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具有高活性和穩(wěn)定性的甲烷氧化制甲醛SiO2@V2O5@Al2O3核殼催化劑

2018-01-26 07:44王熙庭
關(guān)鍵詞:甲醛甲烷單體

甲烷的穩(wěn)定四面體幾何結(jié)構(gòu)和高CH鍵解離能使其直接催化轉(zhuǎn)化復(fù)雜化。例如,甲烷選擇性氧化成甲醛,避免全氧化產(chǎn)生二氧化碳,對(duì)天然氣的多功能利用是重要的,但仍然是具有挑戰(zhàn)性的。2018年12月的催化雜志 (Journal of Catalysis,2018,368:134-144)的文章報(bào)道,韓國(guó)蔚山國(guó)立科學(xué)技術(shù)研究所的Euiseob Yang等利用水熱合成,然后原子層沉積 (ALD),制備了一種高效,熱穩(wěn)定的基于新型SiO2@V2O5@Al2O3核@殼納米結(jié)構(gòu)的催化劑,表明可以通過(guò)控制ALD循環(huán)次數(shù)調(diào)整覆蓋在SiO2@V2O5核心上的Al2O3殼的厚度。在600℃的流動(dòng)反應(yīng)器中進(jìn)行的催化甲烷氧化實(shí)驗(yàn)表明,50個(gè)ALD循環(huán)制備的SiO2@V2O5@Al2O3納米結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出最佳的催化活性(甲烷轉(zhuǎn)化率=22.2%,甲醛選擇性=57.8%),并且優(yōu)于先前報(bào)道的所有釩基催化劑600℃下的活性。對(duì)制備的催化劑進(jìn)行深入表征,結(jié)果表明,它們的Al2O3殼通過(guò)促進(jìn)ALD過(guò)程中Al2O3和V2O5納米粒子之間的相互作用,為產(chǎn)生具有VOAl鍵的高度分散的Td單體物質(zhì)提供了新的表面。此外,發(fā)現(xiàn)表面Al2O3殼不僅保護(hù)V2O5納米顆粒免于在600℃下燒結(jié),而且還固定產(chǎn)生的Td單體釩物質(zhì),其負(fù)責(zé)高催化性能。

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