張 強,薛 迪,王 爽,王林慧,王 靜,馬 艷,劉曉環(huán),2*

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青島市PM2.5重污染天氣演變過程分析

張 強1,薛 迪1,王 爽1,王林慧1,王 靜3,馬 艷4,劉曉環(huán)1,2*

(1.中國海洋大學環(huán)境科學與工程學院,山東 青島 266100；2.中國海洋大學海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室,山東 青島 266100；3.青島市環(huán)境監(jiān)測中心站,山東 青島 266003；4.青島市氣象局,山東 青島 266003)

運用WRF-CMAQ模式對2016年1月1日~1月7日青島市的PM2.5重污染天氣進行了模擬研究,分析了青島市PM2.5重污染形成、持續(xù)和清除過程的主要影響因素.與觀測對比表明,模式能夠較好地模擬出青島市主要氣象要素和近地面PM2.5濃度的變化特征.在重污染形成期,持續(xù)的西南氣流將山東南部、安徽、江蘇等地PM2.5及其前體物傳輸至青島地區(qū);逆溫層的出現(xiàn)及大氣邊界層高度的降低使得輸送至青島地區(qū)的PM2.5在近地面積累,濃度升高.由山東西南部、安徽北部、河南東部等地傳輸至山東西北部和京津冀地區(qū)的PM2.5及其前體物,在重污染持續(xù)期沿近地面?zhèn)鬏斨燎鄭u,加之液相化學過程生成了大量的二次氣溶膠,導致PM2.5濃度一直維持在200μg/m3以上.重污染清除期,風速加大,水平傳輸作用加強,高濃度的PM2.5污染帶向下風向轉(zhuǎn)移.區(qū)域傳輸對此次青島市PM2.5重污染事件具有重要貢獻,3個時期的貢獻率分別為87.0%、68.5%和57.6%.

WRF-CMAQ；PM2.5；重污染天氣；過程分析；區(qū)域傳輸

近十幾年來,我國北方地區(qū)重污染天氣頻繁發(fā)生.這些重污染天氣過程以污染程度重、影響范圍廣、持續(xù)時間長為主要特征[1-3].重污染期間高濃度的PM2.5等污染物給人們的身體健康帶來了嚴重危害[4-5],引起廣泛關(guān)注.

重污染天氣的演變過程與多種因素有關(guān).研究表明,大氣污染物的源排放是重污染天氣形成的內(nèi)因,但是對于局地而言,在源排放沒有得到明顯改善的情況下,重污染的形成往往與污染物的長距離輸送和氣象條件的變化有關(guān)[6-8].污染物的長距離輸送會影響下風向地區(qū)的空氣質(zhì)量,其可以造成PM2.5等污染物濃度在短時間內(nèi)迅速升高[9-10].氣象條件也是影響重污染天氣演變的重要因素,其會影響污染物的反應(yīng),積累和清除.相關(guān)研究指出,穩(wěn)定的大氣條件和高濕的環(huán)境等是PM2.5污染天氣形成的重要原因之一[11],強風和降水等氣象條件對PM2.5等污染物的清除起了重要作用[12-13].

青島市作為我國沿海重要的中心城市,海洋性特征顯著,與內(nèi)陸城市污染狀況不盡相同.青島市多海霧發(fā)生[14-15],水汽充足,為二次氣溶膠液相反應(yīng)創(chuàng)造了有利條件.海洋釋放的大量海鹽氣溶膠是SO2、NO2等氣體發(fā)生非均相反應(yīng)的重要場所[16],這些非均相反應(yīng)會加重氣溶膠污染.另外,海氣交換過程產(chǎn)生大量的二甲基硫和有機胺等海洋源污染物,通過化學反應(yīng)生成硫酸鹽、硝酸鹽等顆粒物[17-18],同樣會對沿海城市空氣質(zhì)量產(chǎn)生影響.因此,沿海城市青島的空氣質(zhì)量雖然稍好于內(nèi)陸的京津冀地區(qū),但是近幾年來也多次受到PM2.5重污染天氣的影響.2016年1月1日~1月7日期間,中國東部地區(qū)發(fā)生了嚴重的PM2.5污染事件,自京津冀地區(qū)到長江三角洲地區(qū)先后出現(xiàn)PM2.5重污染天氣,重污染區(qū)域接近100萬km2,是我國東部地區(qū)典型的污染天氣過程.在此期間,青島市PM2.5平均濃度為130μg/m3,遠高于全年平均水平(2015年青島市PM2.5平均濃度為51μg/m3),其中,1月2日、3日達到重度污染水平.本研究利用美國環(huán)保局第三代空氣質(zhì)量模型Models-3/CMAQ(Community Multi- scale Air Quality model)對2016年1月1日~1月7日的重污染天氣事件進行模擬,分析青島市PM2.5重污染天氣形成、持續(xù)及清除階段的影響因子,量化了局地污染源和區(qū)域傳輸對青島市PM2.5的貢獻.

1 模式參數(shù)設(shè)置、觀測數(shù)據(jù)來源及分析方法

1.1 模式參數(shù)設(shè)置

空氣質(zhì)量模式CMAQ選用4.7.1版本,氣象化學反應(yīng)機制為CB-05Cl機制(包括177個反應(yīng),涉及62種物質(zhì)),氣溶膠機制為AERO5.模擬區(qū)域如圖1所示,第一層區(qū)域包含中國大部分區(qū)域,水平分辨率為36km,網(wǎng)格數(shù)為164×97;第二層區(qū)域主要為中國東部地區(qū),水平分辨率為12km,網(wǎng)格數(shù)為136×214.兩層區(qū)域垂直方向分層相同,從地表到對流層頂分為14層.源排放數(shù)據(jù)基于中國多尺度源排放清單MEIC v1.2版本中的2012年源排放清單數(shù)據(jù)[19-20].第一層區(qū)域所需要的初始條件(ICONs)和邊界條件(BCONs)來自全球化學模式(GEOS-CHEM).第二層區(qū)域需要的初始條件和邊界條件由第一層區(qū)域提供.模擬時間為2015年12月25日~2016年1月7日,模式運行前7d為源同化試驗時段,以保證污染源排放的累積效果及消除初始條件的影響.

圖1 CMAQ模型區(qū)域設(shè)置

中尺度天氣預(yù)報模式WRF提供氣象場,采用Lambert投影坐標系,中心點坐標為34°N, 110°E;模擬采用雙層網(wǎng)格嵌套,水平網(wǎng)格距為36km及12km,垂向均為24層;第一猜測場采用美國國家環(huán)境中心(NCEP)1°×1°的全球再分析資料,時間分辨率為6h;地形和地表類型數(shù)據(jù)采用美國地質(zhì)調(diào)查局(USGS)的全球數(shù)據(jù).主要的物理過程參數(shù)化選擇如下:Lin微物理計算方案[21],RRTM長波輻射計算方案[22],Goddard短波輻射計算方案[23],Monin-Obukhov近地面層方案[24],陸面過程采用SLAB方案[25]以及YSU邊界層計算方案[26].

1.2 觀測數(shù)據(jù)來源

利用觀測的污染物濃度數(shù)據(jù)和氣象參數(shù)數(shù)據(jù)對模擬結(jié)果進行了驗證.污染物濃度數(shù)據(jù)主要包括PM2.5的質(zhì)量濃度和PM2.5中硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽質(zhì)量濃度.PM2.5濃度數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站公布的全國大氣污染物實時觀測數(shù)據(jù)(http://106.37.208.233:20035/).為代表不同區(qū)域的模擬結(jié)果,本文選擇天津、青島、煙臺和廣州4個沿海城市進行PM2.5濃度的驗證.硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽的濃度為我們在青島市中國海洋大學嶗山校區(qū)(經(jīng)緯度:36.16N,120.50E)利用AIM- IC(Thermo,URG-9000D)實時測定的數(shù)據(jù).氣象數(shù)據(jù)來自香港科技大學大氣與環(huán)境數(shù)據(jù)庫(http://envf.ust.hk/dataview/stnplot/current/).

1.3 過程分析

CMAQ模型的過程分析模塊(PA)包括綜合過程速率(IPR)和綜合反應(yīng)速率(IRR)兩部分,其中綜合過程速率模塊可以用于識別和量化大氣中不同物理和化學過程對污染物濃度的貢獻.這些過程包括:源排放、水平傳輸、垂直傳輸、干沉降、氣相化學、液相過程、氣溶膠化學過程等.水平傳輸包括水平平流和擴散作用,垂直傳輸包括垂直對流和擴散作用.氣溶膠化學過程包括氣溶膠熱力學平衡過程、新粒子的生成、氣體(H2SO4、HNO3)和有機碳的凝結(jié)、不同模態(tài)粒子之間的碰并等綜合作用.液相過程包括云霧引起太陽輻射減少導致大氣光化學速率變化、液相化學反應(yīng)、云內(nèi)和云下化學物質(zhì)的混合、云內(nèi)清除和濕沉降等過程.過程分析模塊在研究不同物理、化學過程對氣溶膠污染貢獻方面得到廣泛應(yīng)用[27-29],本文采用CMAQ的綜合過程速率模塊分析各種物理化學過程對PM2.5的影響.

1.4 不同時段青島市PM2.5來源計算

利用模型計算不同區(qū)域源排放對青島市PM2.5的貢獻,本文將污染的來源劃分為4個區(qū)域,分別為區(qū)域一、二、三和其他區(qū)域.區(qū)域一為圖1中①所示區(qū)域,包括山東西南部、河南東部、安徽、江蘇等地;區(qū)域二為圖1中②所示區(qū)域,包括山東西北部和京津冀大部區(qū)域;區(qū)域三為青島局地,如圖1中③所示區(qū)域;Domain2中除去區(qū)域一、二、三后的剩余區(qū)域代表其他區(qū)域.分別模擬基礎(chǔ)情景(考慮所有地區(qū)污染源)、區(qū)域一污染源零排放、區(qū)域二污染源零排放、區(qū)域三污染源零排放等情景,基礎(chǔ)情景和其它情景下青島市PM2.5濃度的差與基礎(chǔ)情景下PM2.5濃度的比值,表示不同區(qū)域?qū)η鄭u市污染的貢獻率,如式(1)所示.這種方法在他人的研究中也得到了廣泛應(yīng)用[30-32],是分析空氣污染來源的重要方法之一.

為不同區(qū)域?qū)η鄭u市PM2.5的貢獻率;o為基礎(chǔ)情景下PM2.5濃度模擬值,μg/m3;C為不同區(qū)域污染源零排放情景下PM2.5濃度的模擬值,μg/m3.

2 模式驗證

2.1 青島市氣象參數(shù)

表1 氣象要素、PM2.5觀測值與模擬值差異的統(tǒng)計結(jié)果

本研究對模擬的2016年1月1日~2016年1月7日青島市氣象站點的2m溫度、相對濕度、10m風速和10m風向進行了驗證(圖2),統(tǒng)計結(jié)果如表1所示.由圖2可以看出,2m溫度的模擬值和觀測資料變化趨勢吻合較好,相關(guān)系數(shù)為0.84,標準化平均偏差為-12.57%.相對濕度的模擬值和觀測資料的變化趨勢具有較好的一致性,相關(guān)系數(shù)為0.72;標準化平均偏差為19.36%,模擬值有所偏高,偏高主要出現(xiàn)在相對濕度較高時(>80%).風速的模擬值和觀測值的相關(guān)系數(shù)為0.56,標準偏差為15.97%,模式能夠模擬出風速的變化趨勢,但在個別時間點風速的模擬值和觀測資料存在一定偏差.風向在大部分時間內(nèi)模擬和觀測值吻合的較好.但2日21:00~3日05:00觀測和模擬的風向有明顯差異,觀測資料為東北風,而模擬值為東南風.總的來看,各氣象要素的相關(guān)系數(shù)R在0.56~0.84之間,標準化平均偏差NMB在-12.57%~19.36%之間,模式能夠較好的反映氣象要素隨時間的變化情況,模擬結(jié)果對觀測資料有較好的再現(xiàn).

圖2 2016年1月1日~1月7日青島市主要氣象參數(shù)模擬值與觀測值對比

2.2 近地面大氣污染物濃度

圖3為2016年1月1日~1月7日青島市近地面PM2.5濃度模擬值和觀測值隨時間的變化情況.青島市PM2.5自1月1日12:00(91μg/m3)開始緩慢增長,3日18時達到最大值(371μg/m3),3日19:00起PM2.5濃度逐漸降低.本次模擬能夠較好地反映出青島市本次污染過程中PM2.5濃度的變化趨勢,觀測與模擬的PM2.5的相關(guān)系數(shù)為0.93,PM2.5均值分別為118μg/m3和107μg/m3,模擬值略偏低,NMB為-7.10%.另外,本研究還對南北方的沿海城市廣州、天津和煙臺的PM2.5進行了驗證.如圖4所示,煙臺、天津PM2.5模擬值和觀測值的變化趨勢基本一致,相關(guān)系數(shù)分別為0.88和0.78.煙臺PM2.5模擬值較觀測值略偏低,NMB為-6.06%,主要表現(xiàn)在PM2.5>250μg/m3時,模式對高濃度的PM2.5模擬偏低.天津市PM2.5模擬值較觀測值偏高,NMB為20.22%,主要表現(xiàn)在PM2.5<100μg/m3時,PM2.5模擬值高于觀測值.廣州市PM2.5模擬值與觀測值間存在一定的偏差,但二者的相關(guān)系數(shù)也在0.5以上.出現(xiàn)偏差的原因是模式未能準確的模擬出4日、5日廣州出現(xiàn)降水過程,導致PM2.5的模擬值較觀測值存在一定差距.總的來看,模式能夠合理的模擬出沿海城市PM2.5的變化特征,四地PM2.5模擬值和觀測數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)和標準偏差在數(shù)值上跟相關(guān)研究結(jié)果接近[33-34].

圖3 2016年1月1日~1月7日青島市PM2.5模擬值與觀測值對比

圖4 青島、煙臺、廣州、天津PM2.5觀測值和模擬值相關(guān)性分析

圖5為2016年1月1日~1月7日期間青島市近地面PM2.5中SO42-、NO3-、NH4+組分的模擬值和觀測值的對比.同PM2.5濃度變化趨勢一致,3種無機鹽在1~2日濃度較低,3日出現(xiàn)高值,4日濃度開始下降.在低值時,3種無機鹽的觀測和模擬值接近.高值時,觀測和模擬出現(xiàn)一定差異,且差異主要發(fā)生在2日21:00~3日0:00氣溶膠濃度達到高值前和4日凌晨前后氣溶膠濃度開始出現(xiàn)下降時.2日晚,觀測值低于模擬值,產(chǎn)生的差異可能主要與上述風向模擬的誤差有關(guān),觀測為東南風而模擬為西南風,模擬的西南風較實際的東南風可能給青島市貢獻了更多地污染物.4日凌晨~中午前后,模擬值低于觀測值.這是由于4日凌晨前后,模擬結(jié)果中出現(xiàn)<1mm的降水,實際中并未觀測到降水,因此4日凌晨~中午前后SO42-、NO3-、NH4+模擬值均偏低于觀測值.

圖5 青島市SO42-、NO3-、NH4+模擬值和觀測值對比

3 結(jié)果與討論

3.1 重污染天氣期間中國東部近地面PM2.5濃度變化特征

圖6為模擬的2016年1月1日~1月6日中國東部近地面PM2.5日均值的空間分布.整個研究期間,中國東部長江以南PM2.5濃度一般都低于長江以北地區(qū).長江以南PM2.5日均濃度均<100μg/m3.長江以北PM2.5濃度有明顯的空間和時間變化.1日,中國東部PM2.5高值區(qū)(日均濃度>150μg/m3)范圍較小,主要集中在北京、天津以及河北的廊坊、保定一帶,京津冀其他區(qū)域以及山東、江蘇等地區(qū)濃度次之,約100~150μg/m3.2日,PM2.5高值區(qū)迅速擴大,從北京、天津一帶向南延伸至江蘇、安徽北部超過40萬km2的區(qū)域PM2.5日均濃度均在150μg/m3以上,其中河北南部和山東西北部地區(qū)PM2.5日均濃度超過300μg/m3.3日,PM2.5重污染影響區(qū)域進一步擴大,涉及到河北、山東、河南、安徽、江蘇、湖北等多個省市,PM2.5高值區(qū)范圍在50萬km2以上,其中山東南部和江蘇北部地區(qū)PM2.5日均濃度在300μg/m3以上.4日,受冷空氣南下影響,PM2.5高濃度區(qū)進一步南移,到達長三角一帶.5日,長江沿岸一帶出現(xiàn)大范圍降水過程,PM2.5以濕沉降的形式被清除,PM2.5濃度下降到100μg/m3以下.6日,我國東部又出現(xiàn)PM2.5高于100μg/m3的區(qū)域,主要分布在山東西南部、河南東部和安徽北部等地.

受本次重污染天氣影響,青島市先后經(jīng)歷了重污染天氣形成、持續(xù)以及清除3個階段,如圖7(a)所示.對應(yīng)的時間分別為1月1日12:00~3日04:00、1月3日04:00~19:00、1月3日19:00~5日12:00.在重污染形成期,PM2.5濃度從52μg/m3逐漸上升至267μg/m3;重污染持續(xù)期,PM2.5濃度在218μg/m3~371μg/m3范圍內(nèi)波動;重污染清除期,PM2.5濃度由309μg/m3迅速下降到150μg/m3,然后緩慢下降至50μg/m3以下.

圖6 2016年1月1日~6日中國東部地區(qū)近地面PM2.5日均模擬值空間分布

a ~ f分別為1月1日~1月6日PM2.5日均濃度值

3.2 青島市重污染天氣形成、持續(xù)及清除過程分析

3.2.1 重污染形成期利用過程分析技術(shù),定量評估了青島市本次重污染事件不同階段各種大氣物理化學過程對不同高度PM2.5濃度的影響.圖8為污染形成期間和持續(xù)期間的過程分析結(jié)果.從圖中可以看出,在重污染形成期(1月1日12:00~1月3日4:00),局地顆粒物一次源排放、垂直傳輸和氣溶膠化學過程是近地面PM2.5的主要來源(除2日10:00~2日15:00),而PM2.5的去除主要受大氣水平傳輸和干沉降過程的影響.局地顆粒物一次排放對青島PM2.5的貢獻量比較穩(wěn)定,維持在19.0~23.0μg/(m3·h)之間;氣溶膠二次生成過程對PM2.5的貢獻量在5.0μg/(m3·h)以下;垂直傳輸過程對PM2.5的貢獻量最高可達67.7μg/(m3·h),是PM2.5濃度升高的主要因素.顆粒物的垂直傳輸與邊界層高度、逆溫現(xiàn)象等關(guān)系密切[35].由青島市大氣邊界層高度的時間變化可知(圖7(b)),在2日02:00~2日10:00和2日16:00~3日04:00,青島市大氣邊界層高度下降到300m以下,導致氣團明顯向近地面垂直傳輸.而在2日10:00~2日15:00,垂直傳輸過程轉(zhuǎn)變?yōu)镻M2.5的匯,這是由于正午前后大氣邊界層高度抬升引起近地面污染物向高空的擴散.近地面逆溫層的出現(xiàn)也會影響氣團的垂直傳輸.由圖8青島市不同污染時期的溫度廓線可以看出,在重污染形成期,青島市80m左右的低空出現(xiàn)逆溫層,這使得由高空傳輸至近地面的PM2.5向高空擴散的路徑受阻,造成近地面PM2.5濃度持續(xù)升高.

從圖7(c)可以看出,在重污染形成期,雖然青島市近地面風向以西南風和偏南風為主,有利于上風向(山東半島南部、江蘇、安徽等地)的污染物向青島地區(qū)傳輸,但過程分析的結(jié)果顯示,在近地面水平傳輸對PM2.5的貢獻為負值(不考慮2日10:00~2日15:00),而垂直傳輸對PM2.5的貢獻為正值.通過圖8青島市不同高度PM2.5過程分析結(jié)果可以看出,在青島市上空300m~500m左右,水平傳輸過程對PM2.5為正貢獻的時刻正好對應(yīng)近地面垂直傳輸為正貢獻的時刻,可見,周邊PM2.5通過高空的長距離輸送到達青島,進而受大氣邊界層高度下降和近地面逆溫層出現(xiàn)的影響又通過垂直傳輸?shù)姆绞絺鬏斨两孛?造成近地面PM2.5濃度升高.另外,從圖7(d)可以看出,在重污染形成期青島市近地面風速由8m/s左右逐漸下降到3m/s以下,特別是2日22:00~3日4:00,風速下降到2m/s以下,屬于典型的靜小風,有利于重污染的形成.但在此時間段內(nèi),水平傳輸是青島市近地面PM2.5的主要清除過程,PM2.5傳輸至下風向的山東半島北部地區(qū).

3.2.2 重污染持續(xù)期從圖8中重污染持續(xù)期的過程分析結(jié)果可以看出,在污染持續(xù)期間,垂直傳輸對青島市PM2.5有去除作用,而水平傳輸、局地一次源排放和云霧液相過程是近地面PM2.5的主要來源;其中水平傳輸?shù)呢暙I量最大,達到35.5μg/(m3·h),可見,青島市重污染的持續(xù)與周邊污染物向青島的不斷輸送有明顯關(guān)系;但持續(xù)期與形成期不同的是,在污染持續(xù)期,周邊污染物向青島地區(qū)的輸送通道高度下降,主要在200m以下.重污染持續(xù)期青島市以東北風和西北風為主,這有利于京津冀、魯西北和山東半島北部地區(qū)的PM2.5及其前體物輸送到青島地區(qū).同時,大氣液相過程在重污染持續(xù)期間也生成一定量的二次氣溶膠,平均生成量為5.3μg/(m3·h).通過查看SO42-的過程分析結(jié)果,這部分氣溶膠主要為SO42-.此時期相對濕度在90%以上,較高的相對濕度會促進SO2的液相氧化反應(yīng)[36-37],導致SO42-的濃度升高.

圖8 青島市重污染形成期和持續(xù)期不同高度PM2.5過程分析結(jié)果

重污染持續(xù)期間,青島市近地面和150m左右的上空,PM2.5的去除主要由垂直傳輸過程貢獻,但在400m的上空,PM2.5的去除主要受水平傳輸影響.通過圖9中重污染持續(xù)期的溫度廓線可以看出,在重污染持續(xù)期逆溫層發(fā)生在400m~ 700m左右的高空.表明重污染持續(xù)期,周邊PM2.5沿低空傳輸至青島,進而隨氣團上升至400m~ 700m的高空后以水平傳輸?shù)姆绞较蛑苓叺貐^(qū)輸送.但是,相比于水平傳輸、云霧液相過程和局地的一次源排放帶來的PM2.5,垂直傳輸過程對PM2.5的清除量有限,重污染持續(xù)期PM2.5濃度依然維持在200μg/m3以上.

3.2.3 重污染清除期重污染清除期青島市近地面PM2.5過程分析結(jié)果如圖10所示.青島市PM2.5濃度從3日19:00開始迅速下降,由307μg/m3下降到4日08:00的81μg/m3,4日08:00~5日12:00,PM2.5濃度下降變緩,由81μg/m3下降到23μg/m3.4日11:00青島市西北風逐漸增大至5m/s以上,水平傳輸成為近地面PM2.5清除的主要過程,對PM2.5去除速度為37.8μg/(m3·h).氣溶膠化學過程對PM2.5的清除也有一定的貢獻,為6.7μg/(m3·h).另外,在重污染清除期,逆溫層消失,大氣邊界層高度抬升,有利于近地面污染物的垂直擴散,4日09:00以后,垂直傳輸成為PM2.5清除的主要方式.

圖9 利用WRF模型模擬的青島市不同污染時期的溫度廓線

3.3 局地污染源排放和區(qū)域輸送對青島市PM2.5的貢獻

從上文的分析可以看出,青島市本次重污染的形成、持續(xù)和清除過程與區(qū)域輸送密切相關(guān).圖11給出了2016年1月1日~1月7日各區(qū)域污染源排放對青島市PM2.5貢獻率隨時間的變化情況.在重污染形成期,青島市PM2.5濃度的升高主要由區(qū)域傳輸貢獻,貢獻率高達87.0%,其中區(qū)域一(包括山東西南部、安徽、江蘇、河南東部等地)污染源對青島市PM2.5的貢獻最為明顯,貢獻率高達69.8%,區(qū)域二(京津冀和山東西北部等地)和其他地區(qū)(除青島局地、區(qū)域一、二外的其他地區(qū))貢獻率分別為4.7%和12.5%,區(qū)域三青島局地源的貢獻率較小,占比為13.0%在重污染持續(xù)期,青島市高濃度的PM2.5由區(qū)域傳輸和局地污染源共同影響,貢獻率分別為68.5%、31.5%.局地污染源對PM2.5的貢獻有明顯的增長,達到31.5%,這可能與該段時間相對濕度偏高,大氣中SO2、NO等氣體通過液相過程生成了二次氣溶膠增加有關(guān)(圖8);從氣象數(shù)據(jù)得知,該段時間內(nèi)青島市主導風向為西北風,但西北區(qū)域(區(qū)域二)對青島PM2.5的貢獻并不高,平均僅為8%,主要貢獻卻來自區(qū)域一(貢獻量41.3%).進一步分析1日~3日中國東部地區(qū)近地面PM2.5及風場空間分布(圖12).可以看出,污染形成期間(圖12(a、b)),區(qū)域一西部(山東西南部、安徽北部、河南東部等地)的污染物在偏南風的影響下向京津冀和魯西北地區(qū)傳輸,造成京津冀和魯西北地區(qū)PM2.5濃度升高.重污染持續(xù)期,受西北風影響,京津冀和魯西北地區(qū)污染物又向東南方向輸送,從而使得區(qū)域一的污染物間接傳輸至青島[圖12(c)].重污染持續(xù)期青島市的PM2.5仍主要來自區(qū)域一,但傳輸通道并不相同.重污染形成期,區(qū)域一的PM2.5及其前體物直接傳輸?shù)角鄭u,而重污染持續(xù)期間,區(qū)域一的PM2.5及其前體物經(jīng)過區(qū)域二后再傳輸至青島.

圖10 青島市重污染清除期近地面PM2.5過程分析結(jié)果

圖11 污染期間周邊地區(qū)對青島市PM2.5濃度的貢獻率

重污染清除期,青島市受西北風影響,但由于京津冀、山東西北部等上風向區(qū)域污染物濃度較低,因此區(qū)域一的污染源對青島市PM2.5的貢獻率驟降至17.8%,并在4日8:00以后貢獻率接近于零;區(qū)域二的貢獻率有所增加,但并不是主要來源,貢獻率12.9%;青島局地排放占比為42.4%,成為該階段青島市PM2.5主要貢獻源.

本次重污染持續(xù)期和清除期,局地污染源對青島市PM2.5貢獻明顯增大,本文將青島局地進一步細分為青島市區(qū)和郊區(qū),探究青島市區(qū)和郊區(qū)對PM2.5的貢獻量.統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),本次重污染期間青島市區(qū)和郊區(qū)對PM2.5的貢獻率基本相當,分別為16.9%、14.5%.可見,郊區(qū)污染源的減排也不容忽視.在重污染形成期和持續(xù)期,區(qū)域一對青島市PM2.5的貢獻最為明顯,2個時期的平均貢獻率為50.1%,為進一步了解污染物的源地,本文對區(qū)域一中的山東西南部、江蘇安徽北部、安徽中南部和長三角地區(qū)對青島市的貢獻率分別進行統(tǒng)計,貢獻率分別為12.7%、9.7%、9.7%、6.4%,可以看出山東西南部地區(qū)對青島市本次重污染事件貢獻率最大,江蘇、安徽兩省污染源同樣不可忽視.

圖12 中國東部地區(qū)近地面PM2.5及風場空間分布

a 為1月1日18:00,b為1月2日18:00,c為1月3日18:00

4 結(jié)論

4.1 WRF-CMAQ模型能夠合理的模擬出2016年1月1日~1月7日青島市PM2.5重污染天氣演變過程.重污染形成期,西南風將山東南部、江蘇、安徽等地高濃度的PM2.5及其前體物輸送至青島300m~500m左右上空,進而受大氣邊界層高度下降和逆溫層的影響,污染物傳輸至近地面.山東西南部、安徽北部和河南東部等地PM2.5及其前體物在重污染形成期傳輸至京津冀和魯西北等地,之后在持續(xù)期沿近地面?zhèn)鬏斨燎鄭u地區(qū);另外青島本地較高的相對濕度使得液相過程生成了大量的二次顆粒物.重污染的清除主要由于風速加大,水平傳輸作用加強,高濃度的PM2.5污染帶向下風向轉(zhuǎn)移.氣溶膠過程和干沉降過程對PM2.5清除也有一定的貢獻.

4.2 青島市本次PM2.5重污染天氣過程受污染物局地排放和區(qū)域傳輸共同影響.區(qū)域傳輸是重污染形成期、持續(xù)期以及清除期PM2.5的主要來源,3個時期的貢獻率分別為87.0%、68.5%、57.6%.區(qū)域傳輸主要由山東西南部、安徽、江蘇、河南等地污染源貢獻,其次為京津冀和魯西北地區(qū).比較局地污染源中市區(qū)和郊區(qū)對青島市PM2.5的貢獻量,發(fā)現(xiàn)二者的貢獻量基本相當,郊區(qū)的污染源排放控制也不可忽視.

[1] 楊孝文,周 穎,程水源,等.北京冬季一次重污染過程的污染特征及成因分析 [J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(3):679-686.

[2] 尉 鵬,任陣海,王文杰,等.2014年10月中國東部持續(xù)重污染天氣成因分析 [J]. 環(huán)境科學研究, 2015,28(5):676-683.

[3] 王郭臣,王東啟,陳振樓.北京冬季嚴重污染過程的PM2.5污染特征和輸送路徑及潛在源區(qū) [J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(7):1931-1937.

[4] Kan H, Chen R, Tong S. Ambient air pollution, climate change, and population health in China [J]. Environment International, 2012,42:10-19.

[5] Raaschou-Nielsen O, Andersen Z J, Beelen R, et al. Air pollution and lung cancer incidence in 17European cohorts: prospective analyses from the European Study of Cohorts for Air Pollution Effects (ESCAPE) [J]. The Lancet Oncology, 2013,14(9):813- 822.

[6] 朱佳雷,王體健,邢 莉,等.江蘇省一次重霾污染天氣的特征和機理分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2011,31(12):1943-1950.

[7] 李 鋒,朱 彬,安俊嶺,等.2013年12月初長江三角洲及周邊地區(qū)重霾污染的數(shù)值模擬[J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(7):1965- 1974.

[8] 江 琪,王 飛,張恒德,等.北京市PM2.5和反應(yīng)性氣體濃度的變化特征及其與氣象條件的關(guān)系[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,37(3): 829-837.

[9] Li J, Han Z. A modeling study of severe winter haze events in Beijing and its neighboring regions [J]. Atmospheric Research, 2016,170:87-97.

[10] Zheng G J, Duan F K, Su H, et al. Exploring the severe winter haze in Beijing: the impact of synoptic weather, regional transport and heterogeneous reactions [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015,15(6):2969-2983.

[11] 徐 虹,肖致美,孔 君,等.天津市冬季典型大氣重污染過程特征[J]. 中國環(huán)境科學, 2017,37(4):1239-1246.

[12] Wang X, Chen J, Sun J, et al. Severe haze episodes and seriously polluted fog water in Ji'nan, China [J]. Science of the Total Environment, 2014,493:133-137.

[13] Kang H, Zhu B, Su J, et al. Analysis of a long-lasting haze episode in Nanjing, China [J]. Atmospheric Research, 2013, 120:78-87.

[14] Wang Y, Gao S, Fu G, et al. Assimilating MTSAT-derived humidity in nowcasting sea fog over the Yellow Sea [J]. Weather and forecasting, 2014,29(2):205-225.

[15] Guo J, Li P, Fu G, et al. The structure and formation mechanism of a sea fog event over the Yellow Sea [J]. Journal of Ocean University of China, 2015,14(1):27-37.

[16] Tang M, Zhu T. Heterogeneous reactions of gaseous methanesulfonic acid with NaCl and sea salt particles [J]. Science in China Series B: Chemistry, 2009,52(1):93-100.

[17] Yang M, Huebert B J, Blomquist B W, et al. Atmospheric sulfur cycling in the southeastern Pacific–longitudinal distribution, vertical profile, and diel variability observed during VOCALS- REx [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011,11(10):5079- 5097.

[18] Facchini M C, Decesari S, Rinaldi M, et al. Important source of marine secondary organic aerosol from biogenic amines [J]. Environmental Science & Technology, 2008,42(24):9116-9121.

[19] Lei Y, Zhang Q, He K B, et al. Primary anthropogenic aerosol emission trends for China, 1990~2005 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011,11(3):931-954.

[20] Zhang Q, Streets D G, He K, et al. Major components of China’s anthropogenic primary particulate emissions [J]. Environmental Research Letters, 2007,2(4):045027.

[21] Lin Y, Farley R D, Orville H D. Bulk parameterization of the snow field in a cloud model [J]. Journal of Climate and Applied Meteorology, 1983,22(6):1065-1092.

[22] Mlawer E J, Taubman S J, Brown P D, et al. Radiative transfer for inhomogeneous atmospheres: RRTM, a validated correlated‐k model for the longwave [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1997,102(D14):16663-16682.

[23] Chou M, Suarez M J. A solar radiation parameterization for atmospheric studies [M]. NASA Technical Memorandum, 1999, 15:1-38.

[24] Obukhov A M. Turbulence in an atmosphere with a non-uniform temperature [J]. Boundary-Layer Meteorology, 1971,2(1):7-29.

[25] Dudhia J. A multi-layer soil temperature model for MM5 [C]. 1996.

[26] Hong S, Noh Y, Dudhia J. A new vertical diffusion package with an explicit treatment of entrainment processes [J]. Monthly Weather Review, 2006,134(9):2318-2341.

[27] Liu X, Zhang Y, Xing J, et al. Understanding of regional air pollution over China using CMAQ, part II. Process analysis and sensitivity of ozone and particulate matter to precursor emissions [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(30):3719-3727.

[28] Liu P, Zhang Y, Yu S, et al. Use of a process analysis tool for diagnostic study on fine particulate matter predictions in the US–Part II: Analyses and sensitivity simulations [J]. Atmospheric Pollution Research, 2011,2(1):61-71.

[29] Fan Q, Lan J, Liu Y, et al. Process analysis of regional aerosol pollution during spring in the Pearl River Delta region, China [J]. Atmospheric Environment, 2015,122:829-838.

[30] Xing J, Zhang Y, Wang S, et al. Modeling study on the air quality impacts from emission reductions and atypical meteorological conditions during the 2008Beijing Olympics [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(10):1786-1798.

[31] Streets D G, Fu J S, Jang C J, et al. Air quality during the 2008 Beijing Olympic games [J]. Atmospheric Environment, 2007, 41(3):480-492.

[32] Wang L T, Wei Z, Yang J, et al. The 2013severe haze over southern Hebei, China: model evaluation, source apportionment, and policy implications [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014,14(6):3151-3173.

[33] Han X, Zhang M, Tao J, et al. Modeling aerosol impacts on atmospheric visibility in Beijing with RAMS-CMAQ [J]. Atmospheric Environment, 2013,72:177-191.

[34] 王凌慧,曾凡剛,向偉玲,等.空氣重污染應(yīng)急措施對北京市 PM2.5的削減效果評估 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(8):2546- 2553.

[35] Liu X G, Li J, Qu Y, et al. Formation and evolution mechanism of regional haze: a case study in the megacity Beijing, China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013,13(9):4501-4514.

[36] Sun Y, Wang Z, Fu P, et al. The impact of relative humidity on aerosol composition and evolution processes during wintertime in Beijing, China [J]. Atmospheric Environment, 2013,77:927-934.

[37] Zheng G J, Duan F K, Su H, et al. Exploring the severe winter haze in Beijing: the impact of synoptic weather, regional transport and heterogeneous reactions [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015,15(6):2969-2983.

Analysis on the evolution of PM2.5heavy air pollution process in Qingdao.

ZHANG Qiang1, XUE Di1, WANG Shuang1, WANG Lin-hui1, WANG Jing3, MA Yan4, LIU Xiao-huan1,2*

(1.College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；2.Key Laboratory of Marine Environmental and Ecology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；3.Qingdao Environment Monitoring Center, Qingdao 266003, China；4.Qingdao Meteorological Administration, Qingdao 266003, China)., 2017,37(10)：3623~3635

WRF-CMAQ model was used to simulate a severe PM2.5pollution episode in Qingdao from 1 to 7 January, 2016, and the major factors influencing the formation, persistence and removal of the severe PM2.5pollution were analyzed. The model reasonably reproduced the temporal and spatial variation of PM2.5concentration and meteorological conditions. Under the influence of persistent southwest airflow during the severe pollution formation period, PM2.5and its precursors were transported to Qingdao from the South of Shandong, Anhui and Jiangsu province. These pollutants continued to accumulate in Qingdao due to the favorable meteorological conditions such as the occurrence of inversion layer and reduced planetary boundary layer height. PM2.5and its precursors transported to Qingdao area from the Beijing-Tianjin-Hebei region and the Northwestern Shandong during the severe pollution persistence period, which originated from the Southwestern Shandong, north of Anhui and east of Henan province. In addition, numerous secondary aerosols were formed during the aqueous phase chemistry process, leading to persistently high PM2.5concentration of more than 200μg/m3. During the severe pollution removal period, the wind speed was increased and thus enhancing the horizontal transport, the PM2.5was transported to the downwind areas. Regional transport was a major contributor to the severe PM2.5pollution, accounting for 87.0%, 68.5% and 57.6% during the three periods, respectively.

WRF-CMAQ；PM2.5；severe pollution；process analysis；regional transport

X513

A

1000-6923(2017)10-3623-13

張 強(1993-),男,山東青島人,中國海洋大學環(huán)境科學與工程學院碩士,研究方向為大氣化學.

2017-03-07

國家“973”項目(2014CB953701);山東省自然科學基金資助項目(ZR2013DQ022);青島市民生科技計劃基金資助項目(14-8-3-10-NSH);國家自然科學基金資助項目(41305087)

* 責任作者, 副教授, liuxh1983@ouc.edu.cn