陳 偉 ，王 朔 ,2，張 凡 ，李富嶺 ，汪 其

（1.中國科學院武漢文獻情報中心，湖北 武漢 430071；2.中國科學院大學，北京 100049；3.中國礦業(yè)大學（北京），北京 100083；4.中國科學院大連化學物理研究所，遼寧 大連 116023）

天然氣是一種重要的一次能源，在發(fā)電、工業(yè)燃料、化工原料、汽車能源、居民燃氣等方面具有廣泛用途。雖然我國每年天然氣產量呈逐年增長的趨勢，但仍遠遠落后于市場需求的增長，天然氣供不應求的局面將長期存在[1]。而我國的能源結構特點是“富煤、少油、缺氣”，根據國內的能源結構特點，在富煤地區(qū)適度發(fā)展煤制天然氣，既可清潔加工利用煤炭資源，也可有效補充天然氣資源的供給，緩解國內天然氣供求矛盾[2]。國務院《大氣污染防治行動計劃》[3]、科技部《潔凈煤技術科技發(fā)展“十二五”專項規(guī)劃》[4]和國家能源局《煤炭深加工產業(yè)示范“十三五”規(guī)劃》[5]中均將“先進煤轉化”（包括煤制合成天然氣等技術）作為潔凈煤技術重要發(fā)展方向之一，明確規(guī)定在滿足最嚴格的環(huán)保要求和保障水資源供應的前提下，加快煤制天然氣產業(yè)化和規(guī)?；椒?。早在20世紀50年代國外即開展了煤制合成天然氣技術研究，已有多個項目正式投產[6-8]。我國開展此項研究較晚，主要集中在甲烷化催化劑方面[9]。近年來煤制合成天然氣已成為國內研究和投資的熱點，在建和規(guī)劃產能均遙遙領先于其他國家，但大型項目核心技術很多還是采用英國莊信萬豐戴維或丹麥托普索甲烷化技術等[10-13]。面對此種現象，發(fā)展具有自主知識產權的煤制合成天然氣核心技術和積累實際項目應用經驗是我國煤制合成天然氣產業(yè)規(guī)?；l(fā)展的關鍵。

本文將主要就國內外在煤制合成天然氣關鍵技術的專利狀況進行綜合分析，厘清主要國家和重點機構的技術開發(fā)重點和傾向、專利保護力度與布局范圍，以期為煤制合成天然氣關鍵技術方面的研究投入與項目部署提供知識產權戰(zhàn)略咨詢。文章內容將通過宏觀、中觀、微觀三個層面闡述：宏觀層面分析整體態(tài)勢，著眼于煤制合成天然氣技術的演進歷史、專利申請整體技術布局、主要國家和專利申請機構競爭態(tài)勢；中觀層面提煉重要子技術領域（甲烷化催化劑、甲烷化反應器），從專利申請態(tài)勢、熱點技術布局和機構競爭態(tài)勢展開多角度分析；微觀層面識別重點核心專利，根據多個指標遴選重點專利并進行解讀，對核心專利進行追蹤和演進分析，揭示技術發(fā)展脈絡。最后總結我國以及我院煤制合成天然氣技術研發(fā)的技術基礎和專利現狀，提出可能的專利突破方向和研發(fā)策略。

1 數據來源和分析工具

為全面了解各國在煤制合成天然氣關鍵技術相關專利方面的發(fā)展全貌，本文以德溫特創(chuàng)新索引(Derwent Innovations IndexSM，DII)國際專利數據庫作為數據來源。在進行相關知識調研和專家咨詢的基礎上，綜合考慮煤制合成天然氣技術關鍵詞和國際專利分類號，設定檢索策略，并對數據進行清洗和整理，據此構建國際煤制合成天然氣技術領域的相關專利分析數據集，包括專利（族）1409項。采用的分析工具包括：湯森路透文本挖掘軟件(Thomson Data Analyzer，TDA)、湯森創(chuàng)新(Thomson Innovation)分析平臺、Innography專利分析平臺、中國科學院專利在線分析平臺、EXCEL等工具。

2 整體發(fā)展態(tài)勢

2.1 年度專利申請趨勢

從專利分析結果來看（圖1），在2000年之前，煤制合成天然氣技術年均專利申請數量基本都在50項以下，沒有明顯的增長趨勢；進入21世紀之后，特別是從2006年開始，專利申請數量整體呈現快速上升趨勢。美國在2008年及之前一直都是最大的專利受理國，但從2009年開始，中國超過美國成為最大專利受理國。這是由于在此期間，中國政府加大了對煤制合成天然氣的支持力度。在“十一五”期間共投入約800億元進行該技術的工業(yè)示范，促進了該技術領域的專利產出。

圖1 煤制合成天然氣技術相關專利申請年度變化態(tài)勢

2.2 技術生命周期分析

基于專利歷年申請數量和機構申請人數量，繪出了煤制合成天然氣相關專利技術的發(fā)展進程（圖2）?？梢钥闯?，20世紀80年代到90年代末期為煤制合成天然氣專利技術的萌芽階段，這一時期專利申請數量和專利申請人數量均在25項/個以下，研究和開發(fā)主要集中在少數專利申請人中，專利活動不多，專利集中度較高。21世紀初開始煤制合成天然氣專利技術進入技術成長階段，國際市場逐漸擴大，特別是在2002年之后中國市場發(fā)展迅速，隨著參與的單位增多，專利的申請數量和專利申請人數量急劇上升。

圖2 煤制合成天然氣專利技術生命周期圖

2.3 專利技術重點布局

整體來看，煤制合成天然氣技術相關專利技術布局集中在（表 1）：(1)合成氣（CO+H2）的生產工藝：由固態(tài)含碳燃料制取含CO的可燃氣體、在懸浮狀態(tài)粒狀或粉狀燃料的氣化等；（2）甲烷化催化劑研究，包括鎳基催化劑，添加稀土金屬助劑等；(3)通過蒸發(fā)、蒸餾、結晶、過濾、聚塵、氣體凈化、吸收、吸附等方法的氣體分離技術：主要集中在吸收方法和硫化氫處理的研究；(4)無環(huán)或碳環(huán)化合物：甲烷、從CO與H2制備烴以及從一種或幾種非烴化合物制備烴等。

表1 煤制合成天然氣技術相關專利主要技術領域（基于國際專利分類號小組）

表2 煤制合成天然氣技術相關專利最受關注和新出現的技術領域

近年來，不斷有大量的新發(fā)明人進入煤制合成天然氣技術相關領域。煤制合成天然氣專利技術種類的數量變化趨勢基本和專利數量的變化趨勢相同，總體呈增長趨勢。這些現象反映出煤制合成天然氣相關專利涉及的技術領域不斷擴大，已有技術更趨成熟，新技術條目占到相當比例，說明煤制合成天然氣技術正處于快速發(fā)展階段。從近5年煤制合成天然氣技術專利申請新出現的技術領域來看（表2），除對合成氣制備工藝越來越關注外，也出現了一些新的關注方向，如新型高活性、耐硫、熱穩(wěn)定性好、成本低的催化劑制備、制氫、煤氣中除塵或焦油的裝備等。

從重要子技術領域的專利分析來看，甲烷化催化劑技術領域重點專利主要掌握在中國石化集團、巨點能源公司、新奧科技發(fā)展有限公司、南京化工集團研究院、殼牌石油公司、太原理工大學、中國科學院、杭州林達化工技術工程有限公司、莊信萬豐以及神華集團等專利申請人手中，針對催化劑的研究主要集中在與稀土或錒系元素結合，鎳、鉻基催化劑等方面；甲烷化反應器技術領域重點專利主要掌握在巨點能源公司、殼牌石油公司、中國石化集團、太原理工大學、通用電氣、杭州林達化工技術有限公司、華東理工大學、新奧科技發(fā)展有限公司、空氣產品與化學公司、塞拉尼斯公司等專利申請人手中，針對甲烷化反應器的研究主要集中在合成天然氣的生產與加工、制備烴等方面。

3 地域發(fā)展特點

3.1 主要國家/地區(qū)活躍程度

從專利受理數量來看，中國和美國遠遠領先于其他國家，說明中國和美國是全球煤制合成天然氣技術相關專利集中的重要市場。而從優(yōu)先權申請數量可以大致看出，中國和美國也是煤制合成天然氣技術相關專利的主要申請國家（圖3），具有極大的競爭潛力，擁有大量專利。但是，中國專利主要集中在國內市場，國外占有率較低；美國除了注重國內市場外，也非常重視在國外市場的專利申請專利，在中國、日本和歐洲市場均申請了相當數量的專利；日本的專利受理數量雖僅次于中國和美國，但專利申請也是以國內市場為主，在中國、美國和歐洲的市場占有有限；歐洲專利數量位居第四，其中專利受理數量中以美國專利為主，在中國、美國和日本有一定的專利申請數量。

圖3 煤制合成天然氣技術相關專利前10位國家/地區(qū)

3.2 主要國家/地區(qū)技術側重方向

從主要受理國家/地區(qū)在10個主要技術方向上的分布（圖4、圖5）來看，普遍關注有四個方向：合成天然氣的生產工藝；甲烷化催化劑制備；從一氧化碳與氫制備烴；氫或含氫混合氣的生產。

除此之外，中國側重的技術方向還包括：在懸浮狀態(tài)下粒狀或粉狀燃料的氣化；從一種或多種非烴化合物制備烴；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：與稀土或錒系元素結合。中國在這三個技術方向上的專利數量領先其他國家。

美國側重的技術方向還包括：合成氣燃料電池裝備及電氣元件；氫或含氫混合氣的生產；含一氧化碳可燃氣體的提純。

日本側重的技術方向還包括：合成氣燃料電池裝備及電氣元件；氫或含氫混合氣的生產；含一氧化碳可燃氣體的提純。在這些技術方向上的專利數量領先于其他國家。

圖4 煤制合成天然氣技術相關專利主要受理國家技術布局

圖5 煤制合成天然氣技術相關專利前10個技術方向的領先國家

4 競爭對手分析

4.1 主要專利申請人技術布局

煤制合成天然氣技術的專利相對比較分散，沒有集中在少數幾個大集團手中，各國在該技術領域都有領先的發(fā)展機構，包括中國石油化工股份有限公司、美國環(huán)球石油和巨點能源、日本貴彌功株式會社和東芝公司、荷蘭殼牌石油、丹麥托普索公司以及英國莊信萬豐。石油公司（如中石化等）側重于天然氣的生產、加工及氣化技術，西南化工研究設計院有限公司側重于催化劑的研究，能源科技公司（如美國環(huán)球石油、巨點能源、中國賽鼎工程）側重煤制合成天然氣工藝開發(fā)及制烴技術（表3）。

表3 煤制合成天然氣技術重要專利申請人的技術布局（基于國際專利分類號小組）

4.2 專利申請人地域申請戰(zhàn)略

從主要專利申請人地域申請戰(zhàn)略來看 （表4），如美國環(huán)球石油、荷蘭殼牌、美國巨點能源、丹麥托普索等這類跨國大型制造商和油氣公司非常重視在世界范圍內的專利布局，在許多國家/地區(qū)均申請有專利保護，也都申請了相當數量的PCT專利。相比之下，中國機構在國外的專利申請較少，保護力度較為薄弱，不利于技術保護和對潛在市場的把握?？傮w來看，各機構國外保護區(qū)域主要集中在中國、美國、日本、歐洲、澳大利亞、加拿大、印度等，表明這些區(qū)域是全球煤制合成天然氣相關技術的主要競爭市場。

表4 煤制合成天然氣技術主要專利申請人的申請國別分布 專利（族）數量/項

5 中國專利分析

5.1 年度發(fā)展態(tài)勢

從我國受理（基于申請年）和公開（基于公開/公告年）的煤制合成天然氣技術相關專利申請數量的年度分布中可以看出（圖6），從2007年以來，不論是從年度專利申請量還是從年度專利公開量來看，均呈現快速上升勢頭，特別是從2009年開始發(fā)明專利顯著增長，表明煤制合成天然氣技術在我國的研發(fā)與相關技術創(chuàng)新活動明顯增加。

其次，建立和完善考核機制?？己耸窃u判相關的護理人員護理工作的效果及責任落實情況的重要手段，通過完善考核機制，構建合理的評分機制對于每個護理人員進行評分，通過分數來反映護理人員的工作情況。考核的過程可以交由管理小組的負責人員來具體執(zhí)行。

圖6 中國煤制合成天然氣技術相關專利年度變化態(tài)勢

5.2 重要申請人分析

根據專利數量、活動年期、發(fā)明人數和平均專利年齡等指標來比較主要專利申請機構的研發(fā)能力（表5），可以看出各機構在煤制合成天然氣的活動年期都比較短，都在近5年左右，其中新奧科技發(fā)展有限公司、太原理工大學、中國科學院大連化學物理研究所、中國科學院山西煤炭化學研究所等相對較早，特別是美國巨點能源有限公司（美國巨點能源公司）的平均專利年齡最長，說明該機構在該領域申請專利最早。具體而言：

表5 煤制合成天然氣技術主要專利申請人研發(fā)能力比較

（1）中國石油化工股份有限公司專利申請總數排名第一，授權專利和有效專利平均壽命基本超過其他國內機構，顯示該機構進入此領域時間較早，具有突出的研發(fā)實力。側重技術方向包括：合成天然氣的生產；從一氧化碳與氫制備烴；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：與稀土或錒系元素結合；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：鎳。

（2）賽鼎工程有限公司申請數量為62件，但其授權專利排名第一，具有較強實力。側重技術方向包括：合成天然氣的生產；固定床氣化塊狀燃料裝置。

（3）太原理工大學側重技術方向包括：包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：與稀土或錒系元素結合；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：鎳；從一氧化碳與氫制備烴。

（4）西南化工研究設計院有限公司側重方向包括有：包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：錳，锝或錸。

（5）美國巨點能源公司側重方向包括：由固態(tài)含碳燃料制造含一氧化碳的可燃氣體；含一氧化碳的可燃氣體的化學組合物的改性，以產生改性燃料：降低一氧化碳含量；從一種或幾種非烴化合物制備烴。

（6）南化集團研究院、中國石油化工股份有限公司和中國海洋石油總公司，這三家企業(yè)在專利產出方面的合作密切。近年來，這幾家機構特別重視煤制合成天然氣技術領域的自主知識產權的技術開發(fā)，研發(fā)實力正在迅速提高。南化集團研究院側重方向包括：包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：與稀土或錒系元素結合；從一氧化碳與氫制備烴。

（8）中國華能集團清潔能源技術研究院有限公司側重方向包括：包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：與稀土或錒系元素結合；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：鎳；從一氧化碳與氫制備烴。

（9）中國科學院大連化學物理研究所有效專利平均壽命排名第一，側重方向包括：從一氧化碳與氫制備烴；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：與稀土或錒系元素結合；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：錳，锝或錸。

（10）中國科學院山西煤炭化學研究所側重方向包括：從一氧化碳與氫制備烴；包含金屬或金屬氧化物或氫氧化物的催化劑：鉬和鎳。

5.3 技術功效分析

5.3.1 基于技術-功效的申請與授權布局分析

通過對專利所采取的技術和達成的功效進行逐件判讀，以專利所采取的技術為第一列，以專利達成的功效為第一行，構建專利技術-功效矩陣，從全部申請、授權專利兩個方面，展示了煤制合成天然氣技術中國專利申請的技術-功效分布（表6～7）。可以看出，在我國申請的煤制合成天然氣技術相關專利主要集中在：(1)空分和氣化單元主要集中在氣化裝置和燃燒裝置的優(yōu)化設計以及改進布置，提高煤氣化的效率，降低系統(tǒng)的整體能耗，提高系統(tǒng)對溫度的控制和降低成本；(2)甲烷化催化劑的配方以及制備工藝，提高催化劑的穩(wěn)定性及催化活性；(3)合成工藝側重于合成工藝參數的優(yōu)化，整體優(yōu)化合成工藝，以提高合成天然氣的效率和改善經濟性，并降低能耗；(4)甲烷化反應器的類型選擇，改進反應器的反應效率和優(yōu)化反應器系統(tǒng)結構，提高整體經濟性；(5)污染物綜合治理方面?zhèn)戎赜诿摿蚝蛷U水處理，以減少污染物排放和節(jié)約成本；(6)下游產品的生產及聯(lián)產，包括液化天然氣、合成氨、甲醇以及其他產品；(7)整體煤制合成天然氣系統(tǒng)方法與裝置的改進，優(yōu)化整體流程，以提高系統(tǒng)的效率，減少污染物排放以及節(jié)約成本。

表6 煤制合成天然氣技術中國全部申請專利技術-功效點申請與授權布局 專利數量/件

表7 煤制合成天然氣技術中國授權專利技術-功效點申請與授權布局 單位：專利數量/件

5.3.2 基于技術-功效的申請人技術布局分析

通過分析專利申請人在各技術-功效點上的數量分布情況，可以進一步分析各技術-功效點的受關注情況。中國煤制合成天然氣主要專利申請人在各技術-功效點上的數量分布情況如表8所示。可以看出，與專利申請/授權數量的分布情況基本一致，重點在于優(yōu)化設計以及改進布置氣化裝置和燃燒裝置，改進甲烷化催化劑配方與制備工藝來提高催化劑的穩(wěn)定性和擴展其適應性，甲烷化反應器的選擇以改進整體反應效率和提高經濟性，下游產品的生產及聯(lián)產，以及整體煤制合成天然氣方法與裝置的改進，這些領域的技術-功效點的申請人數量最多，競爭最為激烈。表明這些技術-功效點是多數專利申請人關注的焦點，也是煤制合成天然氣技術實現大規(guī)模產業(yè)化的主要發(fā)展路線。

表8 煤制合成天然氣技術中國專利技術-功效點申請人數量分布 專利數量/件

6 啟示與建議

我國煤制合成天然氣技術已進入了快速發(fā)展階段，作為全球最大的煤制合成天然氣應用市場，據不完全統(tǒng)計目前投產或在建或計劃建造的煤制天然氣項目接近70個[14]。從整體來看，我國煤制合成天然氣相關技術研發(fā)和專利申請方面起步較晚，從2005年開始受到重視，技術創(chuàng)新活動增加，已有部分高質量專利獲得市場認可，相關技術開始進行工程應用，從2009年開始已經成為最大的專利申請國。面對如此快速的發(fā)展，從專利分析結果來看，我們認為有些問題需要引起重視：

(1)從專利申請數量來看，盡管我國已從2009年超過美國成為最大的專利申請國，但我國還未成為主導國際煤制合成天然氣技術發(fā)展的技術來源方，大量核心專利掌握在國外大型化工集團如丹麥托普索、英國莊信萬豐戴維等手中，這些國家開展煤制合成天然氣技術基礎研究時間長，而且對專利的重視程度非常高。我國目前雖然在該技術領域擁有的專利基數大，但是高水平、高影響力的專利數量還不多。這種現狀與我國對煤制合成天然氣技術的掌握及應用存在差異。而且，近年來專利申請的主力以新奧能源等創(chuàng)新能源公司為主，需要注重傳統(tǒng)技術優(yōu)勢機構（如中國科學院、大學以及中石油、中石化、西南化工研究設計院有限公司等）與新興能源公司以及各大廠商和企業(yè)的合作，結合各方優(yōu)勢，促進核心專利技術的研發(fā)與應用，特別是需要加強在國際層面的專利申請，覆蓋美國、歐專局等重點應用市場，擴大影響力。

(2)我國煤制合成天然氣技術專利主要集中在氣化裝置和燃燒裝置的優(yōu)化設計以及改進布置，甲烷化催化劑的配方以及制備工藝，合成工藝參數的優(yōu)化，甲烷化反應器的類型選擇，污染物綜合治理方面?zhèn)戎赜诿摿蚝蛷U水處理，下游產品的生產及聯(lián)產，以及整體煤制合成天然氣系統(tǒng)方法與裝置的改進。盡管專利技術申請領域較為全面，但是跟英國戴維公司甲烷化技術、丹麥托普索公司TREMPTM技術以及德國魯奇甲烷化技術等這些成熟的甲烷化技術相比還存在較大差距，特別是實際示范或工業(yè)應用方面競爭能力還有所欠缺。因此，需要加強與企業(yè)合作，通過專利實施許可與轉讓的形式做好示范工程的技術支撐，實現創(chuàng)新成果市場價值最大化。

(3)我國煤制合成天然氣技術示范發(fā)展迅速，國內專利申請機構為國內的科研機構、大學、油氣公司和能源科技公司，特別是中科院大連化學物理研究所和太原理工大學優(yōu)勢明顯。但是國外機構在我國的專利申請保護較為有限，這可能說明國外機構對我國的煤制合成天然氣技術發(fā)展工業(yè)示范還持有較為謹慎的態(tài)度。因此，我國在發(fā)展技術示范同時，有必要加強產（生產廠商和企業(yè)等）、學（大學等）、研（科研院所、能源科技研究機構等）之間的知識產權合作，加強我國自有知識產權的核心技術的示范與應用。另外，建議在做好國內專利保護的同時，對主要煤炭資源利用國的布局強度與范圍進行研判，必要時可通過與大型企業(yè)的合作申請或PCT途徑尋求保護。