沈?yàn)t雨,郭照冰*--,姜文娟,王瑾瑾,柏 楊,任 杰

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生物質(zhì)室內(nèi)燃燒產(chǎn)物的碳質(zhì)特征及EC同位素組成

沈?yàn)t雨1,2,郭照冰1,2*--,姜文娟1,2,王瑾瑾1,2,柏 楊1,2,任 杰1,2

(1.南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇南京 210044；2.江蘇省大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)與污染控制高技術(shù)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇南京 210044)

選取南京地區(qū)典型的生物質(zhì)種類(水稻、蘆葦、玉米、梧桐、桂花和白玉蘭)進(jìn)行室內(nèi)模擬燃燒實(shí)驗(yàn),同時(shí)采用Model 2001A熱/光碳分析儀和元素分析-同位素質(zhì)譜儀(EA/IRMS)分別對(duì)不同粒徑段顆粒物中OC、EC的濃度和生物質(zhì)燃燒的不同產(chǎn)物EC同位素組成進(jìn)行了測(cè)定.結(jié)果表明,除蘆葦秸稈外,其他各類生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的OC排放因子均在<0.43μm粒徑段內(nèi)達(dá)到最大;EC排放因子除梧桐和桂花樹葉以外,最大值均分布在<0.43μm和0.43~0.65μm粒徑段內(nèi),其中,玉米秸稈燃燒產(chǎn)生的OC、EC排放因子均為最高.6種生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物中的碳質(zhì)(OC、EC)濃度最大值均主要集中在<0.43μm的亞微米粒徑段上.玉米秸稈燃燒所產(chǎn)生的煙塵和煙灰中EC的同位素組成均高于其他生物質(zhì),除了生物質(zhì)自身的組分會(huì)影響同位素分餾以外,燃燒過(guò)程的溫度較高,也會(huì)促進(jìn)秸稈和樹葉發(fā)生熱解從而形成碳同位素分餾.

生物質(zhì)燃燒；元素碳；碳同位素

隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,近年來(lái)南京市空氣污染日益嚴(yán)重,生物質(zhì)燃燒排放出的煙塵顆粒物和氣態(tài)污染物被認(rèn)為是大氣顆粒物、溫室氣體和大氣氣態(tài)污染物的一個(gè)重要來(lái)源[1-7].目前,生物質(zhì)秸稈的露天焚燒現(xiàn)象在全球范圍內(nèi)隨處可見(jiàn),尤其是發(fā)展中國(guó)家[8],中國(guó)每年有上億t的秸稈被露天焚燒,其中水稻、小麥和玉米等作物秸稈所占比例最大.

研究發(fā)現(xiàn),生物質(zhì)燃燒排放的一大重要產(chǎn)物是元素碳EC[9-10],國(guó)外學(xué)者Bird等[11]對(duì)植物秸稈在熱解條件下生成的元素碳EC開展過(guò)穩(wěn)定碳同位素組成研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn)秸稈燃燒產(chǎn)物中的EC可隨煙塵等直接或間接的排到大氣中.而目前,我國(guó)在秸稈、樹葉等生物質(zhì)燃燒排放的顆粒物對(duì)環(huán)境的影響研究方面尚不完善.國(guó)內(nèi)學(xué)者劉剛等[12-13]對(duì)秸稈燃燒排放的正構(gòu)烷烴和正構(gòu)脂肪醇等有機(jī)物的碳同位素組成進(jìn)行研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn)燃燒過(guò)程發(fā)生了明顯的碳同位素分餾.另外國(guó)內(nèi)僅少數(shù)學(xué)者對(duì)部分生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物的排放因子進(jìn)行了估算[14-15],且對(duì)其排放產(chǎn)生的顆粒物粒徑分布和濃度特征的報(bào)道也很少.鑒于此,本研究擬通過(guò)搭建室內(nèi)燃燒裝置模擬生物質(zhì)的燃燒過(guò)程,對(duì)燃燒產(chǎn)物中OC、EC的排放因子和濃度進(jìn)行了計(jì)算和測(cè)定,并對(duì)元素碳EC的組分進(jìn)行測(cè)定,初步探討了同位素分餾的原因,以期為南京北郊地區(qū)生物質(zhì)燃燒對(duì)大氣的影響研究提供科學(xué)依據(jù).

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 儀器與試劑

本實(shí)驗(yàn)所用儀器:FA-3型氣溶膠粒度分布采樣器(遼陽(yáng)市康潔儀器研究所),Model 2001A熱/光碳分析儀(DRI,美國(guó)),元素分析儀-同位素質(zhì)譜儀(Thermofisher,美國(guó)).

1.2 樣品采集及預(yù)處理

在南京市北郊地區(qū)采集6種當(dāng)?shù)氐湫偷纳镔|(zhì)樣品,包括水稻、蘆葦和玉米秸稈、梧桐、桂花和廣玉蘭樹葉.用自封袋分裝,清水洗凈后將其置于50℃的烘箱內(nèi)烘烤12h,并在實(shí)驗(yàn)開始前將秸稈剪成長(zhǎng)度約為4cm的段狀,將樹葉剪至面積約為5cm2的片狀以便于燃燒.

本研究采用自制的實(shí)驗(yàn)室焚燒裝置對(duì)6種預(yù)處理后的生物質(zhì)樣品分別進(jìn)行室內(nèi)模擬燃燒實(shí)驗(yàn),如圖1所示.燃燒時(shí)調(diào)節(jié)變壓器電壓為260V,先預(yù)熱5min后放置樣品,燃燒過(guò)程中爐內(nèi)溫度約為200℃.為保證實(shí)驗(yàn)過(guò)程充分燃燒,一般取15~20g預(yù)處理后的秸稈置于電爐的鐵板上加熱,加熱開始的同時(shí)啟動(dòng)真空泵,流量為28.3L/min,此時(shí)開始采樣,當(dāng)火焰熄滅后仍繼續(xù)采樣,整個(gè)采樣過(guò)程持續(xù)2h.FA-3型氣溶膠粒度分布采樣器采集生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的顆粒物PM2.1時(shí),粒徑范圍分別為:<0.43μm、0.43~0.65μm、0.65~1.1μm和1.1~2.1μm4個(gè)粒徑段.

采樣前對(duì)儀器進(jìn)行流量校正,且預(yù)先將采樣所用的玻璃纖維濾膜置于馬弗爐450℃焙燒4h,冷卻后置于干燥器平衡24h,稱重后放入鋁箔中待用.采樣結(jié)束后,將濾膜折疊放回原鋁箔中,在干燥器中平衡24h后稱重,密封冷藏保存至分析.

圖1 生物質(zhì)燃燒采樣示意

1.進(jìn)風(fēng)口;2.煤爐;3.螺紋接口;4.內(nèi)襯(錫箔紙);5.螺旋管道;6.切割頭;7.泵;8.冰塊

1.3 樣品分析及測(cè)定

通過(guò)Model 2001A熱/光碳分析儀測(cè)量顆粒物樣品中的OC和EC含量.在純He環(huán)境下程序升溫,溫度逐步升高至140℃、280℃、480℃和580℃時(shí)分別產(chǎn)生OC1、OC2、OC3和OC4;在含2%O2的He環(huán)境下進(jìn)行程序升溫,溫度逐步升高至580℃、740℃和840℃時(shí)分別測(cè)得EC1、EC2和EC3.全程采用633nm激光照射樣品,將反射光強(qiáng)回到初始狀態(tài)時(shí)作EC的起點(diǎn),準(zhǔn)確界定出OC碳化形成的裂解碳(OPC).儀器最低檢測(cè)限:總有機(jī)碳(TOC)為0.82μgC/cm2,總元素碳(TEC)為0.20μgC/cm2,總碳(TC)為0.93μgC/cm2.定義樣品中OC、EC含量如式(1)和(2)所示.

OC = OC1+OC2+OC3+OC4+OPC (1)

EC = EC1+EC2+EC3-OPC (2)

碳同位素組成的測(cè)定在中國(guó)科學(xué)院南京土壤研究所完成,將采樣后的1/4樣品濾膜經(jīng)球磨機(jī)粉碎后置于錫杯內(nèi),用鑷子將錫杯捏成小球狀送入元素分析儀-同位素質(zhì)譜儀(EA/IRMS)進(jìn)行δ13C值測(cè)定,樣品進(jìn)入EA氧化柱中,在過(guò)量高純O2存在條件下瞬間高溫分解,含有C、N、O、S等成分的混合氣體依次經(jīng)過(guò)還原柱和吸水柱,然后經(jīng)色譜柱(45℃)分離去除雜質(zhì)氣體得到純凈的CO2氣體,其中氧化和還原的溫度分別維持在1020℃和680℃.最后高純的CO2氣體被高純He送入IRMS中進(jìn)行穩(wěn)定碳同位素組成測(cè)定.儀器經(jīng)校準(zhǔn),誤差在±0.15‰以內(nèi).

2 結(jié)果與討論

2.1 OC、EC在各粒徑段上的排放因子

經(jīng)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的不同生物質(zhì)各粒徑段上OC、EC的排放因子如表1所示,從不同粒徑范圍上來(lái)看,在<0.43μm粒徑段內(nèi),6種生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的碳質(zhì)中OC排放因子范圍是5.11~31.09g/kg,EC排放因子范圍是0.48~9.49g/kg,平均值分別為13.31和3.25g/kg;在0.43~0.65μm粒徑段內(nèi),OC排放因子范圍是1.60~28.45g/kg,EC排放因子范圍是1.07~8.16g/kg,平均值分別為11.50和3.01g/kg;在0.65~1.1μm粒徑段內(nèi),OC排放因子范圍是1.33~27.34g/kg,EC排放因子范圍是0.53~ 6.74g/kg,平均值分別為10.35和2.28g/kg;在1.1~ 2.1μm粒徑段內(nèi),OC排放因子范圍是1.33~ 23.79g/kg,EC排放因子范圍是0.74~6.65g/kg,平均值分別為11.53和2.69g/kg.從表中可以發(fā)現(xiàn),除蘆葦秸稈OC排放因子最大出現(xiàn)在1.1~2.1μm粒徑段內(nèi)以外,其余5種生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的OC排放因子均是在<0.43μm粒徑段內(nèi)達(dá)到最大;且EC排放因子除梧桐和桂花樹葉以外,最大值均分布在<0.43μm和0.43~0.65μm粒徑段內(nèi).

從生物質(zhì)類型來(lái)看,秸稈中玉米秸稈在各個(gè)粒徑段上OC、EC的排放因子均為最高,這主要是由于玉米秸稈中水分和揮發(fā)分的含量均相對(duì)較高,更容易造成不完全燃燒,從而使得細(xì)顆粒中碳質(zhì)的排放量更高.樹葉中OC、EC排放因子整體上最大的當(dāng)屬梧桐樹葉,最小的是白玉蘭樹葉,其在各個(gè)粒徑段中OC排放因子的平均值僅為2.34g/kg.Saarikoski等[16]對(duì)各種生物質(zhì)燃料的OC排放因子進(jìn)行了研究,其變化范圍為1.8~ 10.7g/kg,遠(yuǎn)低于本研究中OC的排放因子變化范圍1.33~31.09g/kg,主要是因?yàn)楸緦?shí)驗(yàn)對(duì)煙塵的采集幾乎沒(méi)有稀釋過(guò)程,從而避免了大部分半揮發(fā)性物質(zhì)向氣態(tài)的轉(zhuǎn)化;另外,采樣所用儀器的流量和采樣時(shí)間,也會(huì)影響采集到的物質(zhì)的量.

表1不同粒徑段的碳質(zhì)排放因子(g/kg)

Table 1 Emission factors of carbon in different size(g/kg)

2.2 OC、EC在各粒徑段上的濃度特征

圖2是6種生物質(zhì)中OC的濃度特征.由圖2可以發(fā)現(xiàn),不同生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的OC濃度變化范圍是3.96~92.58μg/m3,差異較大,其中在各粒徑段上平均濃度最大的是玉米秸稈,濃度平均值為75.51μg/m3,且粒徑越小濃度越大,在<0.43μm的粒徑段上濃度達(dá)到最大值92.58μg/m3.白玉蘭樹葉的濃度最小,平均值為7.00μg/m3,與玉米秸稈相同的是,白玉蘭樹葉也是在粒徑<0.43μm的粒徑段上達(dá)到最大濃度15.26μg/m3,在1.1~2.1μm粒徑段上有最小濃度,僅3.96μg/m3.

圖2 不同粒徑顆粒物中OC的濃度

圖3是EC的濃度特征值,與OC相比,EC的濃度變化范圍較小,為2.21~28.22μg/m3,同樣的,也是玉米秸稈燃燒產(chǎn)物中EC的濃度值最大,各粒徑段的平均值達(dá)到25.38μg/m3,而桂花樹葉燃燒產(chǎn)生的EC濃度值比白玉蘭樹葉略低,僅6.72μg/m3.結(jié)合上述數(shù)據(jù)可見(jiàn),生物質(zhì)秸稈燃燒的產(chǎn)物中OC的濃度遠(yuǎn)大于EC,這主要是因?yàn)樵诮斩捄蜆淙~中含有較多有機(jī)碳源的糖類、石油、脂肪酸等含碳有機(jī)物,而含無(wú)機(jī)碳源的CO2、NaHCO3等含碳無(wú)機(jī)物較少.本實(shí)驗(yàn)所選生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物中,無(wú)論是OC還是EC,濃度最大值都出現(xiàn)在<0.43μm的粒徑段內(nèi),且在此粒徑段,水稻、蘆葦、玉米、梧桐、桂花和白玉蘭這6種生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物中OC占PM2.1OC總量的比例分別為29.7%、26.1%、30.6%、27.8%、37.6%和54.5%;EC所占比例分別為29.6%、30.6%、27.8%、26.9%、27.6%和61.2%,據(jù)此發(fā)現(xiàn),比例均超過(guò)25%,高者達(dá)到54.5%和61.2%,這也表明本實(shí)驗(yàn)中秸稈和樹葉燃燒產(chǎn)物中的碳質(zhì)主要集中在<0.43μm的粒徑段上.

圖3 不同粒徑顆粒物中EC的濃度

2.3 EC的同位素組成

選取各類生物質(zhì)燃燒后的產(chǎn)物煙塵和煙灰分別進(jìn)行元素碳EC同位素組成(δ13C)測(cè)定,結(jié)果如圖4所示.在煙塵中,δ13C值的范圍為-29.61‰~-23.38‰,平均值為-27.30‰.其中玉米秸稈最富集重碳13C,蘆葦秸稈最虧損重碳13C,二者之間差值為6.23‰.煙灰中δ13C值相較煙塵來(lái)看,變化程度更大,范圍為-30.48‰~-16.37‰,平均值為-28.56‰,同樣的是,玉米秸稈仍最富集重碳13C,蘆葦秸稈最虧損重碳13C,二者之間的差值為14.11‰,差值遠(yuǎn)高于煙塵中的6.23‰.梧桐、桂花和白玉蘭樹葉三者的δ13C值無(wú)論煙塵還是煙灰,差別均不大,但呈相同的高低趨勢(shì).另外,玉米秸稈燃燒的產(chǎn)物中,不管是煙塵還是煙灰,其EC的δ13C值均遠(yuǎn)高于其它生物質(zhì)的δ13C值,這主要是因?yàn)椴煌镔|(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)和光合作用的不同所致,玉米屬于C4植物,而其他5種均屬于C3植物.C4植物光呼吸比C3植物弱,CO2補(bǔ)償點(diǎn)(1~10ppm)更低,也就是說(shuō)C4植物在CO2含量低的情況下更易存活,在強(qiáng)光及其他適合條件下光合速率更高.這主要是由于外界CO2通過(guò)C4途徑被收集到維管束鞘細(xì)胞內(nèi),使得核酮糖-1,5-雙磷酸羧化酶加氧酶周圍的CO2含量增高.而相比之下,C3植物細(xì)胞分工不明確,CO2利用效率低.

此外可以發(fā)現(xiàn),除了水稻和玉米秸稈,其余生物質(zhì)均是煙塵中的δ13C值大于煙灰中的δ13C值.煙塵顆粒物的形成過(guò)程相對(duì)復(fù)雜,煙塵是在經(jīng)過(guò)高溫氧化、升華和蒸發(fā)冷凝的熱過(guò)程中形成的懸浮于氣體中的固體微粒,而煙灰是物體燃燒后的殘余物,一般為無(wú)機(jī)的碳酸鹽或者氧化物,以氧化鉀、氧化鈉、碳酸鉀、碳酸鈉為主,因此,煙塵和煙灰各自不同的組分和形成過(guò)程是影響EC同位素δ13C值不同的主要原因.

圖4 生物質(zhì)燃燒不同產(chǎn)物的EC同位素組成

表2是不同污染源EC同位素δ13C值的大小,從表中可見(jiàn),植物δ13C值的差別較大,玉米秸稈燃燒后煙塵和煙灰的δ13C值均高于水稻和小麥的δ13C值,小麥同屬于C3植物,可見(jiàn)C4植物要比C3植物更傾向于富集重碳13C,且水稻和玉米燃燒后煙塵的δ13C值要小于各自的煙灰值,這兩點(diǎn)均與本研究結(jié)果一致.另外,汽油車和柴油車尾氣δ13C值有區(qū)別且不同地點(diǎn)測(cè)得的兩者數(shù)值大小呈現(xiàn)一致性,這不僅與汽油和柴油的化學(xué)組分及其原油的形成過(guò)程有關(guān),還與不同交通工具內(nèi)部的燃油方式有關(guān),與柴油車相比,汽油車對(duì)燃油的燃燒更充分,因此也可以通過(guò)δ13C值有效的區(qū)分大氣污染中這兩種交通污染源.煤炭的δ13C值介于尾氣和土壤揚(yáng)塵之間,且具體δ13C值與不同的煤種密切相關(guān).揚(yáng)塵的δ13C值要普遍高于土壤,而建筑揚(yáng)塵和土壤的值又分別高于農(nóng)業(yè)揚(yáng)塵和土壤,且遠(yuǎn)高于其他污染源,這一點(diǎn)有助于區(qū)別大氣污染中土壤和揚(yáng)塵等礦物顆粒的來(lái)源.

表2不同大氣污染源的EC同位素組成(‰)

Table 2 δ13C values of EC from different atmospheric pollution sources(‰)

2.4 EC同位素分餾效應(yīng)

農(nóng)作物秸稈主要由纖維素、半纖維素和木質(zhì)素組成,水稻秸稈中這3種組分含量分別高達(dá)30%、25%、12%[22].玉米秸稈及其葉片中纖維素/半纖維素和木質(zhì)素形式的碳分別占總碳的60.9%~69.1%和14.2%~17%[23].這3種組分會(huì)參與燃燒中的熱解反應(yīng),生物質(zhì)在燃燒過(guò)程中,溫度升高使得其中游離態(tài)的水分汽化蒸發(fā),迫使這3種主要組分暴露在高溫下從而發(fā)生熱解反應(yīng)并逐漸轉(zhuǎn)化成氣態(tài)物質(zhì),隨著溫度升高,該部分氣態(tài)物質(zhì)發(fā)生氧化燃燒,燃燒后的氣態(tài)物質(zhì)會(huì)留下部分碳化物質(zhì),當(dāng)火焰熄滅,碳化物質(zhì)在相對(duì)低的溫度下繼續(xù)發(fā)生短時(shí)間的無(wú)焰燃燒.

燃燒產(chǎn)生的顆粒物煙塵和煙灰在形成過(guò)程上有著很大的差別.煙塵主要是具有揮發(fā)性特質(zhì)的物質(zhì)凝結(jié)及其裂解焦化后得到的產(chǎn)物[22],而煙灰則是纖維素、半纖維素和木質(zhì)素等物質(zhì)發(fā)生脫水、脫羰基、脫羧基等一系列較為復(fù)雜的化學(xué)變化之后形成的產(chǎn)物.在生物質(zhì)燃燒排放的煙塵中,左旋葡聚糖的碳同位素組成比燃料中的綜纖維素母體輕1.9‰[24],說(shuō)明在纖維素發(fā)生熱解生成揮發(fā)份的過(guò)程中發(fā)生了顯著的同位素分餾,其中12C 傾向于在揮發(fā)份中富集,而13C 傾向于保留在母體中.因此可以認(rèn)為,由于秸稈樹葉在燃燒時(shí)其主要組分纖維素、半纖維素和木質(zhì)素在熱解和炭化的過(guò)程中,發(fā)生了碳同位素分餾,從而使得生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的顆粒物煙塵和煙灰中EC的同位素組成δ13C值存在較大的趨勢(shì)性差別.

3 結(jié)論

3.1 除蘆葦秸稈外,其他各類生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的OC排放因子均在<0.43μm 粒徑段內(nèi)達(dá)到最大;EC排放因子除梧桐和桂花樹葉以外,最大值均分布在<0.43μm和0.43~0.65μm粒徑段內(nèi).其中,玉米秸稈燃燒產(chǎn)生的OC、EC排放因子均為最高.

3.2 本研究所選秸稈和樹葉的燃燒產(chǎn)物中,OC、EC主要集中在<0.43μm的亞微米粒徑段上.

3.3 玉米秸稈燃燒所產(chǎn)生的煙塵和煙灰中EC同位素組成δ13C均高于其他生物質(zhì).生物質(zhì)自身的組分是影響同位素分餾的一個(gè)重要原因,且燃燒過(guò)程溫度較高,也會(huì)促進(jìn)秸稈和樹葉發(fā)生熱解和形成碳同位素分餾.

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Carbon characteristics and elemental carbon isotopic compositions in biomass indoor combustion products.

SHEN Xiao-yu1,2, GUO Zhao-bing1,2*, JIANG Wen-juan1,2, WANG Jin-jin1,2, BAI Yang1,2, REN Jie1,2

(1.School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；2.Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Nanjing 210044, China)., 2007,37(10)：3669~3674

The typical kinds of biomass (rice straw, reeds straw, corn stalk, phoenix, osmanthus and magnolia leaves) in Nanjing were collected to conduct indoor combustion experiments. The concentrations of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in the particles collected from biomass combustion were analyzed using Model 2001A Thermal Optical Carbon Analyzer,and isotopic compositions of EC were determined by EA/IRMS synchronously. The results showed that the emission factor of OC during biomass combustion reached the maximum at the scope <0.43μm except reeds straw while EC emission factor reached the maximum at the scope <0.43μm and 0.43~0.65μm except phoenix and osmanthus leaves. Among which, the emission factors of OC and EC of corn stalk were the highest. All the mass concentrations of OC and EC in biomass combustion products were the highest at the particle size less than 0.43μm. Besides, the isotopic compositions of EC in smoke and ashes from corn stalk combustion were higher compared with those from other biomass combustion. In addition to biomass components, the high temperature during biomass combustion might lead to carbon isotopic fractionation.

biomass combustion；elemental carbon；carbon isotope

X513

A

1000-6923(2017)10-3669-06

沈?yàn)t雨(1992-),女,江蘇蘇州人,南京信息工程大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)榇髿馕廴究刂萍夹g(shù)及工程.

2017-03-18

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41373023,91544229-02);江蘇省研究生科研與實(shí)踐創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目(SJZZ16_0157);江蘇省高?！扒嗨{(lán)工程”培養(yǎng)項(xiàng)目;江蘇省“333高層次人才”培養(yǎng)項(xiàng)目

* 責(zé)任作者, 教授, guocumt@nuist.edu.cn