劉丙超，蘇魯書(shū)，張善鶴，祝曉琳，李春義

(中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580)

循環(huán)流化床提升管是煉油、化工、冶金、能源、環(huán)保等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛的反應(yīng)器[1]，尤其在流化催化裂化工藝中，是重油加工的核心裝置之一。提升管反應(yīng)器內(nèi)催化劑的流化狀況及氣固接觸效率將對(duì)產(chǎn)品分布和目的產(chǎn)物收率產(chǎn)生重要的影響。傳統(tǒng)的催化裂化提升管反應(yīng)器為等徑直管Y型進(jìn)料提升管反應(yīng)器，管內(nèi)存在嚴(yán)重的催化劑偏流和“環(huán)-核”流動(dòng)現(xiàn)象[2]，氣固兩相流動(dòng)狀態(tài)呈局部和整體的不均勻性，氣體傾向于從提升管中心稀相區(qū)域通過(guò)，而大部分固體顆粒聚集于邊壁且向下流動(dòng)，導(dǎo)致了氣固兩相的分離。同時(shí)，較低的顆粒濃度進(jìn)一步限制了提升管反應(yīng)器在高固氣比和強(qiáng)氣固接觸工藝中的應(yīng)用。為了解決傳統(tǒng)提升管的弊端，使之滿足多產(chǎn)低碳烯烴的要求，一些新型結(jié)構(gòu)的提升管反應(yīng)器不斷涌現(xiàn)，如抗滑落提升管[3]、內(nèi)置輸送管擴(kuò)徑提升管[4]、TMP技術(shù)的變徑結(jié)構(gòu)提升管[5]等。

目前研究者們多集中于變徑提升管內(nèi)固含率軸向、徑向分布的研究[6-8]，而對(duì)變徑結(jié)構(gòu)固體循環(huán)量的關(guān)注相對(duì)較少。變徑結(jié)構(gòu)內(nèi)顆粒運(yùn)動(dòng)速度降低，固含率增大，管內(nèi)床層壓降增加，必然會(huì)限制顆粒循環(huán)量的提高。本研究結(jié)合傳統(tǒng)等徑結(jié)構(gòu)與變徑結(jié)構(gòu)的優(yōu)點(diǎn)，提出一種底部擴(kuò)徑的新型提升管結(jié)構(gòu)，將傳統(tǒng)等徑提升管預(yù)提升段放入一擴(kuò)徑段內(nèi)，可在保證較大循環(huán)量的條件下對(duì)催化劑顆粒起到重新分配的作用，達(dá)到強(qiáng)化氣固混合，提高氣固接觸效率的目的[9]。同時(shí)考察不同操作條件對(duì)該新型提升管顆粒循環(huán)量和軸向、徑向固含率分布的影響。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置及流程

圖1為新型變徑提升管反應(yīng)器冷態(tài)模擬實(shí)驗(yàn)裝置示意。整套裝置由提升管、儲(chǔ)料筒(伴床)、測(cè)量筒(用于測(cè)量顆粒循環(huán)速率)、氣-固分離器、氣體分布板、連接管路和相應(yīng)的控制閥件(三通換向閥和蝶閥)組成。其中，變徑提升管反應(yīng)器(總高10.6 m)主要包括底部擴(kuò)徑段(高1.8 m，直徑0.22 m)以及上部輸送段(高8.8 m，直徑0.1 m)兩部分。該變徑提升管采用多層進(jìn)氣的方式，氣體分別以預(yù)流化氣、預(yù)提升氣、環(huán)管進(jìn)氣、噴嘴進(jìn)氣4種形式進(jìn)入提升管反應(yīng)器。該反應(yīng)器的最大特點(diǎn)是將傳統(tǒng)等徑提升管反應(yīng)器的預(yù)提升段整體放入到一個(gè)擴(kuò)徑段內(nèi)，同時(shí)在擴(kuò)徑段內(nèi)加入環(huán)管氣體分布器。一方面集合了傳統(tǒng)等徑提升管的優(yōu)點(diǎn)，可以保證較大的顆粒循環(huán)速率，提高劑油比；另一方面底部擴(kuò)徑段內(nèi)形成一密相床層(如圖2所示)，強(qiáng)化氣固接觸，抑制傳統(tǒng)“環(huán)-核”流動(dòng)結(jié)構(gòu)，改善顆粒濃度的軸向、徑向分布情況。

圖1 新型變徑提升管反應(yīng)器冷態(tài)模擬裝置示意1—流量計(jì)； 2—預(yù)提升氣； 3—預(yù)流化氣體分布器； 4—多孔氣體分布板； 5—環(huán)管氣體分布器； 6—進(jìn)氣噴嘴； 7—提升管； 8—布袋過(guò)濾器； 9—旋風(fēng)分離器； 10—三通換向閥； 11—測(cè)量筒；12—儲(chǔ)料筒(伴床)； 13，14—下料蝶閥； 15—下料斜管

圖2 底部密相床層示意

為了進(jìn)一步說(shuō)明該新型變徑提升管的原理及催化劑顆粒在提升管內(nèi)的整個(gè)循環(huán)過(guò)程，描繪了新型變徑提升管反應(yīng)器和傳統(tǒng)等徑提升管底部的氣固流動(dòng)結(jié)構(gòu)[10]，如圖3所示，可以直觀地看出顆粒在提升管底部的流動(dòng)路徑。試驗(yàn)時(shí)，催化劑顆粒經(jīng)下料斜管進(jìn)入內(nèi)部直管底部，在預(yù)提升氣作用下流化并向上輸送，內(nèi)部直管氣速較高且形成垂直向上的顆粒束，可保證較大的顆粒循環(huán)量。進(jìn)入擴(kuò)徑段后，顆粒沿軸向呈噴濺狀散開(kāi)，床層壓降增大，顆粒速度降低，氣固接觸增強(qiáng)，部分滑落的催化劑顆粒在底部預(yù)流化氣體作用下流化并經(jīng)內(nèi)部直管與擴(kuò)徑段壁面之間的環(huán)隙繼續(xù)上行。同時(shí)，環(huán)管進(jìn)氣射流可在一定程度上削弱邊壁效應(yīng)，抑制邊壁顆?；?，在擴(kuò)徑段內(nèi)部形成一種內(nèi)循環(huán)。直管底部是多孔氣體分布板，在促進(jìn)顆粒流化的同時(shí)也避免形成死區(qū)。擴(kuò)徑段內(nèi)顆粒的渦流增強(qiáng)了內(nèi)部湍流程度，提高了氣固兩相的接觸效率，改善了氣固分離現(xiàn)象，使得顆粒的軸向、徑向分布更加均勻。而在等徑提升管中，則存在典型的“環(huán)-核”流動(dòng)結(jié)構(gòu)，邊壁處顆粒發(fā)生明顯滑落。當(dāng)顆粒沿軸向進(jìn)入輸送段后，在噴嘴進(jìn)氣的高速射流作用下，顆粒速度明顯增加，管內(nèi)固含率迅速降低，形成一種稀相氣力輸送狀態(tài)，這與傳統(tǒng)等徑結(jié)構(gòu)無(wú)明顯差異。高速氣體攜帶顆粒到達(dá)提升管頂部出口后進(jìn)入氣固分離設(shè)備，分離后的催化劑顆粒返回伴床，完成整個(gè)的循環(huán)流動(dòng)。

圖3 新型變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)的氣固流動(dòng)結(jié)構(gòu)----?—?dú)怏w； ----?—?dú)夤袒旌衔?/p>

1.2 實(shí)驗(yàn)介質(zhì)及操作條件

流化介質(zhì)為常溫空氣，壓力(表壓)為0.19 MPa，表觀氣速Ug由轉(zhuǎn)子流量計(jì)測(cè)量。流化顆粒為催化裂化平衡劑，顆粒密度為1 500 kg/m3，松散顆粒堆密度為900 kg/m3。使用BT-9300ST型激光粒度分布儀測(cè)得催化劑平均粒徑為75 μm。提升管輸送段Ug變化范圍為6～14 m/s，對(duì)應(yīng)的底部擴(kuò)徑段Ug為0.5～1.2 m/s。

1.3 測(cè)量?jī)x器及方法

采用切換法測(cè)定顆粒循環(huán)量Gs，即在裝置穩(wěn)定操作的條件下，通過(guò)切換氣固分離設(shè)備底部的三通換向閥至測(cè)量筒，記錄一定時(shí)間內(nèi)(10 s左右)量筒中內(nèi)催化劑的體積，并基于提升管輸送段截面積和顆粒物性計(jì)算出Gs。

采用中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所研制的PC-6D型光纖探頭測(cè)定變徑提升管內(nèi)的局部顆粒濃度(固含率)εs，采樣頻率為1 000 Hz，采樣時(shí)間為30 s。在變徑提升管上沿軸向設(shè)置14個(gè)測(cè)量點(diǎn)，各點(diǎn)高度H(以底部的氣體分布板為基準(zhǔn))分別為0.82，1.02，1.23，1.43，1.64，2.16，2.47，3.23，4.16，5.06，5.90，6.80，7.90，9.01 m。采用等面積法在截面上沿徑向設(shè)置11個(gè)測(cè)量點(diǎn)，對(duì)應(yīng)的無(wú)因次半徑r/R(r為徑向位置，R為提升管內(nèi)徑)分別為0，0.16，0.38，0.50，0.59，0.67，0.74，0.81，0.87，0.92，0.97，各個(gè)截面的平均顆粒濃度為除中心點(diǎn)以外各徑向位置顆粒濃度的算術(shù)平均值。

2 結(jié)果與討論

2.1 操作條件對(duì)顆粒循環(huán)量的影響

2.1.1伴床料位高度對(duì)顆粒循環(huán)量的影響在工業(yè)生產(chǎn)中，提升管作為主要的化學(xué)反應(yīng)器，而伴床通?？勺鳛檎{(diào)節(jié)顆粒流率的貯藏設(shè)備。圖4為在下料蝶閥全開(kāi)時(shí)，提升管反應(yīng)器在一定的Ug下顆粒最大循環(huán)量Gs，max與料位高度h之間的關(guān)系。此處料位高度是指靜止時(shí)伴床內(nèi)催化劑的床層高度。由圖4可以看出，在Ug一定時(shí)，隨h的增加，Gs逐漸增大。這是因?yàn)榘榇蔡峁┑谋硥菏钦麄€(gè)循環(huán)過(guò)程的動(dòng)力源頭。伴床內(nèi)料位越高，伴床提供的壓頭越大[11]，從而使得顆粒循環(huán)的驅(qū)動(dòng)力越大。

圖4 最大循環(huán)量Gs，max與料位高度的關(guān)系Ug，m/s：■—8； ■—12

2.1.2表觀氣速對(duì)顆粒循環(huán)量的影響在提升管反應(yīng)器中，氣體使催化劑顆粒得以流化并提供給其克服摩擦力和重力而向上運(yùn)動(dòng)的能量，因此操作氣速的改變對(duì)催化劑循環(huán)量的影響較大。在下料蝶閥全開(kāi)、h分別為2.0，2.5，3.0，3.5，4.0 m的條件下，考察Ug變化對(duì)Gs的影響，結(jié)果見(jiàn)圖5。由圖5可以看出：整體來(lái)看，在h一定時(shí)，隨Ug的增加，Gs增加；當(dāng)h較低(h<3.0 m)時(shí)，Gs隨Ug的增加逐漸趨于穩(wěn)定，而當(dāng)h較大(h>3.0 m)時(shí)，Gs隨Ug的增加緩慢增加。這是因?yàn)樵谔嵘軆?nèi)氣體是推動(dòng)固體顆粒向上運(yùn)動(dòng)的主要?jiǎng)恿Γ琔g增加時(shí)，顆粒運(yùn)動(dòng)速率加快，在管道內(nèi)的停留時(shí)間變短，單位時(shí)間通過(guò)單位截面積的顆粒增多，因此隨著Ug的增加Gs整體表現(xiàn)為不斷增加的趨勢(shì)。在h較低時(shí)，伴床下料速率較小，隨Ug的增加，氣體對(duì)顆粒輸送能力不斷增大，當(dāng)顆粒輸送能力大于伴床下料速率時(shí)，此時(shí)即便繼續(xù)增加Ug，Gs也不會(huì)有明顯變化，因此Gs逐漸趨于穩(wěn)定。而當(dāng)h較高時(shí)，背壓增加，伴床下料速率較高，此時(shí)相對(duì)于低料位，在相同Ug下氣體對(duì)顆粒的輸送能力小于下料速率，因此隨著Ug增加，Gs仍進(jìn)一步緩慢增大。

圖5 表觀氣速對(duì)顆粒循環(huán)量的影響h，m：■—2.0； ●—2.5； ▲—3.0； ； ◆—4.0

2.1.3環(huán)管進(jìn)氣比例對(duì)顆粒循環(huán)量的影響為了滿足催化裂化反應(yīng)高劑油比的需求，在擴(kuò)徑段內(nèi)加入一環(huán)管氣體分布器，一方面可增加顆粒輸送的動(dòng)力，另一方面通過(guò)向邊壁補(bǔ)氣可以抑制邊壁催化劑的滑落，削弱邊壁顆粒聚團(tuán)現(xiàn)象。

該新型變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)顆粒輸送動(dòng)力主要來(lái)自于底部預(yù)提升氣和擴(kuò)徑段環(huán)管進(jìn)氣。在維持底部預(yù)流化氣體、噴嘴進(jìn)氣和提升管內(nèi)Ug一定的條件下，考察預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比對(duì)Gs的影響，探究其在顆粒輸送方面的作用。

圖6所示為不同預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比對(duì)Gs的影響。由圖6可以看出：在相同的Ug下，隨預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比逐漸增大，催化劑Gs越來(lái)越大；且隨著Ug的提高，Gs的差異越來(lái)越大。這是因?yàn)閺男惫芟聛?lái)的催化劑流經(jīng)內(nèi)部直管在底部預(yù)提升氣的作用下流化并形成顆粒束向上輸送。當(dāng)催化劑顆粒進(jìn)入擴(kuò)徑段后，一部分顆粒垂直向上流動(dòng)進(jìn)入縮頸段，然后在噴嘴進(jìn)氣的抽吸作用下進(jìn)入輸送段；一部分顆粒逐漸向邊壁擴(kuò)散，在近壁面處聚團(tuán)滑落。環(huán)管?chē)娮焐淞鲃t可改變邊壁處流動(dòng)情況，減少返混。隨著預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比越來(lái)越大，流經(jīng)內(nèi)部直管垂直向上的顆粒流束所占的比例越來(lái)越大，從而使得催化劑Gs逐漸增加，說(shuō)明在提升管內(nèi)預(yù)提升氣對(duì)顆粒輸送起到了主要作用。且在Ug較大時(shí)，預(yù)提升氣對(duì)Gs的影響更加顯著。

圖6 預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比對(duì)循環(huán)量的影響預(yù)提升氣與環(huán)管進(jìn)氣比：■—1∶2； ■—1∶1； ■—2∶1

2.2 操作條件對(duì)提升管反應(yīng)器固含率的影響

圖7 不同Ug和Gs下新型變徑提升管反應(yīng)器軸向固含率分布

2.2.2操作條件對(duì)徑向固含率的影響為了詳細(xì)研究該新型結(jié)構(gòu)提升管內(nèi)氣固兩相的流動(dòng)規(guī)律，考察不同的Gs和Ug對(duì)提升管內(nèi)徑向εs分布的影響。圖8為不同Ug下提升管內(nèi)不同高度處εs的徑向分布。由圖8可以看出，在底部擴(kuò)徑段內(nèi)(H=1.23 m)，徑向顆粒濃度整體分布仍呈中心稀、邊壁濃的趨勢(shì)，但其εs徑向分布均勻性得到明顯改善，且隨Ug的增大，εs明顯減小。這主要是由于擴(kuò)徑段內(nèi)是一種密相湍流結(jié)構(gòu)，強(qiáng)化了氣固混合效果，使得εs明顯提高。隨Ug的增加，顆粒停留時(shí)間縮短，氣體攜帶催化劑的能力增大，導(dǎo)致εs減小。同時(shí)可發(fā)現(xiàn)，εs最高點(diǎn)并非出現(xiàn)在邊壁處，而是出現(xiàn)在近壁面r/R為0.92處，這可能是由于擴(kuò)徑段內(nèi)環(huán)管進(jìn)氣的高速射流在一定程度上起到的邊壁補(bǔ)氣作用，減弱了壁面顆粒的聚團(tuán)。在上部輸送段內(nèi)(H=3.23 m)，εs沿徑向分布呈明顯的中心稀、邊壁濃的“環(huán)-核”流動(dòng)結(jié)構(gòu)，這主要是由于上部噴嘴的高速射流使得輸送段內(nèi)氣體傾向于從管中心通過(guò)，造成了明顯的氣固分離。

圖8 不同Ug下提升管反應(yīng)器內(nèi)不同高度處徑向固含率分布Ug，m/s：●—8； ▲—10； ■—12。Gs=300 kg/(m2·s)

圖9為不同Gs下提升管反應(yīng)器不同高度處εs的徑向分布情況。由圖9可以看出，在提升管底部擴(kuò)徑段內(nèi)(H=1.23 m)，不同Gs下εs的徑向分布較為均勻，邊壁處εs稍高于中心處，且隨Gs的增加，εs明顯增大。這是因?yàn)閿U(kuò)徑段內(nèi)密相湍流使得εs增大，同時(shí)當(dāng)Gs增加時(shí)，密相床層的壓降增大，顆粒停留時(shí)間增加，強(qiáng)化了氣固接觸效果，符合催化裂化多產(chǎn)低碳烯烴對(duì)于大劑油比和合適停留時(shí)間的要求[14]。而在上部等徑輸送段內(nèi)其流動(dòng)結(jié)構(gòu)與Ug的影響一致，呈現(xiàn)明顯的“環(huán)-核”流動(dòng)。綜上可以看出，操作條件的改變對(duì)變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)氣固流動(dòng)及εs的影響較為顯著，而對(duì)上部等徑段無(wú)明顯影響[15]。

圖9 不同循環(huán)量下提升管反應(yīng)器內(nèi)不同高度處徑向固含率分布Gs，kg/(m2·s)：●—300； ▲—250； ■—200。Ug=12 m/s

3 結(jié) 論

(1)在冷模實(shí)驗(yàn)裝置上考察了操作條件對(duì)新型變徑提升管反應(yīng)器Gs的影響。在Ug一定時(shí)，Gs隨伴床內(nèi)h的增加而增大；在h一定時(shí)，Gs隨Ug的增加而增大。考察進(jìn)氣比對(duì)Gs的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)，在提升管擴(kuò)徑段內(nèi)預(yù)提升氣對(duì)顆粒輸送起到主要作用。

(2)在變徑提升管中，截面平均顆粒濃度在軸向上呈上稀下濃的單調(diào)指數(shù)下降型分布，輸送段顆粒濃度無(wú)明顯變化，εs為0.05～0.10，而擴(kuò)徑段顆粒濃度明顯增大，εs為0.30～0.40。截面平均顆粒濃度隨Ug的增大而減小，隨Gs的增大而增大。

(3)在變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)，湍動(dòng)程度加劇，強(qiáng)化了氣固兩相接觸效果。顆粒的徑向分布更加均勻，無(wú)明顯的“環(huán)-核”流動(dòng)。

(4)新型變徑提升管反應(yīng)器對(duì)從斜管下來(lái)的固體催化劑顆粒起到重新分配的作用，一部分顆粒流經(jīng)內(nèi)部直管形成顆粒束垂直向上流動(dòng)進(jìn)入輸送段，一部分顆粒在近壁面處形成顆粒內(nèi)循環(huán)，改善了邊壁顆粒聚團(tuán)現(xiàn)象，抑制了邊壁處的顆粒滑落。

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