王 界，李 亮，孟曉艷，潘本鋒，萬(wàn)學(xué)平，賈國(guó)山

1.無(wú)錫中科光電技術(shù)有限公司，江蘇 無(wú)錫 214135 2.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012 3.興義市環(huán)境保護(hù)局，貴州 興義 562400

近年來(lái)，中國(guó)面臨的大氣復(fù)合型污染越來(lái)越嚴(yán)重[1-6]。大氣復(fù)合污染是指由機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃煤、光化學(xué)煙霧和酸雨等多種污染類(lèi)型相互疊加耦合而成，其典型表現(xiàn)是城市地區(qū)大氣灰霾污染發(fā)生的頻次逐年增加[7]。對(duì)于該復(fù)雜的環(huán)境污染問(wèn)題，在沒(méi)有國(guó)外先進(jìn)經(jīng)驗(yàn)可以借鑒的情況下，環(huán)境監(jiān)測(cè)和治理遇到了前所未有的挑戰(zhàn)[8-11]。傳統(tǒng)灰霾監(jiān)測(cè)技術(shù)主要依賴(lài)于簡(jiǎn)單記錄、顆粒物采樣分析和地面定點(diǎn)測(cè)量等，但其監(jiān)測(cè)時(shí)間跨度及監(jiān)測(cè)面積的廣度不能滿(mǎn)足區(qū)域污染監(jiān)測(cè)的需要[12]。隨著激光器技術(shù)的革新，用于監(jiān)測(cè)大氣中氣溶膠和痕量氣體成分的激光雷達(dá)等地基遙感設(shè)備已逐漸成為大氣復(fù)合污染監(jiān)測(cè)中不可或缺的監(jiān)測(cè)儀器。激光雷達(dá)能夠以高空間分辨率、高探測(cè)靈敏度對(duì)大氣污染物的垂直剖面特征進(jìn)行探測(cè)分析，因其實(shí)時(shí)、在線運(yùn)行，激光雷達(dá)可以對(duì)污染物的時(shí)空分布進(jìn)行探測(cè)[13-16]。因此，以激光雷達(dá)為核心的地基遙感監(jiān)測(cè)儀器能夠彌補(bǔ)近地面監(jiān)測(cè)技術(shù)的不足。通過(guò)結(jié)合近地面監(jiān)測(cè)結(jié)果和地基遙感監(jiān)測(cè)結(jié)果，描繪大氣復(fù)合污染的立體分布，實(shí)現(xiàn)對(duì)污染過(guò)程、污染特征的解析。本文針對(duì)無(wú)錫市一次典型的灰霾過(guò)程進(jìn)行研究，采用大氣顆粒物監(jiān)測(cè)激光雷達(dá)、近地面顆粒物分析儀，對(duì)灰霾污染的垂直分布進(jìn)行探測(cè)，重點(diǎn)分析污染形成中污染物的演變特征和污染物的清潔機(jī)制，闡述了地基遙感激光雷達(dá)在灰霾污染監(jiān)測(cè)中發(fā)揮的作用。

1 站點(diǎn)概況及儀器介紹

無(wú)錫灰霾站(地理坐標(biāo)為31°30′N(xiāo), 121°21′E)位于江蘇省無(wú)錫市東南部，站點(diǎn)設(shè)置在江蘇物聯(lián)網(wǎng)發(fā)展研究中心大樓頂層，距離地面約20 m。站房周?chē)鸁o(wú)居民區(qū)及工業(yè)區(qū)，臨近交通道路但車(chē)流量較小，南面約1 km處為城市垃圾焚燒發(fā)電廠，除此之外無(wú)明顯的污染排放來(lái)源。該站點(diǎn)設(shè)立于2010年，裝備的儀器有顆粒物激光雷達(dá)(AGHJ-I-LIDAR)，能見(jiàn)度儀，BCA7型大氣碳黑分析儀，大氣成分監(jiān)測(cè)儀(Thermal Scientific 42i、 49i、43i)，顆粒物分析儀(Thermal Scientific TEOM 1405)，氣象儀(AWS2-SW )等儀器。核心儀器原理介紹，參見(jiàn)文獻(xiàn)[17]。

2013年11月6—13日，無(wú)錫地區(qū)經(jīng)歷了灰霾形成和清除過(guò)程。圖1為空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)小時(shí)值時(shí)間序列以及站點(diǎn)內(nèi)能見(jiàn)度儀的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)結(jié)果。

圖1 AQI和能見(jiàn)度統(tǒng)計(jì)結(jié)果Fig.1 Results of visibility and AQI from Nov. 6th to 13th 2013 in Wuxi

由圖1可見(jiàn)，11月6日，AQI從早上的不足100，快速增至中午的225以上，無(wú)錫地區(qū)進(jìn)入“重度污染”。該污染程度一直持續(xù)至8日中午，AQI在8日下午和9日凌晨降至100左右。9日中午，污染程度加重，無(wú)錫再度進(jìn)入“重度污染”階段。9日22：00時(shí)，AQI達(dá)到峰值(318)，無(wú)錫地區(qū)也出現(xiàn)了2 h的“嚴(yán)重污染”過(guò)程。10日上午07：00，AQI快速降至48，站點(diǎn)空氣質(zhì)量顯示“優(yōu)”。截至14日凌晨，站點(diǎn)附近的AQI范圍為50～100，保持“良”的空氣條件。能見(jiàn)度的監(jiān)測(cè)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，6—9日，站點(diǎn)附近的能見(jiàn)度峰值不足15 km，均值約6.95 km。10—13日，能見(jiàn)度逐漸改善，峰值接近25 km，均值約14.2 km。在后文的討論過(guò)程中，將11月6—9日、10—13日標(biāo)記為“污染時(shí)段”和“清潔時(shí)段”。

2 污染特征分析

2.1 顆粒物的垂直分布特征分析

顆粒物監(jiān)測(cè)激光雷達(dá)可以有效獲取氣溶膠的時(shí)空分布特征。雷達(dá)監(jiān)測(cè)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，污染時(shí)段顆粒物主要分布在2 km以下，如圖2(a)所示。顆粒物垂直分布日變化明顯。

消光系數(shù)結(jié)果顯示，6—8日早上和晚間，消光系數(shù)不足0.3 km-1，顆粒物集中分布的高度不足1 km。但中午時(shí)分，消光系數(shù)增大至0.6～0.8 km-1，顆粒物的垂直擴(kuò)散高度也達(dá)到1.2～1.6 km左右。8日中午至9日中午，該時(shí)段顆粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)明顯降低，同時(shí)污染程度也相應(yīng)減輕。另外，激光雷達(dá)觀測(cè)的退偏振度結(jié)果如圖2(b)所示。

6—9日期間，顆粒物產(chǎn)生的退偏振度系數(shù)不足0.05，以球形細(xì)粒子為主。顆粒物的垂直分布呈從近地面向高空擴(kuò)散的趨勢(shì)。高空2～3 km也分布有退偏振度系數(shù)約0.03的顆粒物。顆粒物的垂直分布觀測(cè)說(shuō)明在灰霾污染發(fā)生時(shí)，顆粒物主要集中在近地面1 km以下，較大的消光系數(shù)對(duì)近地面的污染程度影響較大。高空分布的顆粒物有加重近地面污染的可能性。

圖2 污染時(shí)段(2013年11月6—9日)顆粒物激光雷達(dá)的監(jiān)測(cè)結(jié)果Fig.2 Results of the LiDAR measurements for the polluted state on November 6-9

11月10日凌晨，激光雷達(dá)觀測(cè)到明顯降雨過(guò)程，云層低于800 m，雨云產(chǎn)生的消光系數(shù)大于1.5 km-1。雨云在10日下午19:00左右抬升至2 km的高度，站點(diǎn)附近的天氣開(kāi)始變晴(圖3)。11—13日，顆粒物的日變化明顯。早晨和夜晚顆粒物較少，白天顆粒物較集中，但由于白天擴(kuò)散條件較好，污染物的分布主要集中在高空，此時(shí)，近地面的污染程度明顯改善。這與污染過(guò)程中顆粒物的垂直分布明顯不同。觀測(cè)還發(fā)現(xiàn)，在白天出現(xiàn)的消光系數(shù)最大值不足0.6 km-1，該最大值出現(xiàn)在1.6 km高度附近。為詳細(xì)考查污染過(guò)程和清潔過(guò)程中污染物的垂直分布對(duì)污染程度的影響，分別對(duì)11月7日(重度污染)、11月11日(良)的消光系數(shù)日均值垂直變化特征進(jìn)行研究，分析方法如文獻(xiàn)[18]所述，結(jié)果如圖4所示。在污染時(shí)段中，在1.5 km以下，顆粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)幾乎為常數(shù)，約0.2 km-1。在清潔時(shí)段，顆粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)隨高度遞增急劇降低，至1.5 km附近，消光系數(shù)已從近地面的0.22 km-1降至0.05 km-1，隨著高度的繼續(xù)增加，由于云層的影響，在2～2.5 km范圍內(nèi)，產(chǎn)生大于0.15 km-1的消光系數(shù)。該分析表明，在污染過(guò)程中，較厚的氣溶膠層是導(dǎo)致近地面空氣質(zhì)量惡化的主要原因。

2.2 近地面顆粒物濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果

近地面監(jiān)測(cè)的PM10、PM2.5和碳黑(BC)的質(zhì)量濃度變化特征如圖5所示。在整個(gè)監(jiān)測(cè)過(guò)程中三者的變化趨勢(shì)較為一致。

分別對(duì)污染時(shí)段和清潔時(shí)段進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，結(jié)果表明，污染時(shí)段三者的濃度水平明顯高于清潔時(shí)段。污染時(shí)段中，PM10的平均質(zhì)量濃度為(164.99±89.14) μg/m3，PM2.5的平均質(zhì)量濃度為(144.83±66.60) μg/m3，分別是標(biāo)準(zhǔn)參考值的1.1、1.92倍。污染過(guò)程中，PM2.5/PM10>0.5的時(shí)段占全時(shí)段的93%。清潔時(shí)段PM10、PM2.5的濃度水平分別為(66.10±37.14)、(52.48±36.58) μg/m3。另外，觀測(cè)結(jié)果還發(fā)現(xiàn)，污染時(shí)段BC粒子的平均質(zhì)量濃度為(3.77±1.69) μg/m3，明顯高于清潔時(shí)段[(1.03±0.59) μg/m3]，與其他學(xué)者在城市地區(qū)的研究結(jié)果接近[19-20]。在11月7日夜間21：00—22：00，BC的小時(shí)均值超過(guò)10 μg/m3，這可能與站點(diǎn)附近的垃圾焚燒廠偷漏排有關(guān)。

圖3 清潔時(shí)段(2013年11月10—13日)顆粒物激光雷達(dá)監(jiān)測(cè)結(jié)果Fig.3 Results of the LiDAR measurements for the clear state on November 10-13

圖4 消光系數(shù)廓線日均值變化Fig.4 Daily averages of extinction coefficients profiles

圖5 近地面顆粒物和BC的質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果Fig.5 Hourly averages of PM10, PM2.5 and BC mass concentrations

2.3 大氣成分要素監(jiān)測(cè)結(jié)果

近地面的大氣成分監(jiān)測(cè)結(jié)果如圖6所示。污染過(guò)程中O3的平均濃度水平為(24.58±22.87)nmol/mol，NOx的平均濃度水平為(38.84±23.93) nmol/mol，清潔時(shí)段中O3、NOx的平均濃度水平分別為(14.54±7.01)、(23.70±13.73) nmol/mol。大氣中氧化劑通常采用“O3+NOx”總的濃度來(lái)衡量。統(tǒng)計(jì)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，污染時(shí)段大氣中氧化劑水平為63.41 nmol/mol，是清潔時(shí)段的1.73倍。高的大氣氧化劑水平，表明重污染時(shí)段該站點(diǎn)附近二次污染程度較嚴(yán)重。分析發(fā)現(xiàn)，2個(gè)時(shí)段中的SO2平均水平差別不是很明顯。

圖6 近地面大氣成分監(jiān)測(cè)結(jié)果Fig.6 Time series of concentrations of O3, NOx, SO2 and "O3+NOx"

2.4 氣象參數(shù)分析

近地面氣象參數(shù)的觀測(cè)結(jié)果統(tǒng)計(jì)分析(圖7)顯示，污染過(guò)程中，站點(diǎn)附近相對(duì)濕度較高，大氣壓力較低，平均風(fēng)速僅有1.26 m/s，以靜穩(wěn)天氣為主。地面天氣形勢(shì)圖(圖8)表明，11月9日上午08：00冷鋒鋒前處于陜西、河南、山東一線，11月10日上午08：00，冷鋒鋒面已經(jīng)推移出入東海。冷鋒的快速過(guò)境，導(dǎo)致近地面溫度下降約10 ℃，峰值風(fēng)速接近6 m/s，平均風(fēng)速增大至2.08 m/s。鋒面移動(dòng)劇烈地改變了空氣的對(duì)流狀況，對(duì)污染物的擴(kuò)散有利。綜合氣象參數(shù)的分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)，較低的大氣壓力、高溫、高濕形成的靜穩(wěn)天氣是造成近地面污染程度加重的客觀原因。

圖7 近地面氣象參數(shù)觀測(cè)結(jié)果Fig.7 Hourly variation of wind speed, pressure, RH and ambient temperature

圖8 地面天氣形勢(shì)圖Fig.8 Surface isobaric observation on 09 November (left) and 10 November (right)

3 結(jié)論

結(jié)合近地面數(shù)據(jù)和地基遙感激光雷達(dá)的監(jiān)測(cè)結(jié)果，對(duì)無(wú)錫地區(qū)冬季的一次灰霾污染過(guò)程進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)了污染過(guò)程中污染物主要集中在近地面1 km以?xún)?nèi)，從近地面至高空1.5 km的分布較為均勻，產(chǎn)生的消光系數(shù)接近0.8 km-1，對(duì)近地面的污染形成、加重有直接的影響。清潔過(guò)程中，垂直擴(kuò)散條件變好，顆粒物產(chǎn)生的消光系數(shù)較小，近地面不足0.5 km-1，并且顆粒物分布隨高度的增加遞減，高空1.5～2 km附近幾乎無(wú)氣溶膠分布。這也是清潔過(guò)程中，近地面空氣質(zhì)量變好和能見(jiàn)度改善的主要原因。由于顆粒物的垂直分布存在差異性，導(dǎo)致污染時(shí)段近地面PM10、PM2.5、BC濃度水平分別是清潔時(shí)段的2.48、2.76、3.66倍，其中PM2.5在PM10中的占比超過(guò)0.5的比例達(dá)到93%；氣體組分的監(jiān)測(cè)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，污染時(shí)段中大氣氧化劑水平是清潔時(shí)段的1.73倍，可能加劇了大氣中二次顆粒物的轉(zhuǎn)化。對(duì)氣象參數(shù)分析發(fā)現(xiàn)，污染時(shí)段高溫、高濕和較低的大氣壓力所產(chǎn)生的靜穩(wěn)條件是污染程度加重的外因。

[1] 賀泓，王新明，王躍思，等.大氣灰霾追因與控制[J].中國(guó)科學(xué)院院刊，2013，28(3):344-352.

HE Hong，WANG Xinming，WANG Yuesi，et al.Formation mechanism and control strategies of haze in China[J].Bulletin of Chinese Academy of Sciences，2013,28(3):344-352.

[2] 董云升，劉文清，陸亦懷，等.2008年北京奧運(yùn)期間大氣顆粒物激光雷達(dá)觀測(cè)研究[J].大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報(bào)，2009，4(5):368-375.

DONG Yunsheng，LIU Wenqing，LU Yihuai，et al.Observation of the atmospheric particles around Beijing area during 2008 olympic games by lidar[J].Journal of Atmospheric and Environmental Optics，2009，4(5):368-375.

[3] 任陣海，萬(wàn)本太，蘇福慶，等.當(dāng)前我國(guó)大氣環(huán)境質(zhì)量的幾個(gè)特征[J].環(huán)境科學(xué)研究，2004，17(1):1-6.

REN Zhenhai，WAN Bentai，SU Fuqing，et al.Several characteristics of atmospheric environmental quality in China at present[J].Research of Environmental Sciences，2004，17(1):1-6.

[4] 朱先磊，張遠(yuǎn)航，曾立民，等.北京市大氣細(xì)顆粒物PM2.5的來(lái)源研究[J].環(huán)境科學(xué)研究，2005，18(5):1-5.

ZHU Xianlei，ZHANG Yuanhang，ZENG Limin，et al.Source identification of ambient PM2.5in Beijing[J].Research of Environmental Sciences，2005，18(5):1-5.

[5] 朱彤，尚靜，趙德峰.大氣復(fù)合污染及灰霾形成中非均相化學(xué)過(guò)程的作用[J].中國(guó)科學(xué):化學(xué)，2010，40(12)：1 731-1 740.

ZHU Tong，SHANG Jing，ZHAO Defeng.The roles of heterogeneous chemical processes in the formation of an air pollution complex and gray haze[J].Science China (Chemistry)，2010，40(12):1 731-1 740.

[6] 黃祖照，董云升，劉建國(guó)，等.珠三角地區(qū)一次灰霾天氣過(guò)程激光雷達(dá)觀測(cè)與分析[J].大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報(bào)，2013，8(2):114-123.

HUANG Zuzhao，DONG Yunsheng，LIU Jianguo，et al.Observation and analysis of a haze process in perl river delta region using lidar[J].Journal of Atmospheric and Environmental Optics，2013，8(2):114-123

[7] CHANG D，SONG Y，LIU B.Visibility trends in six megacities in China 1973-2007[J].Atmospheric Research，2009，94(2)：161-167.

[8] 吳兌，廖碧婷，吳晟，等.2010年廣州亞運(yùn)會(huì)期間灰霾天氣分析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2012，32(3):521-527.

WU Dui，LIAO Biting，WU Sheng，et al.Investigation on hazy weather during the Guangzhou 2010 asian games[J].Acta Scientiae Circumstantiae，2012，32(3):521-527.

[9] 吳兌.近十年中國(guó)灰霾天氣研究綜述[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2012，32(2):257-269.

WU Dui.Haze weather research in China in the last decade：a review[J].Acta Scientiae Circumstantiae，2012，32(2)：257-269.

[10] WU D，TIE X X，LI C C，et al.An extremely low visibility event over the Guangzhou region：a case study[J].Atmospheric Research，2005，39(35):6 568-6 577.

[11] WU D，DENG X.Chemical characterizations of soluble aerosols in Southern China[J].Chemosphere，2006，64(5):749-757.

[12] 姜杰，查勇，袁杰，等.遙感技術(shù)在灰霾監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用綜述[J].環(huán)境監(jiān)測(cè)管理與技術(shù)，2011，23 (2):15-18.

JIANG Jie，ZHA Yong，YUAN Jie，et al.Application review of remote sensing in haze monitoring[J].The Administration and Technique of Environmental Monitoring，2011，23(2):15-18.

[13] 丁輝.利用微脈沖激光雷達(dá)(MPL)探測(cè)氣溶膠消光系數(shù)廓線和大氣混合層高度的初步研究[D].南京:南京信息工程大學(xué)，2012.

[14] 楊義彬.激光雷達(dá)技術(shù)的發(fā)展及其在大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用[J].成都信息工程學(xué)院學(xué)報(bào)，2005，20(6):725-727.

YANG Yibin.Development of laser radar technology and its application to atmospheric environment monitoring[J].Journal of Chengdu University of Information Technology，2005，20(6):725-727.

[15] 夏俊榮，張鐳.Mie散射激光雷達(dá)探測(cè)大氣氣溶膠的進(jìn)展[J].干旱氣象，2006，24 (4):68-72.

XIA Junrong，ZHANG Lei.Advances in detecting aerosols with mie lidar[J].Arid Meteorology，2006，24 (4)：68-72.

[16] 伍德俠，宮正宇，潘本鋒，等.顆粒物激光雷達(dá)在大氣復(fù)合污染立體監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用[J].中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2015，31(5):156-162.

WU Dexia，GONG Zhengyu，PAN Benfeng，et al.The application particulate LiDAR in the stereo-monitoring for the complex atmospheric pollution[J].Environmental Monitoring in China，2015，31(5):156-162.

[17] 東梅，王界，趙冬，等，無(wú)錫夏季顆粒污染物的垂直特征分析[J].南京大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版，2015，51(3)：490-498.

DONG Mei，WANG Jie，ZHAO Dong，et al.The study of vertical distribution of particulate matter in summer，Wuxi city[J].Journal of Nanjing University(Natural Sciences)，2015，51(3):490-498.

[18] 閔敏，王普才，宗雪梅，等.灰霾過(guò)程中的氣溶膠特性觀測(cè)研究[J].氣候與環(huán)境研究，2009，14(2)：153-160.

MIN Min，WANG Pucai，ZONG Xuemei，et al.Observation and study on aerosol properties in haze days[J].Climatic and Environmental Research，2009，14(2):153-160.

[19] BHUGWANT C，BRéMAUD P.Simultaneous measurements of black carbon，PM10，ozone and NOxvariability at a locally polluted island in the southern tropics[J].Journal of Atmospheric Chemistry, 2001，39(3):261-280.

[20] CAO J J.Black carbon relationships with emissions and meteorology in Xi′an，China[J].Atmospheric Research，2009，94(2):194-202.