.5 Breakthrough curves of NaCl with different number of the immobile domain and without immobile domain

3.3 不同濃度和溫度條件下死端孔隙介質(zhì)對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移的影響

有無(wú)死端孔隙存在時(shí)不同溶質(zhì)濃度和溫度條件下出流比峰值和拖尾時(shí)間的變化關(guān)系如圖6所示。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在無(wú)死端孔隙的砂柱中，當(dāng)氯化鈉溶液濃度從2 mmol/L增加到50 mmol/L時(shí)，出流比峰值減少了0.095～0.117，拖尾時(shí)間延長(zhǎng)32～56 min；溫度從5 ℃上升到40 ℃時(shí)，出流比峰值只減少了0.026～0.048，拖尾時(shí)間延長(zhǎng)0～24 min。在有死端孔隙的砂柱中，當(dāng)氯化鈉溶液濃度從2 mmol/L增加到50 mmol/L時(shí)，出流比峰值減少了0.061～0.12，拖尾時(shí)間延長(zhǎng)84～108 min；溫度從5 ℃上升到40 ℃時(shí)，出流比峰值只減少了0.021～0.08，拖尾時(shí)間延長(zhǎng)12～36 min。在相同的溶質(zhì)濃度和溫度條件下，有死端的砂柱出流比峰值比無(wú)死端的減少了0.103～0.149，拖尾時(shí)間延長(zhǎng)100～164 min，因此可以看出死端孔隙介質(zhì)對(duì)溶質(zhì)出流比峰值和拖尾時(shí)間的影響最大，其次是濃度和溫度。

圖6 NaCl溶液穿透曲線出流比峰值和拖尾時(shí)間變化圖Fig.6 Variation in the peak and trailing time of breakthrough curves of NaCl

4 結(jié)論

(1)無(wú)死端孔隙條件下，低濃度穿透曲線呈正態(tài)分布，溫度對(duì)其影響較?。桓邼舛却┩盖€出現(xiàn)明顯的拖尾現(xiàn)象，且溫度的升高會(huì)加劇拖尾；

(2)較無(wú)死端孔隙的砂柱，帶有死端孔隙的砂柱溶質(zhì)穿透曲線拖尾明顯，出峰時(shí)間延遲，峰值降低；隨著死端孔隙數(shù)量的增加，出峰時(shí)間延遲越久，峰值越低，拖尾越長(zhǎng)；

(3)死端孔隙、溫度和濃度對(duì)溶質(zhì)運(yùn)移拖尾均產(chǎn)生影響，其中影響最大的為死端孔隙體積或數(shù)量，其次是濃度和溫度。

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責(zé)任編輯：汪美華

Experimental research of impact of the immobile domain on the solute transport

YU Qichong, ZHU Xiaobin, WU Jichun, WU Jianfeng, CAO Mengmeng

(KeyLaboratoryofSurficialGeochemistry,MinistryofEducation/SchoolofEarthScienceandEngineering,NanjingUniversity,Nanjing,Jiangsu210023,China)

Heavy tail is an important topic of solute transport. Spatial structures like the immobile domain and lenticle lense will lead to the heterogeneity of porous media which results in the distribution of heavy tail. Finger flow caused by variation of density will also lead to heavy tail. Based on the above theory, this paper chooses NaCl as the tracer since it is a kind of conservative solute. The sand column experiment is used to study the influences of the immobile domain, concentration and temperature on solute transport. The results show that the immobile domain will lead to the delay of the breakthrough curves, the reduction of peak and the distribution of heavy tail. The larger the amount of the immobile domain is, the more obvious the heavy tail is. The higher the concentration is, the more obvious the heavy tail is. The heavy tail will be intensified with a higher temperature. Among all the influence factors, the immobile domain mostly influences the distribution of solute transport more, and concentration and temperature follow.

immobile domain; heavy tail; variable- density flow; solute transport

10.16030/j.cnki.issn.1000- 3665.2017.04.24

2016- 05- 17;

2016- 06- 29

國(guó)家自然科學(xué)基金資助面上項(xiàng)目(41571386，41372235)；國(guó)家自然科學(xué)基金-新疆聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目(U1503282)

余期沖(1990- )，男，碩士研究生，主要從事水文地質(zhì)和數(shù)值模擬研究。E-mail: yu_qichong@163.com

祝曉彬(1980- )，男，副教授，主要從事水文地質(zhì)研究。E- mail: zxb@nju.edu.cn

P641.2；X523

A

1000- 3665(2017)04- 0160- 05