吳英璀,李建龍,王 健,張洪海,楊桂朋,2

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春季黃、渤海中異戊二烯的濃度空間分布與海-氣通量

吳英璀1,李建龍1,王 健1,張洪海1*,楊桂朋1,2

(1.中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,山東 青島 266100；2.青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實(shí)驗(yàn)室,海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)功能實(shí)驗(yàn)室,山東 青島 266071)

利用吹掃捕集-氣質(zhì)聯(lián)用方法測(cè)定了2014年5月黃海、渤海所取海水樣品中異戊二烯的含量,探討了其分布特征、海-氣通量及影響因素.研究結(jié)果表明:春季黃海、渤海海域表層海水中異戊二烯的濃度范圍為6.02~32.91pmol/L,(平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)為(15.39±4.98) pmol/L,在黃海中部海域出現(xiàn)濃度高值;表層海水中異戊二烯與葉綠素(Chl-)濃度有一定的正相關(guān)性(2= 0.2529,= 49,< 0.001),說明浮游植物生物量在異戊二烯生產(chǎn)和分布中發(fā)揮重要作用;春季黃海、渤海異戊二烯海-氣通量的變化范圍為0.78~192.43nmol/(m2·d),(平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)為(24.08±30.11)nmol/(m2·d),表明我國陸架海區(qū)是大氣異戊二烯重要的源.

異戊二烯；分布特征；海-氣通量；黃海；渤海

非甲烷烴是大氣中一類重要的痕量活性氣體,是參與全球碳循環(huán)的重要物質(zhì).海洋作為大氣中NMHCs的一個(gè)重要來源,其每年向大氣的排放量約為2~50Tg C/a[1].進(jìn)入大氣中的NMHCs會(huì)與對(duì)流層中羥基自由基(OH)等發(fā)生反應(yīng),進(jìn)而影響對(duì)流層的氧化能力,間接影響大氣平衡[2-3].此外,NMHCs對(duì)于臭氧(O3)的產(chǎn)生與消除以及二次氣溶膠的形成也具有非常重要的作用[4-7].異戊二烯作為NMHCs中含量最豐富、最重要的一種組成成分,對(duì)全球氣候變化具有重要的影響[8].海水中異戊二烯的來源包括浮游植物產(chǎn)生[9]和直接合成[10-12]兩種途徑.另外表層海水中溶解有機(jī)物的光化學(xué)降解[13-15]也是海水中異戊二烯重要的非生物來源.異戊二烯一旦被產(chǎn)生,很容易被各種途徑去除,如微生物消耗、光化學(xué)氧化[11,16]和釋放到大氣中去.然而,研究表明海-氣擴(kuò)散是海水中異戊二烯的主要去除途徑[17-18],經(jīng)估算由海洋釋放至大氣中的異戊二烯的年平均釋放量可達(dá)0.31~1.09Tg C/a[1].因此,開展關(guān)于海水中異戊二烯生產(chǎn)、分布及海-氣通量的研究對(duì)于更進(jìn)一步認(rèn)識(shí)全球碳循環(huán)及氣候變化意義重大.

近年來,國外有關(guān)異戊二烯已開展大量研究,但調(diào)查區(qū)域多集中于大洋開闊海域,陸架、近岸海域研究甚少.目前,我國鮮見關(guān)于海洋異戊二烯的研究,只有李建龍等[19]對(duì)秋季黃海、渤海異戊二烯濃度分布等進(jìn)行了初步探索.黃海、渤海作為西北太平洋的邊緣海,二者相連并且充分交換,是世界上最具代表性的大陸架海區(qū)之一.該海區(qū)處于渤海沿岸流、黃海沿岸流、黃海暖流等綜合作用區(qū),復(fù)雜的水文條件會(huì)對(duì)海洋生源異戊二烯的生產(chǎn)、分布產(chǎn)生重要的影響.因此,本文對(duì)春季黃海、渤海表層海水中的異戊二烯的濃度空間分布和影響因素進(jìn)行了研究,計(jì)算了異戊二烯的海-氣通量,旨在了解春季黃海、渤海異戊二烯的空間分布特征,并討論異戊二烯與環(huán)境因子的相互關(guān)系,以期為深入地認(rèn)識(shí)中國海域生源異戊二烯的生物地球化學(xué)循環(huán)和氣候效應(yīng)具有重要的科學(xué)意義.

1 樣品采集與分析

1.1 樣品采集

于2014年5月2~ 20日(春季)搭載“東方紅2號(hào)”科學(xué)調(diào)查船對(duì)中國黃海、渤海海域進(jìn)行調(diào)查研究,調(diào)查站位如圖1所示.本航次采樣范圍覆蓋116°~128°E、30°~40°N之間的海域,包括52個(gè)站位.現(xiàn)場(chǎng)采用12-L Niskin Rosette采水器采集海水樣品,水樣引入120mL棕色試劑瓶,潤(rùn)洗2次.注入過程應(yīng)避免氣泡和渦流的存在,待水滿溢出大約玻璃瓶體積的1/3后,滴加2滴飽和的HgCl2溶液以抑制生物活動(dòng)和潛在的降解作用[20-21],用帶聚四氟乙烯襯墊的鋁蓋壓蓋密封,在4℃條件下避光保存.研究表明,此條件下,樣品可保存兩個(gè)月以上[22],但為了分析結(jié)果的可靠性和準(zhǔn)確性,采集的樣品待返回陸地實(shí)驗(yàn)室應(yīng)盡快完成測(cè)定.現(xiàn)場(chǎng)海水的溫度、鹽度等環(huán)境參數(shù)均由溫鹽深儀(CTD,Seabird 911plus,美國Sea-Bird Scientific公司)在采集海水時(shí)同步測(cè)定完成,同時(shí)現(xiàn)場(chǎng)氣溫、氣壓、風(fēng)速等海洋氣象參數(shù)是由船載的氣象觀測(cè)儀(Young公司,美國)進(jìn)行測(cè)定.

圖1 黃海、渤海海域調(diào)查站位

1.2 樣品分析方法

利用吹掃捕集-氣質(zhì)聯(lián)用方法分析天然海水中的痕量異戊二烯[23-24].分析過程如下:六通閥在捕集狀態(tài)下,將100mL水樣用氣密性良好的注射器注入氣提室,高純N2鼓泡將水樣中的異戊二烯吹出,先后經(jīng)過裝有無水Mg(ClO4)2的干燥管和裝有固體NaOH的玻璃管分別進(jìn)行干燥和CO2去除,后進(jìn)入浸泡在液氮(-178℃)的不銹鋼捕集管進(jìn)行富集.富集過程結(jié)束后,關(guān)閉吹掃N2,將不銹鋼捕集管迅速放入沸水(100℃)中加熱解析,同時(shí)將六通閥切換到進(jìn)樣狀態(tài),用高純He將解析出來的氣體組分送入GC分離后,最后經(jīng)MS檢測(cè)分析.

1.3 葉綠素a (Chl-a)含量的測(cè)定

海水樣品采集后,使用孔徑0.70μm Whatman GF/F玻璃纖維濾膜在低壓(<15kPa)條件下過濾300mL海水樣品.過濾完成后,濾膜對(duì)折,并用錫紙包好冷凍(-20℃)保存[25].待回到陸地實(shí)驗(yàn)室后,采用熒光法[26]測(cè)定Chl-的含量.

1.4 海-氣通量的計(jì)算方法

異戊二烯的海-氣通量由如下公式計(jì)算:

=L· △

式中:為海-氣通量,nmol/(m2·d);L為氣體交換常數(shù),m/d;

△= (W–H×I)

式中:W為表層海水中異戊二烯的濃度, pmol/L;I為異戊二烯分壓;H為亨利常數(shù),取2.67× 10-7mol/(L·Pa)[27].由于航次執(zhí)行時(shí)的條件限制,沒有同步測(cè)定大氣中異戊二烯的濃度,因此本論文采用與調(diào)查海域緯度相近的日本近海海域測(cè)定的大氣中異戊二烯的濃度(5×10-11)[28]對(duì)該航次的異戊二烯海-氣通量進(jìn)行估算.

L根據(jù)Wanninkhof[29]模型計(jì)算:

L= 2.778 × 10-6[0.312(C/ 660)-1/2]

式中:為水面上方10m處的風(fēng)速,m/s;C為施密特常數(shù),對(duì)于特定氣體而言,C主要與物質(zhì)的相對(duì)分子質(zhì)量和水體溫度等參數(shù)有關(guān).

C根據(jù)Palmer and Shaw (2005)[30]計(jì)算:

C= 3913.15 – 162.13+ 2.672– 0.0123

式中:為海水溫度,℃

采用Excel 2007軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)計(jì)算及處理,采用ODV4、Surfer 11和Origin 8.0軟件繪圖.

2 結(jié)果與討論

2.1 表層海水中異戊二烯的水平分布特征

春季黃海、渤海表層海水中鹽度、溫度、Chl-和異戊二烯的水平分布如圖2所示.由圖2可以看出,黃海海域海水的溫度和鹽度均呈現(xiàn)由東南向西北遞減的趨勢(shì),這主要是由于來自黑潮水系的黃海暖流沿濟(jì)州島以西海域入侵黃海,導(dǎo)致黃海東部海域溫度和鹽度明顯高于其他調(diào)查海域.此外因?yàn)槭艿进喚G江、黃河、長(zhǎng)江等陸源輸入的影響,調(diào)查海域的鹽度由近岸向遠(yuǎn)岸逐漸降低.春季黃海、渤海表層海水中Chl-的濃度變化范圍介于0.38~3.74μg/L之間,(平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)為(1.59±0.79)μg/L.Chl-濃度最高值(3.74μg/L)和次高值(3.70μg/L)分別出現(xiàn)在南黃海中央調(diào)查海域的H28和H23站位,由Chl-的水平分布圖可以看出,在南黃海中央海域存在一Chl-濃度高值區(qū),其濃度明顯高于江蘇、山東等近岸海域,如江蘇近岸海域的H19 (1.05μg/L)站位、山東近岸海域的B07 (1.56μg/L)站位,這主要是由于調(diào)查期間南黃海中央海域處于春季藻華期,浮游植物細(xì)胞豐度較高[31],導(dǎo)致此區(qū)域Chl-的濃度較大.此外,5月(晚春)在偏南風(fēng)的影響下,長(zhǎng)江沖淡水開始由南向北偏轉(zhuǎn),將營養(yǎng)鹽向黃海中南部輸送[32],因此該區(qū)域充足的營養(yǎng)鹽供給和適宜的海水溫度促進(jìn)浮游植物的生長(zhǎng),從而導(dǎo)致了該附近海域生產(chǎn)力水平比較高.

調(diào)查海域表層海水中的異戊二烯的濃度變化范圍為6.02~32.91pmol/L,(平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)為(15.39 ± 4.98) pmol/L.南黃海中央海域存在明顯的異戊二烯濃度高值區(qū),并且與Chl-的濃度高值區(qū)相對(duì)應(yīng),這可能與調(diào)查期間該海域存在較大范圍的“藻華”事件有關(guān).其中發(fā)生藻華站位的異戊二烯的濃度大多超過20pmol/L,并且異戊二烯的濃度最高值(32.91pmol/L)和次高值(30.25pmol/L)分別出現(xiàn)在南黃海的H28和H23站位,與Chl-的濃度高值一致,進(jìn)一步說明研究海域的異戊二烯主要來源于浮游植物的直接釋放[9,33-34].

2.2 異戊二烯與Chl-a之間的相互關(guān)系

海洋中的異戊二烯是由浮游植物、異養(yǎng)細(xì)菌和海草釋放產(chǎn)生[28,35],其中浮游植物是主要的貢獻(xiàn)者,其含量與調(diào)查區(qū)域初級(jí)生產(chǎn)力水平關(guān)系密切,而Chl-常被作為海洋浮游植物生物量的一個(gè)重要指標(biāo)[36],能客觀地反映調(diào)查區(qū)域的初級(jí)生產(chǎn)力水平.為探討浮游植物與異戊二烯之間的關(guān)系,對(duì)2014年5月春季黃海、渤海調(diào)查海域表層海水中異戊二烯與Chl-進(jìn)行相關(guān)性分析.如圖3所示,春季黃海、渤海表層海水中異戊二烯與Chl-表現(xiàn)出一定的正相關(guān)關(guān)系(2= 0.2529,= 49,<0.001),表明浮游植物釋放是海洋異戊二烯的重要來源,其浮游植物生物量對(duì)黃海、渤海海域異戊二烯的生產(chǎn)和濃度分布具有重要影響,這與Kurihara等[21]的研究結(jié)果一致.

由于調(diào)查海域范圍內(nèi)浮游植物種類及組成存在較大差異,不同浮游植物對(duì)異戊二烯和Chl-的生產(chǎn)貢獻(xiàn)存在明顯區(qū)別,從而導(dǎo)致異戊二烯與Chl-的相關(guān)性并不十分明顯.此外,海區(qū)光照輻射條件、有機(jī)物的降解過程等因素[37]也會(huì)對(duì)異戊二烯產(chǎn)生一定的影響.

圖3 黃渤海表層海水中異戊二烯與Chl-a之間的相關(guān)性

2.3 黃海、渤海海域表層海水中異戊二烯濃度的季節(jié)對(duì)比

表1列出了不同海域表層海水中異戊二烯的濃度調(diào)查結(jié)果,顯示異戊二烯在近海和大洋中普遍存在.由于不同調(diào)查海域浮游植物的生物量以及物種組成存在差異[13,33],導(dǎo)致海水中異戊二烯的濃度具有一定的差異性.從表1可以看出,浮游植物生物量較高(Chl-濃度較大)的陸架海域貢獻(xiàn)出較高的異戊二烯濃度,說明浮游植物生物量對(duì)海區(qū)內(nèi)異戊二烯濃度有重要影響.此外,對(duì)比春、秋兩季黃海、渤海海域的調(diào)查結(jié)果,春季表層海水中異戊二烯的濃度(15.39±4.98)pmol/L明顯低于秋季(22.85±10.82)pmol/L,但春季Chl-的平均濃度[(1.59±0.79)μg/L]卻高于秋季[(0.45 ±0.25)μg/L],這可能是由于不同季節(jié)浮游植物的種類不同[13,33],對(duì)Chl-和表層海水中異戊二烯的貢獻(xiàn)存在較大差異所致.研究表明,硅藻和甲藻是春季黃渤海表層海水中浮游植物群落的優(yōu)勢(shì)藻種[38-42],而且多種硅藻和甲藻都可以產(chǎn)生異戊二烯[11,43-44].春季黃渤海表層海水中的硅藻、甲藻種類低于秋季[45-46],即優(yōu)勢(shì)種在浮游植物豐度中的比例更高,但它們對(duì)異戊二烯的產(chǎn)量貢獻(xiàn)可能卻相對(duì)較低,這可能是春季黃渤海表層海水中Chl-濃度高于秋季,異戊二烯的濃度低于秋季的重要原因.然而,有關(guān)不同藻類對(duì)異戊二烯釋放量影響的文獻(xiàn)報(bào)道相對(duì)較少,因此在以后的研究中有待加強(qiáng).

表1 不同海域表層海水中異戊二烯的海-氣通量對(duì)比

注: “—”為未檢測(cè), SPACE:印度洋調(diào)查航次的第一航段(Science Partnerships for the Assessment of Complex Earth System Processes)北冰洋*: ACCACIA 1cruise.

2.4 異戊二烯的海-氣通量

表1列出了不同海域的異戊二烯的海-氣通量的調(diào)查結(jié)果,發(fā)現(xiàn)春季黃海、渤海的海-氣通量介于(0.78~192.43)nmol/(m2·d)之間,(平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)為(24.08±30.11)nmol/(m2·d);最大值出現(xiàn)在H01站位,風(fēng)速(19.8m/s)也較大;最小值出現(xiàn)在B31站位,該站位的風(fēng)速(1.2m/s)較低.該研究結(jié)果明顯低于李建龍等[19]觀測(cè)的秋季黃海、渤海的海-氣通量平均值(91.62±109.75)nmol/(m2·d),這主要是由于秋季黃渤海表層海水中異戊二烯的平均濃度(22.85±10.52)pmol/L高于春季航次的調(diào)查結(jié)果(15.39±4.98)pmol/L.此外,秋季航次調(diào)查期間的風(fēng)速(平均風(fēng)速7.70m/s)較春季航次(平均風(fēng)速5.63m/s)高,進(jìn)而導(dǎo)致異戊二烯的海-氣釋放增加.將本研究結(jié)果與其他近岸海域[19,48]異戊二烯的海-氣通量的研究結(jié)果進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)該調(diào)查海域的海-氣通量與其它近岸海域相比結(jié)果相當(dāng)且均為正值,這表明生產(chǎn)力水平較高的近岸陸架海域是大氣中異戊二烯的重要來源之一[19].

3 結(jié)論

3.1 春季黃海、渤海的表層海水中異戊二烯在南黃海中央海域出現(xiàn)濃度高值區(qū),其濃度明顯高于江蘇、山東近岸等海域,這應(yīng)該是受到春季藻華的影響;

3.2 表層海水中異戊二烯與Chl-呈一定的正相關(guān)性,說明浮游植物在影響異戊二烯生產(chǎn)和分布中發(fā)揮重要作用;

3.3 春季黃海、渤海海域表層海水中的異戊二烯的海-氣通量較大,且與其他近岸海域的海-氣通量結(jié)果相當(dāng),表明近岸陸架海域是大氣中異戊二烯的重要來源之一.

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Spatial distribution and sea-to-air flux of isoprene concentration in the Yellow Sea and the Bohai Sea in spring.

WU Ying-cui1, LI Jian-long1, WANG Jian1, ZHANG Hong-hai1*, YANG Gui-peng1,2

(1.College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；2.Laboratory for Marine Ecology and Chemistry and Environmental Science, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266071, China)., 2018,38(3)：893~899

Isoprene concentrations were determined by gas chromatography with mass spectrum detector (GC-MSD) coupled with purge-and-trap system to study the spatial distribution as well as sea-to-air flux and influencing factors. The results showed that the concentrations of isoprene ranged from 6.02 to 32.91pmol/L in the surface seawater of the Yellow Sea and the Bohai Sea in spring, with an average of (15.39 ± 4.98) pmol/L. The highest concentration of isoprene was found in central Yellow Sea. A positive correlation was observed between isoprene and Chl-concentrations (2= 0.2529,= 49,< 0.001), suggesting that phytoplankton play an important role in the production and distribution of isoprene. The sea-to-air flux ranged from 0.78 to 192.43nmol/(m2·d), with a mean value of (24.08 ± 30.11) nmol/(m2·d). The study shows that the shelf seas of China might be an important source of isoprene.

isoprene；distribution；sea-to-air flux；Yellow Sea；Bohai Sea

X511,X55

A

1000-6923(2018)03-0893-07

吳英璀(1993-),女,山東東營人,中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院碩士研究生,主要從事海洋異戊二烯分布與通量的研究.

2017-08-07

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2016YFA0601301);國家自然科學(xué)基金(41306069);中國科學(xué)院海洋研究所海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(KLMEES201602);中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目(201513049)

* 責(zé)任作者, 副教授, honghaizhang@ouc.edu.cn