史 宇，安國安，孫 媛，溫麗麗，張鳳英

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站,國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012 2.河南省環(huán)境監(jiān)測中心,河南 鄭州 450004 3.環(huán)境保護部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012

大氣中存在的各種固態(tài)和液態(tài)顆粒狀物質(zhì)總稱為大氣顆粒物[1]，因其富集有毒有害物質(zhì)及微生物會危害人體健康而被稱之為顆粒物污染[2]。顆粒物污染還有降低大氣能見度[3-4]、減少區(qū)域降水[5]、降低農(nóng)作物產(chǎn)量[6]以及影響交通運輸和人民生活等危害[7]。進入21世紀后，隨著工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展，大氣顆粒物已成為影響中國城市空氣質(zhì)量的首要污染物[8]，顆粒物污染問題也成為當今環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點[9]。通過對大氣顆粒物濃度隨時間變化的分析，可以深入了解顆粒物污染的來源、變化規(guī)律及影響因素，從而采取有針對性的措施[10]。

北京是中國的政治和文化中心，也是經(jīng)濟最為發(fā)達的特大型城市之一。近年來，北京市的顆粒物污染問題引起了社會的極大關(guān)注。在對北京市顆粒物濃度時間變化的研究中，不同尺度上都有一定的研究成果。北京市典型顆粒物污染過程中PM10、PM2.5的濃度隨時間變化呈現(xiàn)出快速積累、迅速消散、持續(xù)時間不定的規(guī)律；24 h的顆粒物濃度分布顯示，夜間濃度普遍高于白天[11-12]；顆粒物濃度季節(jié)性比對顯示[13-15]，冬春季濃度較高，秋季次之，夏季最低，季節(jié)性差異較明顯。由于難以獲取長期不間斷的定點監(jiān)測數(shù)據(jù)，跨越多年的長時間序列研究較少，且已有的研究中也有著精度不夠、時序過短、方法單一等缺憾[10,16-17]。

研究以北京市國控監(jiān)測站點的PM10日均濃度序列數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，采用小波分析、Mann-Kendall檢驗、滑動t檢驗等分析方法相結(jié)合，分析北京市PM10濃度隨時間變化的周期性、趨勢性和突變性，以揭示PM10濃度隨時間變化的多尺度特征，為北京市大氣顆粒物監(jiān)測和污染防治提供參考。

1 實驗部分

1.1 數(shù)據(jù)來源

研究所用全部環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站國家空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)數(shù)據(jù)庫，包括北京市全部國控空氣質(zhì)量監(jiān)測站點測得的PM10濃度日均值。北京市的PM10監(jiān)測從2000年6月開展，2002年以后基本能夠保證監(jiān)測數(shù)據(jù)的連續(xù)性，因此研究所用數(shù)據(jù)時間段確定為2002年1月1日至2016年12月31日，累計15 a共5 475 d的時間序列數(shù)據(jù)。北京市的國控監(jiān)測站點布設(shè)在建成區(qū)和部分城郊區(qū)縣，基本能夠反映全市污染水平，站點數(shù)量在2002—2008年為8個，2009—2016年為12個。研究中的氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http://data.cma.cn/)共享的中國地面國際交換站數(shù)據(jù)，利用北京市大興站的數(shù)據(jù)反映氣象背景情況。

1.2 小波分析法

小波變換是一種時間-頻率的局域變換，能有效地從信號中提取信息，并通過伸縮和平移等功能對函數(shù)或信號進行多尺度細化分析，小波分析法是研究不同時間尺度、非靜態(tài)時間序列演變規(guī)律的有效工具。研究選擇常用的Morlet小波，能有效地辨識隨機波動和周期性[18-22]。其解析形式為

式中:C為常數(shù)，研究中原始時間序列數(shù)據(jù)的間隔為1 d，因此初始尺度和尺度間隔參數(shù)選取1(即1 d)為判斷序列的主周期，按照公式(2)進行小波方差檢驗:

式中：Wp(a)為小波方差，Wf(a,b)為小波系數(shù)。小波方差反映了能量隨尺度a的分布，能夠反映各種時間周期尺度的相對擾動強度，通過小波方差圖可以準確檢驗出起主要作用的周期尺度。

1.3 Mann-Kendall 檢驗法

基于秩的Mann-Kendall(M-K)統(tǒng)計檢驗法適用于非正態(tài)分布的時間序列數(shù)據(jù)，不會受到少量異常數(shù)據(jù)的干擾[23-24]，已經(jīng)被廣泛應(yīng)用在降水、氣溫、徑流等時間序列數(shù)據(jù)的長期變化趨勢分析以及突變性檢測等。

對于時間序列Xt，構(gòu)造一秩序列ri，表示xi>xj(1≤j≤i)的樣本累計數(shù)，定義sk為

式中：sk均值與方差分別為E(sk)=k(k-1)/4，var(sk)=k(k-1) (2k+5)/72 (2≤k≤n)。在時間序列隨機獨立的假定下，定義統(tǒng)計量：

式中：UF1=0。按時間序列Xt逆序xn，xn-1，…，x1，同時使UBk=-UFk，k=n，n-1，…，1，UB1=0，重復(fù)以上過程。給定α=0.05的顯著性水平，u0.05=±1.96，將UFk和UBk曲線和±1.96上下2條臨界線繪制在圖中。若UFk>0，表明序列呈上升趨勢；若UFk<0，表明序列呈下降趨勢。當2條曲線超過臨界線時，表明呈顯著上升或下降的趨勢。如果2條曲線相交于臨界線之間，則認為交點對應(yīng)的時刻即為突變開始的時間[25]。

1.4 滑動t檢驗法

滑動t檢驗是通過考察2組樣本平均值的差異是否顯著來檢驗突變的一種統(tǒng)計方法。對處于某一時間序列的2段子序列，在假設(shè)他們所服從的正態(tài)母體方差相等的條件下，如果他們的均值差異(用統(tǒng)計量t來度量)超過了一定的顯著性水平，則可以認為2個均值發(fā)生突變[7,26-27]。

其中：

則t服從自由度為n1+n2-2的t分布。

2 結(jié)果分析

2.1 變化周期分析

2002年1月1日—2016年12月31日，北京市PM10日均濃度變化情況見圖1。

圖1 2002—2016年北京市PM10日均值序列Fig.1 Daily average PM10 concentration sequence during 2002-2016 in Beijing

受污染源排放強度及氣象條件等因素的綜合作用，PM10濃度日均值信號是非穩(wěn)定的，呈現(xiàn)出混沌性，具有非線性和多時間尺度特性。從研究期各月PM10濃度均值上看(圖2)，在4月左右出現(xiàn)第1個波峰，8月左右出現(xiàn)波谷，11、12月出現(xiàn)第2個波峰，次年1、2月又出現(xiàn)波谷。在準1 a(365 d)內(nèi)含有一個完整長周期和半個短周期，而具體各個年度的情況又有所差異，難以簡單判定PM10濃度變化的周期性，需要借助小波變換工具進行多尺度變換后判定主要周期。

北京市PM10日均濃度序列的Morlet小波變換系數(shù)等值線如圖3所示。由圖3可以看出PM10日均濃度序列在不同時間尺度上的周期性振蕩特征，小波系數(shù)越大，對應(yīng)的PM10污染就越嚴重，反之亦然。在同樣的時間尺度上，等值線圖表現(xiàn)出的周期振蕩特征較為接近，則表明在該時間尺度上的周期及其變化規(guī)律相對一致[20]?？梢?，北京市的PM10濃度時序變化在多個時間尺度上表現(xiàn)出了一定的周期性。

圖2 2002—2016年北京市PM10月均濃度變化Fig.2 Monthly average changes of PM10 concentration during 2002-2016 in Beijing

圖3 小波系數(shù)等值線圖Fig.3 The contour plots of wavelet coefficient

小波方差圖能反映時間序列中所包含的各種尺度(周期)的波動及其強弱(能量大小)隨尺度變化的特性，借助小波方差曲線圖可更精確的判定北京市PM10日均值序列的周期性特征。從各種尺度擾動的相對強度中，最大峰值處的尺度稱為該時間序列的主要時間尺度，用以反映時間序列的主要周期[22]。小波方差隨時間尺度的變化如圖4所示。由圖4可以看出，曲線較為清晰的呈現(xiàn)3個主要峰值，最大峰值在300 d左右，第2個峰值在150 d左右，第3個峰值在60 d左右。因此，可認為北京市2002—2016年的PM10日均值變化具有300 d左右的主周期和150 d左右的次周期。研究得出的300 d主周期與魯鳳等[20]和王海鵬等[21]對上海市的PM10和蘭州市的空氣污染指數(shù)(API)的時序變化研究結(jié)果基本相同?？梢?，在國內(nèi)不同城市的顆粒物污染周期性規(guī)律較為一致。

圖4 小波方差變化圖Fig.4 Wavelet variance variation curve

2.2 不同周期變化特征分析

分別在準1 a(365 d)、主周期(300 d)、次周期(150 d)、2個月(60 d)和1個月(30 d)5個時間尺度上對北京市PM10日均值變化序列進行Morlet小波變換，得到小波系數(shù)曲線圖(圖5)。

圖5 不同尺度下PM10濃度的小波系數(shù)Fig.5 Wavelet coefficient of PM10 concentration in different time scales

從圖5可見，在準1 a時間尺度上(365 d)，北京市PM10序列表現(xiàn)出高低反復(fù)的周期性震蕩特征?？傮w來看，春季PM10污染最重，冬季次之，夏季較輕。其中，2002、2006、2007、2013年振幅較大，其他年份振幅較小，峰值差異不大。在主周期(300 d)尺度上，總體變化規(guī)律與準1 a尺度相似，但周期性最為明顯，小波系數(shù)變化曲線更近似于正弦曲線，在1 a內(nèi)呈現(xiàn)出規(guī)律的“V”型曲線特征，年初和年末為高點，年中為低谷。在次周期(150 d)尺度上，1 a內(nèi)變化呈現(xiàn)雙峰單谷曲線形態(tài)，谷底同樣在夏季，而雙峰一般出現(xiàn)在每年的3、4、10、11月。在2個月(60 d)尺度上曲線震蕩周期較短、頻率較高，污染嚴重程度主要反映到振幅大小上。總體上看，2003、2005、2006、2011、2015和2016年元旦前后的1～2個周期振幅較大，2002和2008年春季振幅較大。在1個月(30 d)時間尺度上，曲線震蕩周期更短、頻率更高，其振幅變化更適合反映短期的變化趨勢。

2.3 變化趨勢分析

計算北京市2002—2016年的PM10年均濃度距平值，變化趨勢如圖6所示。由圖6可以看出，2002—2007年，PM10年均濃度在平均值以下；2008—2016年，PM10年均濃度在平均值以上。通過各年數(shù)值的線性回歸可知，PM10年均濃度以平均每年約4 μg/m3的速率遞減。

圖6 PM10年均質(zhì)量濃度距平變化情況Fig.6 Annual average PM10 concentration anomaly changes

對北京市2002—2016年的PM10月均濃度序列進行Mann-Kendall檢驗，結(jié)果如圖7所示。由圖7可以看出，整個統(tǒng)計時間段內(nèi)統(tǒng)計量UF值基本都在0以下，UF值先在(0，-2)區(qū)間波動，2009年3月以后，UF值超過了0.05顯著水平臨界線(1.96)，并呈逐年下降趨勢。這說明2002—2016年P(guān)M10濃度變化過程分為2個階段：2009年之前呈波動變化，降低趨勢不顯著；2009年起呈顯著降低趨勢，PM10濃度快速降低，污染程度逐年減輕。

注：圖中上下2條虛線為95%置信度檢驗線。圖7 PM10濃度Mann-Kendall分析圖Fig.7 Mann-Kendall statistic of PM10 concentration

2.4 突變點分析

研究利用Mann-Kendall突變檢驗方法(圖7)和滑動t檢驗方法對北京市PM10月均濃度進行了突變分析。結(jié)果表明，2002—2016年，在±1.96臨界線之間UF和UB出現(xiàn)了3個交點，分別是2006年3、9月和2009年1月。在2006年3、9月前后UF處于波動階段，且t檢驗結(jié)果未達到顯著水平，認定這2點不是突變點位。2009年1月以后，UF值基本呈單調(diào)下降趨勢，在2009年3月以后，超過了-1.96臨界線，且t檢驗結(jié)果達到0.05顯著水平，因此認定2009年1月為北京市PM10濃度值降低的突變點。

3 討論

3.1 季節(jié)周期性變化及影響因素

小波分析結(jié)果表明，北京市PM10日均濃度變化具有較典型的季節(jié)周期性，從不同周期小波分析的結(jié)果看，PM10濃度都是春季最高，冬季次高，夏季最低。夏季北京空氣對流旺盛，6—8月降水量占全年的65.3%(圖8)，污染物擴散和濕沉降條件好，大氣顆粒物污染程度輕[17]。

圖8 2002—2016年北京市降水量和相對濕度月均值變化Fig.8 Monthly average changes of precipitation and relative humidity during 2002-2016 in Beijing

春季盛行偏北風，研究期間，平均風速(2.38 m/s)為四季最高(圖9)，濕度相對較小，加之地面解凍后地表植被覆蓋條件差，易導(dǎo)致沙塵天氣出現(xiàn)。地表的揚塵和跨境輸送的沙塵等塵粒是春季PM10的主要來源[28]。冬季是北京的采暖季，煤炭等化石燃料燃燒量劇增，向空氣中直接排放大量顆粒物，同時排放的SO2、NOx等物質(zhì)在大氣中也會轉(zhuǎn)化生產(chǎn)二次氣溶膠，加之冬季頻現(xiàn)風速小、相對濕度大、近地層逆溫的靜穩(wěn)天氣不利于污染物的擴散，北京東部和南部的污染氣團也經(jīng)常隨東南風輸送至城區(qū)，都會導(dǎo)致灰霾污染過程出現(xiàn)。一次排放和二次生成的細顆粒物是冬季PM10的主要來源[29]。近幾年受氣候變化影響，冬季西北冷空氣勢弱，平均風速由2002—2006年的2.23 m/s下降至2012—2016年的2.03 m/s(圖9)，靜穩(wěn)天氣頻率增加，灰霾污染問題逐漸凸顯，2013年以后，冬季的PM10濃度已經(jīng)接近甚至超過了春季水平。

圖9 2002—2016年北京市風速季節(jié)變化Fig.9 Seasonal changes of wind speed during 2002-2016 in Beijing

3.2 年際變化趨勢及影響因素

通過Mann-Kendall檢驗結(jié)合滑動t檢驗可以得出，北京市PM10濃度變化趨勢大概分為2個階段:2009年之前呈波動降低變化，但降低趨勢不顯著；2009年起呈顯著降低趨勢，2009年1月為濃度降低的突變點。

2002—2006年，北京市春季經(jīng)常出現(xiàn)大風沙塵天氣，2002、2006年最為頻繁。從氣象數(shù)據(jù)上看，2002—2006年，北京市平均風速達2.56 m/s，明顯高于之后年份(圖9)。強沙塵天氣發(fā)生時PM10濃度可達到平時的數(shù)十倍乃至上百倍，對統(tǒng)計值的影響極大。因此，受沙塵天氣等自然因素和奧運場館及其他工程建設(shè)等人為因素影響，奧運會籌備時段PM10濃度呈現(xiàn)波動變化。同時，為保證2008年北京奧運會空氣質(zhì)量得到改善，北京市施行了多項治污減排措施，主要包括關(guān)停搬遷首鋼、焦化廠等主要污染源企業(yè)；嚴控燃煤鍋爐和燃煤散燒，天然氣使用率大幅提升；大規(guī)模開展公共交通建設(shè)，提高汽車油品標準。這些措施的推行，都取得較好的短期和長期效果[30]。

自然和人為因素共同作用使2009年初成為北京市PM10濃度下降的突變點。2009年開始，受全球氣候變化和西北山區(qū)森林覆蓋率顯著增加等因素影響，春季平均風速下降，沙塵天氣出現(xiàn)頻率明顯降低。同時，隨著“綠色奧運”環(huán)保紅利持續(xù)釋放，全社會環(huán)保意識逐漸形成，環(huán)境管理制度更趨健全，生態(tài)保護與建設(shè)成效明顯，推行了關(guān)停污染企業(yè)、燃煤鍋爐清潔能源改造、機動車搖號限行、淘汰老舊機動車等成效顯著的措施，環(huán)境空氣質(zhì)量得到持續(xù)改善。

4 結(jié)論

1)通過Morlet小波分析發(fā)現(xiàn)，2002—2016年，北京市PM10日均濃度變化具有較典型的季節(jié)周期性，主周期為300 d左右，次周期為150 d左右。不同周期小波分析結(jié)果表明，PM10濃度春季最高，冬季次高，夏季最低。

2)總體上看，PM10年均濃度以平均每年約4 μg/m3的速率遞減。通過Mann-Kendall檢驗可以得出，北京市PM10濃度變化趨勢大概分為2個階段：2009年以前呈波動變化，降低趨勢不顯著;2009年起呈顯著降低趨勢。

3)利用Mann-Kendall突變檢驗方法和滑動t檢驗方法進行了突變分析。結(jié)果表明，2009年1月為北京市PM10濃度降低的突變點。

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