姜東華，羅悅萌，楊喆涵，陳保 ，劉新月，羅正剛

（國(guó)家普洱茶產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心，云南普洱665000）

中國(guó)是茶葉的故鄉(xiāng)，云南是茶樹的起源中心和原產(chǎn)地，具有悠久的植茶歷史。云南是世界上野生茶樹群落和古茶園保存面積最大、古樹茶和野生茶樹保存數(shù)量最多的省份[1]。古茶園作為一種特殊的生態(tài)系統(tǒng)，具有自我維持的穩(wěn)定機(jī)制，包括病蟲害的自我控制和土壤肥力的自我維持，排除了人為的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)供給和病蟲害的防治，古茶園的茶葉得以保持其優(yōu)良品質(zhì)。景邁山古茶園是世界上面積最大、保存最好、年代最久的古茶園，具有豐富的生物多樣性，被稱為“世界茶樹自然博物館”[2]，這里山高谷深、云霧彌漫、氣候溫和濕潤(rùn)、土壤肥沃、植被豐富，極適合大葉茶樹的自然生長(zhǎng)[3]。景邁山茶葉品質(zhì)優(yōu)良，茶體肥嫩柔軟，白毫豐滿，茶香濃，備受消費(fèi)者的喜歡。

隨著人們?nèi)找骊P(guān)注食品安全，各級(jí)政府、相關(guān)部門、茶企、茶葉科技工作者等都非常重視茶葉質(zhì)量安全，為了減少污染，生產(chǎn)質(zhì)量安全的茶葉產(chǎn)品，國(guó)家、行業(yè)制定了茶葉的質(zhì)量安全標(biāo)準(zhǔn)，GB 2763-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中農(nóng)藥最大殘留限量》[4]、GB 2762-2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》[5]、GB/T 22111-2008《地理標(biāo)志產(chǎn)品普洱茶》[6]、NY 659-2003《茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量》[7]、NY/T 288-2012《綠色食品茶葉》[8]等，涉及茶葉感官品質(zhì)、理化指標(biāo)、農(nóng)藥殘留、重金屬等。我國(guó)茶葉質(zhì)量安全水平處于基本穩(wěn)定狀態(tài)，但仍存在少數(shù)農(nóng)藥殘留超標(biāo)、稀土偏高、感官質(zhì)量不符合要求、鉛含量超標(biāo)等主要質(zhì)量問題[9]。本項(xiàng)目以云南省景邁山古茶林普洱茶為研究對(duì)象，測(cè)定其理化指標(biāo)、重金屬元素、農(nóng)藥殘留，結(jié)合相應(yīng)的國(guó)家行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)，分析其產(chǎn)品質(zhì)量，旨在對(duì)科學(xué)評(píng)價(jià)云南省景邁山古茶林普洱茶的產(chǎn)品質(zhì)量提供數(shù)據(jù)支持。

1 材料和方法

1.1 材料

試驗(yàn)所選的茶樣為景邁山古茶林普洱茶（生茶）緊壓茶樣品，不同貯藏年份（1年、2年、3年、4年、5年、6年、7年），不同季節(jié)（春季茶樣13個(gè)樣，秋茶9個(gè)樣）。

7890A/7000B氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀：美國(guó)Agilent；AAS-400原子吸收光譜儀：美國(guó)PE公司；AFS-3100雙道原子熒光光度計(jì)：北京海光；API400液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀：AB公司。

1.2 檢測(cè)方法

水分：GB 5009.3-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中水分的測(cè)定》[10]；

灰分：GB 5009.4-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中灰分的測(cè)定》[11]；

水浸出物：GB/T 8305-2013《茶水浸出物測(cè)定》[12]；

茶多酚：GB/T 8313-2008《茶茶葉中茶多酚和兒茶素類含量的測(cè)定方法》[13]；

氟：NY/T 838-2004《茶葉中氟含量測(cè)定方法 氟離子選擇電極法》[14]；

銅：GB 5009.13-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中銅的測(cè)定》[15]；

鉛：GB 5009.12-2010《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中鉛的測(cè)定》[16]；

鉻：GB 5009.123-2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中鉻的測(cè)定》[17]；

鎘：GB 5009.15-2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中鎘的測(cè)定》[18]；

砷：GB 5009.11-2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中總砷及無機(jī)砷的測(cè)定》[19]；

汞：GB 5009.17-2014《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中總汞及有機(jī)汞的測(cè)定》[20]；

稀土氧化物總量：GB 5009.94-2012《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)植物性食品中稀土元素的測(cè)定》[21]；

農(nóng)藥殘留：GB/T 23204-2008《茶葉中519種農(nóng)藥及相關(guān)化學(xué)品殘留量的測(cè)定氣相色譜-質(zhì)譜法》[22]和GB23200.13-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)茶葉中448種農(nóng)藥及相關(guān)化學(xué)品殘留量的測(cè)定液相色譜-質(zhì)譜法》[23]。

1.3 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

理化指標(biāo)：水分、灰分、水浸出物、茶多酚參照GB/T 22111-2008《地理標(biāo)志產(chǎn)品普洱茶》；重金屬元素：鉛參照GB 2762-2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》，鉻、鎘、汞、砷及氟化物參照NY 659-2003《茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物量》，銅參照NY/T 288-2012《綠色食品茶葉》；農(nóng)藥殘留：參照GB 2763-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中農(nóng)藥最大殘留限量》。

1.4 統(tǒng)計(jì)方法

利用Excel對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行錄入，用SPSS進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 景邁山古茶林普洱茶理化指標(biāo)

水分是茶葉的主要檢驗(yàn)項(xiàng)目之一，茶葉水分含量是影響茶葉品質(zhì)變化的重要因素之一[24-25]，景邁茶理化成分檢測(cè)結(jié)果見表1。

由表1可見，景邁春茶的水分含量為7.3%～9.5%，平均含量為8.3±0.7%，變異系數(shù)為8.1%；景邁秋茶的水分含量為7.8%～9.5%，平均含量為8.6±0.7%，變異系數(shù)為8.2%；根據(jù)GB/T 22111-2008的規(guī)定，普洱茶（生茶）緊壓茶水分≤13.0%，景邁山古茶林普洱茶（生茶）水分含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

表1 景邁茶理化成分檢測(cè)結(jié)果Table 1 The results of the chemical component of Jingmai ancient mountain Pu’er tea sample

茶葉灰分是茶葉檢驗(yàn)項(xiàng)目中唯一既具有品質(zhì)判定意義又具有衛(wèi)生檢驗(yàn)意義的化學(xué)指標(biāo)，總灰分含量高是茶葉粗老、品質(zhì)差的表現(xiàn)，各類茶葉標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定不能超過一定限量[26]。由表1可見，景邁春茶的灰分含量為4.7%～6.1%，平均含量為（5.7±0.4）%，變異系數(shù)為6.5%；景邁秋茶的灰分含量為5.4%～6.0%，平均含量為（5.7±0.2）%，變異系數(shù)為 3.1%；根據(jù) GB/T 22111-2008的規(guī)定，普洱茶（生茶）緊壓茶灰分≤7.5%，景邁山古茶林普洱茶（生茶）灰分含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

茶葉中水浸出物是指能被水浸泡出的物質(zhì)，是茶湯的主要呈味物質(zhì)，主要包括水溶性茶多酚、咖啡堿、氨基酸、果膠、水溶性糖等，其含量反映了茶葉中可溶性物質(zhì)的多少，標(biāo)志著茶湯的厚薄、滋味的濃強(qiáng)程度。由表1可見，景邁春茶的水浸出物含量為47.9%～51.5%，平均含量為（50.0±1.2）%，變異系數(shù)為 2.4%；景邁秋茶的水浸出物含量為47.2%～49.5%，平均含量為（48.2±0.7）%，變異系數(shù)為1.4%；景邁春茶的平均水浸出物含量較秋茶的水浸出物含量高2%，在所選取的貯存1年至7年的景邁茶樣本，水浸出物含量的變化與貯存時(shí)間關(guān)系不顯著。根據(jù)GB/T 22111-2008的規(guī)定，普洱茶（生茶）緊壓茶水浸出物≥35.0%，景邁山古茶林普洱茶（生茶）水浸出物含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

茶多酚（tea polyphenols，TP）是茶葉中多酚類物質(zhì)的總稱，其含量占茶葉干重的10%～36%，主要成分是多種兒茶素，TP不僅是形成茶葉色香味的主要成份之一，也是茶葉具有保健功能的重要成份。由表1可見，景邁春茶的茶多酚含量為23.2%～24.8%，平均含量為（24.2±0.5）%，變異系數(shù)為2.0%；景邁秋茶的茶多酚含量為23.3%～24.7%，平均含量為（24.0±0.5）%，變異系數(shù)為2.1%；景邁春茶和秋茶的茶多酚含量差別不大，在所選取的貯存1年至7年的景邁茶樣本，茶多酚的變化不大。

GB/T 22111-2008并未對(duì)普洱茶（生茶）緊壓茶的粗纖維、可溶性糖和游離氨基酸作出規(guī)定，但是茶葉的粗纖維、可溶性糖、游離氨基酸對(duì)茶葉的口感、滋味和香氣等具有重要的作用。茶葉中的粗纖維，通常是指茶葉經(jīng)特定濃度的酸、堿、醇和醚等溶劑作用后剩余的殘?jiān)?，同一品種不同部位和不同成熟度葉片的粗纖維含量有顯著差異，芽頭的粗纖維含量較高[27]。由表1可見，景邁春茶的粗纖維含量為9.3%～11.0%，平均含量為（9.8±0.6）%，變異系數(shù)為5.7%；景邁秋茶的粗纖維含量為10.5%～11.5%，平均含量為（11.2±0.3）%，變異系數(shù)為3.1%；景邁春茶的平均粗纖維含量較秋茶的粗纖維含量低1%，在所選取的貯存1年至7年的景邁茶樣本，粗纖維含量的變化與貯存時(shí)間關(guān)系不顯著。茶葉的可溶性糖約占總干物質(zhì)的4%左右，是茶湯滋味和香氣的來源之一，對(duì)茶葉的苦味和澀味有一定的掩蓋和協(xié)調(diào)作用。由表1可見，景邁春茶的可溶性糖含量為 3.8%～5.4%，平均含量為（4.3±0.5）%，變異系數(shù)為12.5%；景邁秋茶的可溶性糖含量為3.7%～4.6%，平均含量為（4.2±0.3）%，變異系數(shù)為 7.4%，在所選取的貯存1年至7年的景邁茶樣本，可溶性糖含量的變化與季節(jié)及貯存時(shí)間關(guān)系不顯著。茶葉中的氨基酸，不僅是組成蛋白質(zhì)的基本單位，也是活性肽、酶和其他一些生物活性分子的重要組成成分[28]，茶葉中氨基酸的組成、含量以及它們的降解產(chǎn)物和轉(zhuǎn)化產(chǎn)物也直接影響茶葉品質(zhì)[29]。由表1可見，景邁春茶的游離氨基酸總量為2.3%～3.0%，平均含量為（2.7±0.4）%，變異系數(shù)為13.2%；景邁秋茶的游離氨基酸總量為1.9%～3.0%，平均含量為2.6±0.3%，變異系數(shù)為12.5%，在所選取的貯存1年至7年的景邁茶樣本，游離氨基酸總量的變化與季節(jié)及貯存時(shí)間關(guān)系不顯著。

2.2 景邁山古茶林普洱茶重金屬含量

茶葉中重金屬污染物的來源主要分為3種：土壤、農(nóng)資投入、大氣沉降。通過這些途徑，重金屬污染物進(jìn)入茶樹生長(zhǎng)環(huán)境，直接或間接被茶葉吸收[30]。在茶樹生長(zhǎng)過程中，鎘、鉻、砷、汞等重金屬均有可能對(duì)茶葉構(gòu)成污染，會(huì)使茶樹的生長(zhǎng)發(fā)育受阻，使茶葉呈棕色、葉片褪綠，表現(xiàn)出嚴(yán)重缺鐵癥狀并且使茶樹生長(zhǎng)緩慢，產(chǎn)量明顯下降，茶葉中重金屬超標(biāo)會(huì)給人的生命健康造成不同程度的危害[31-32]。

對(duì)1.1所述的13個(gè)景邁茶樣品的重金屬鎘、鉻、汞、砷、氟化物、鉛、銅、稀土氧化物總量進(jìn)行檢測(cè)，其重金屬描述性統(tǒng)計(jì)分析見表2。

表2 景邁山古茶林普洱茶重金屬描述性統(tǒng)計(jì)分析Table 2 Descriptive analysis of the heavy metal of Jingmai ancient mountain Pu’er tea sample

由表2可知，景邁茶中鉻的含量為0.19 mg/kg～1.21 mg/kg，平均含量為（0.56±0.27）mg/kg，變異系數(shù)為48.2%；鎘的含量為 0.016 mg/kg～0.269 mg/kg，平均含量為（0.066±0.050）mg/kg，變異系數(shù)為 75.8%；砷的含量為 0.00～0.20 mg/kg，平均含量為（0.02±0.04）mg/kg，變異系數(shù)為200%；氟的含量為31.0 mg/kg～88.1 mg/kg，平均含量為（53.9±13.7）mg/kg，變異系數(shù)為 25.4%；所有景邁茶中的汞均為未檢出。根據(jù)NY 659-2003《茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量》規(guī)定，茶葉中鉻（以Cr計(jì)）≤5 mg/kg，鎘（以 Cd計(jì)）≤1 mg/kg，汞（以 Hg計(jì)）≤0.3 mg/kg，砷（以 As計(jì)）≤2 mg/kg，氟化物（以 F-計(jì)）≤200 mg/kg，景邁山古茶林普洱茶（生茶）鉻、鎘、汞、砷及氟化物的含量均符合標(biāo)準(zhǔn)要求。鉛的含量為0.03 mg/kg～0.65 mg/kg，平均含量為（0.16±0.15）mg/kg，變異系數(shù)為93.8%，根據(jù)GB 2762-2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》規(guī)定，茶葉中鉛（以Pb計(jì)）≤5 mg/kg，景邁山古茶林普洱茶（生茶）鉛含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

銅的含量為3.86 mg/kg～10.33 mg/kg，平均含量為（8.47±1.24）mg/kg，變異系數(shù)為 164%，根據(jù) NY/T 288-2012《綠色食品茶葉》，茶葉中銅（以Cu計(jì)）≤30 mg/kg，景邁山古茶林普洱茶（生茶）銅含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求。稀土氧化物總量為0.224 mg/kg～1.177 mg/kg，平均含量為（0.499±0.201）mg/kg，變異系數(shù)為40.3%；老版標(biāo)準(zhǔn)GB 2762-2012規(guī)定茶葉稀土氧化物總量≤2.0 mg/kg，新版標(biāo)準(zhǔn)GB 2762-2017取消了茶葉稀土氧化物的限量，景邁山古茶林普洱茶（生茶）稀土氧化物總量符合老版GB 2762的要求。

茶葉中重金屬的來源主要有：一是土壤污染，茶樹的生長(zhǎng)離不開土壤，茶樹生長(zhǎng)過程中重金屬通過土壤直接或間接被茶樹吸收；二是農(nóng)資投入，農(nóng)藥、化肥和有機(jī)肥等農(nóng)資中含有的重金屬被茶樹吸收后，轉(zhuǎn)移到茶葉上；三是大氣沉降，汽車排放的尾氣含有大量重金屬污染物造成大氣污染，大氣沉降后會(huì)污染土壤進(jìn)而污染茶葉；四是加工過程，茶葉的加工設(shè)備大都是有合金材料制成，在茶葉加工過程中，不可避免與機(jī)械設(shè)備接觸和摩擦，從而造成茶葉污染。所以茶葉中重金屬含量差異與其生長(zhǎng)及加工的環(huán)境密切相關(guān)，另外茶葉重金屬含量的高低也與原料的老嫩呈正比。

2.3 景邁山古茶林普洱茶農(nóng)藥殘留

飲茶有利于健康，然而茶葉的質(zhì)量安全，特別是茶葉中農(nóng)藥污染的問題，不僅影響茶葉的健康消費(fèi)，也影響我國(guó)茶葉在國(guó)際市場(chǎng)上的銷售。歐盟和日本是世界上對(duì)茶葉農(nóng)殘含量規(guī)定最嚴(yán)格的地區(qū)和國(guó)家，農(nóng)藥的最大殘留限量（MRL）大都是儀器的檢出限，我國(guó)出口茶葉因農(nóng)藥殘留超標(biāo)多次受到通報(bào)，農(nóng)藥殘留仍是目前我國(guó)茶葉質(zhì)量安全最重要的問題之一[33]。GB 2763-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中農(nóng)藥最大殘留限量》規(guī)定了茶葉中48種農(nóng)藥殘留限量值，與被替代的老標(biāo)準(zhǔn)相比增加了20種農(nóng)藥殘留，對(duì)1.1所述的13個(gè)景邁茶樣品的48個(gè)農(nóng)殘項(xiàng)目進(jìn)行檢驗(yàn)，所檢的景邁山古茶林普洱茶（生茶）的48個(gè)農(nóng)殘項(xiàng)目均為未檢出，景邁山古茶林普洱茶（生茶）農(nóng)藥殘留符合GB 2763的要求。景邁山古茶林普洱茶（生茶）農(nóng)藥殘留檢測(cè)結(jié)果見表3。

表3 景邁山古茶林普洱茶（生茶）農(nóng)藥殘留檢測(cè)結(jié)果Table 3 The results of pesticide residues of Jingmai ancient mountain Pu’er tea sample mg/kg

續(xù)表3 景邁山古茶林普洱茶（生茶）農(nóng)藥殘留檢測(cè)結(jié)果Continue table 3 The results of pesticide residues of Jingmai ancient mountain Pu’er tea sample mg/kg

3 結(jié)論與討論

3.1 結(jié)論

景邁山古茶林普洱茶的水分含量為7.3%～9.5%，灰分含量為4.7%～6.1%，水浸出物含量為47.2%～51.5%，茶多酚含量為23.2%～24.8%，粗纖維含量為9.3%～11.5%，可溶性糖含量為3.7%～5.4%，游離氨基酸含量為1.9%～3.0%，根據(jù)GB/T 22111-2008的規(guī)定，其理化指標(biāo)水分、灰分、水浸出物符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

景邁山古茶林普洱茶的鉻含量為0.19 mg/kg～1.21 mg/kg，鎘含量為 0.016 mg/kg～0.269 mg/kg，砷含量為 0.00～0.20 mg/kg，氟含量為 31.0 mg/kg～88.1mg/kg，汞為未檢出，根據(jù)NY659-2003的規(guī)定，其鉻、鎘、砷、汞、氟的含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求；銅的含量為3.86 mg/kg～10.33 mg/kg，根據(jù)NY/T 288-2012的要求，銅含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求；鉛含量為0.03 mg/kg～0.65 mg/kg，稀土氧化物總量為0.224 mg/kg～1.177 mg/kg，根據(jù) GB 2762-2017的規(guī)定，鉛含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

景邁山古茶林普洱茶（生茶）48種農(nóng)藥殘留項(xiàng)目均為未檢出，根據(jù)GB 2763-2016的規(guī)定，農(nóng)藥殘留符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

3.2 討論

茶多酚的含量與茶葉的發(fā)酵程度密切相關(guān)，發(fā)酵程度越大，茶多酚的含量越低[34]，同一品種及發(fā)酵方式的茶葉，茶多酚含量會(huì)因產(chǎn)地、陳化時(shí)間等因素的不同而不同[35]。根據(jù)GB/T22111-2008的規(guī)定，普洱茶（生茶）緊壓茶灰分≥28.0%，該標(biāo)準(zhǔn)中茶多酚的檢測(cè)方法為老標(biāo)準(zhǔn)GB/T 8313-2002《茶茶多酚的測(cè)定》，本研究采用的茶多酚的檢測(cè)方法為新版標(biāo)準(zhǔn)GB/T 8313-2008《茶茶葉中茶多酚和兒茶素類含量的測(cè)定方法》，根據(jù)兩個(gè)方法的比較試驗(yàn)，新標(biāo)準(zhǔn)的測(cè)定結(jié)果更穩(wěn)定、更接近真實(shí)值，新方法的測(cè)定結(jié)果大約為老標(biāo)準(zhǔn)方法測(cè)定結(jié)果的三分之二左右[36]，根據(jù)該研究結(jié)果景邁山古茶林普洱茶（生茶）茶多酚含量符合標(biāo)準(zhǔn)要求。

茶葉稀土含量與茶鮮葉原料成熟度關(guān)系密切，葉齡愈長(zhǎng)，葉片中稀土富集量愈大；茶葉高稀土含量與茶園土壤的高稀土含量成正相關(guān)[37]；茶葉稀土浸出率試驗(yàn)證實(shí)：茶葉中的稀土很難通過沖泡，進(jìn)入到茶湯[38-39]。我國(guó)居民膳食攝入稀土含量均值0.133 mg/d，而通過飲茶攝入稀土的含量估算為0～0.1129 mg/d，均遠(yuǎn)小于文獻(xiàn)報(bào)道的稀土日允許攝入量（1.2 mg/d～57.6 mg/d），稀土元素飲食暴露水平很低[40]，GB 2762-2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》取消了植物性食品中稀土氧化物的限量指標(biāo)，解決了困擾中國(guó)茶企，特別是烏龍茶企“稀土超標(biāo)”問題，破除了茶葉出口壁壘。

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