敬玉梅 黃少云 吳金雄 彭海琳 徐洪起

1)(北京大學電子學系,納米器件物理與化學教育部重點實驗室,量子器件北京市重點實驗室,北京 100871)

2)(北京大學化學與分子工程學院,分子動態(tài)與穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)國家重點實驗室,北京分子科學國家實驗室,納米化學研究中心,北京100871)

1 引 言

拓撲絕緣體是一種具有絕緣體態(tài)和導電邊緣態(tài)(二維體系)或表面態(tài)(三維體系)的新量子物態(tài)[1].三維拓撲絕緣體的二維表面態(tài)具有無質(zhì)量、狄拉克色散關(guān)系,受到拓撲保護,其自旋方向和動量方向始終保持鎖定[2].這些獨特的表面態(tài)物理性質(zhì)使三維拓撲絕緣體在研究基礎(chǔ)物理現(xiàn)象、自旋電子學和拓撲量子計算領(lǐng)域有重要的應用前景[3?5].三維拓撲絕緣體表面態(tài)的π貝里相位[6]導致的量子相干效應是一項重要的實驗研究課題.受限于塊材中較大的體載流子貢獻,要觀察到這樣的存在于拓撲表面態(tài)上的量子相干效應比較困難.目前,實驗上為增大拓撲表面態(tài)對載流子輸運的貢獻,主要是在拓撲絕緣體納米結(jié)構(gòu),如納米薄膜、納米線、納米帶中通過磁致輸運研究表面態(tài)物理特性[7?11].反點(antidot)陣列是具有豐富的輸運物理特性的納米結(jié)構(gòu)[12],它們既是引入的散射中心,也是相互連接的干涉圓環(huán)[13],有利于研究體系的量子相干效應.此外,引入antidot陣列,進一步增大了拓撲絕緣體的表面積-體積比,有利于突出拓撲表面態(tài)對載流子輸運的貢獻.這樣的貢獻可以通過測量輸運中的獨立二維導電通道的數(shù)量來進行分析.一般來說,二維體態(tài)對輸運總體貢獻一個獨立通道,而二維表面態(tài)可能與體態(tài)耦合,使得測量得到的通道數(shù)偏離理想值,但也可能獨立貢獻一到兩個獨立輸運通道,使得二維導電通道數(shù)增加.

本文利用聚焦離子束刻蝕技術(shù)在三維拓撲絕緣體Bi2Se3薄膜中加工了納米尺度的antidot陣列,并在低溫下對所制作的三個典型器件進行了系統(tǒng)電學輸運測量,研究了引入antidot陣列結(jié)構(gòu)對拓撲絕緣體輸運性質(zhì)的影響.在低溫下,三個器件都顯現(xiàn)出弱反局域化(weak anti-localization,WAL)量子相干輸運特性.通過對器件測量數(shù)據(jù)的理論擬合提取了相關(guān)物理參數(shù),如自旋-軌道耦合長度Lso、相位相干長度Lφ和通道數(shù)α因子,發(fā)現(xiàn)器件一(Dev-1,不含有antidot陣列)和器件二(Dev-2,含有周期較大的antidot陣列)是始終由一個導電通道主導的量子輸運系統(tǒng),但在器件三(Dev-3,含有周期較小的antidot陣列)中能明確觀察到在較低溫度下存在兩個獨立的導電通道,而在相對較高溫區(qū)由一個導電通道主導的輸運現(xiàn)象.文中對Dev-3中出現(xiàn)兩個獨立導電通道的可能物理機制,結(jié)合器件結(jié)構(gòu)進行了討論分析.

2 實 驗

2.1 器件制備

實驗利用范德瓦耳斯外延法(van der Waals epitaxy)在氟晶云母襯底上生長了高質(zhì)量的拓撲絕緣體Bi2Se3薄膜[14],并采用微納加工工藝將其制備成如圖1(a)所示的Hall bar器件.具體工藝步驟如下:第一步,利用紫外曝光、電子束蒸發(fā)鍍膜和剝離工藝,制作厚度為5/90 nm的鈦/金電極;第二步,通過第二次紫外曝光、氬氣等離子體刻蝕工藝,制作Hall bar結(jié)構(gòu);第三步,運用聚焦離子束刻蝕技術(shù)在Hall bar核心區(qū)域(圖1(a)中紅色虛線框所示區(qū)域)加工antidot陣列.本文測量研究了所制作的三個具有代表性的器件,即Dev-1,Dev-2和Dev-3.表1列出了這三個測量器件的結(jié)構(gòu)參數(shù),包括樣品厚度t,Hall bar長度L,Hall bar寬度W,antidot特征尺寸如直徑d和兩個近鄰antidot邊緣到邊緣間距a.可以看到三個測量器件的Bi2Se3厚度都非常薄.尤其是Dev-3中Bi2Se3的厚度僅為7 nm,預期測得的電流中由拓撲表面態(tài)所貢獻的部分與體態(tài)所貢獻的部分的比值將增大很多.另外,引入antidot陣列也會進一步增大拓撲表面態(tài)的貢獻在測得的電流中的占比.Dev-1的Hall bar區(qū)域沒有加工antidot陣列.Dev-2中antidot的直徑d=300 nm,兩個近鄰antidot邊緣到邊緣的間距a=700 nm,而Dev-3中antidot的直徑d=100 nm,兩個近鄰antidot邊緣到邊緣的間距a=200 nm.顯然Dev-3中antidot的密度大于Dev-2.圖1(b)是Dev-3中antidot陣列的原子力顯微鏡(atomic force microscope,AFM)圖像,其中的插圖為更精細的AFM掃描圖像.

圖1 器件結(jié)構(gòu)及測量電路示意圖 (a)Hall bar器件及測量電路示意圖，頂面Hall bar結(jié)構(gòu)和電極圖像為實際器件頂視光學顯微鏡照片,紅色虛線框所示為Hall bar核心區(qū),制作的antidot陣列處于這個核心區(qū);(b)Dev-3中處于Hall bar核心區(qū)域antidot陣列的AFM圖像,右上角插圖為小范圍更精細掃描的AFM圖像Fig.1.Schematic illustrations of the device structure and the measurement setup:(a)Device structure and optical microscope photograph of an actual device,the red dashed rectangle area indicates the core region of the Hall bar,in which an antidot array is fabricated;(b)AFM image of the antidot array in the Hall bar of Dev-3,the inset shows a high resolution AFM image in a small scanning area.

表1 三個代表性測量器件的結(jié)構(gòu)參數(shù)及其在T=0.04 K時的電學參數(shù)Table 1.Structural parameters of the three representative devices used in this work and their transport properties extracted at T=0.04 K.

2.2 電學測量

制作完成的器件在3He/4He稀釋制冷機(Oxford Triton 200)所提供的極低溫環(huán)境中進行電學輸運測量,制冷機本底溫度可達到約10 mK.測量采用標準的鎖相放大技術(shù),同時測量Hall bar的縱向電壓Vxx和橫向電壓Vxy,使用的交流激勵電流I的有效值為50 nA,頻率為17 Hz.根據(jù)實驗測得的Vxx和Vxy,計算得到縱向電阻R=Vxx/I和橫向電阻Rxy=Vxy/I,并提取基本電學參數(shù)如層載流子濃度ns和遷移率μ(見表1),對器件的磁致輸運進行系統(tǒng)的分析研究.

3 結(jié)果與討論

表1列出了樣品通過霍爾效應測量提取的在低溫下(T=0.04K)的層載流子濃度和遷移率.在器件中引入antidot陣列,載流子濃度基本保持不變,而由于antidot導致散射概率增加,器件的遷移率大幅度下降,并與器件中antidot的密度負相關(guān).

圖2(a)顯示了表1中所列舉的3個典型器件的歸一化縱向磁致電阻ΔR(B)/R(0)隨垂直于樣品表面的外加磁場B的變化,其中ΔR(B)=R(B)?R(0).各器件在所測量的磁場范圍內(nèi)都具有隨磁場增強而增大的正磁阻現(xiàn)象.在高磁場區(qū)域,Dev-1和Dev-2的磁致電阻都是繼續(xù)隨磁場增強而增大,而Dev-3的磁致電阻卻趨于飽和,說明Dev-3中經(jīng)典磁阻受到抑制,類似的現(xiàn)象也在Bi薄膜的antidot陣列結(jié)構(gòu)中被觀測到[15].在低磁場區(qū)域,磁阻隨磁場增強而呈對數(shù)增大.圖2(b)顯示了各器件在低磁場(|B|＜0.5 T)區(qū)域的磁致電導率Δσ(B)=σ(B)?σ(0).可以看到,磁致電導率Δσ(B)隨磁場增大而迅速減小,在零磁場附近出現(xiàn)一個顯著的電導率峰,顯現(xiàn)出典型的WAL效應.拓撲絕緣體中的WAL效應與表面態(tài)電子(以及有強自旋-軌道耦合體態(tài)電子)沿時間反演對稱路徑運動產(chǎn)生的π貝里相位密切相關(guān)[16,17],當施加磁場破壞時間反演對稱性時,WAL會受到抑制,所以磁致電導率曲線在零磁場呈現(xiàn)電導率峰的特征.圖2(b)中幾條曲線顯示的WAL強弱不同,反映了器件中相位相干長度Lφ不同.

圖2 磁致輸運特性 (a)歸一化縱向磁致電阻ΔR(B)/R(0)隨磁場強度B的變化,測量溫度為0.04 K;(b)低磁場區(qū)域(|B|＜0.5 T)的磁致電導率曲線Fig.2.Magnetotransport characteristics:(a)Normalized longitudinal magnetoresistance ΔR(B)/R(0)as a function of magnetic field B,measured on the three selected devices at temperature T=0.04 K;(b)magnetoconductivity curves Δσ(B)of the three devices in the low magnetic field region(|B|＜ 0.5 T)at T=0.04 K.

在二維體系中,WAL效應對電導率的量子修正隨磁場的變化Δσ(B)通?？梢杂萌缦峦暾问降腍ikami-Larkin-Nagaoka(HLN)理論公式[18]進行擬合,

圖3(a)和圖3(b)所示分別為Dev-1和Dev-2中WAL效應隨溫度的演化及(1)式的理論擬合曲線,其中彩色圓點為實驗測得數(shù)據(jù)點,黑色實線為HLN理論擬合曲線.隨著溫度升高,磁致電導率峰逐漸展寬、變?nèi)?說明WAL逐漸受到抑制.這是由于隨著溫度升高,非彈性散射變強,相位相干長度Lφ逐漸變短.一方面,由于只有小于Lφ的那些閉合路徑才能發(fā)生量子干涉,所以能發(fā)生量子干涉的閉合路徑變少,導致磁致電導率峰變?nèi)?另一方面,Lφ越短,則破壞時間反演閉合路徑相干性需要的磁場越大,導致磁致電導率峰展寬.

圖3 低磁場范圍的Dev-1和Dev-2中的WAL效應 (a)和(b)分別是不同溫度下Dev-1和Dev-2中的磁致電導率曲線Δσ(B),其中彩色圓點為實驗數(shù)據(jù),黑色實線為HLN擬合曲線;(c)相位相干長度Lφ和自旋-軌道耦合長度Lso隨溫度T的變化關(guān)系,其中黑色直線為Lφ-T的指數(shù)關(guān)系部分擬合線;(d)α因子隨溫度T的變化關(guān)系Fig.3.Weak antilocalization effects observed in Dev-1 and Dev-2 at low magnetic fields:(a)and(b)Temperature evolution characteristics of the magnetoconductivity curves Δσ(B)of Dev-1 and Dev-2,the colored circles are measured data and the black solid lines are fi tting curves based on the HLN theory;(c)phase coherence length Lφ and the spin-orbit coupling length Lsoas a function of temperature T,the black straight lines show the exponential fi tting results;(d)prefactors α as a function of temperature T.

圖3(c)顯示了Dev-1和Dev-2中提取的相位相干長度Lφ和自旋軌道耦合長度Lso隨溫度T的變化.T=0.04 K時,Dev-1中Lφ=620 nm,Dev-2中Lφ=470 nm,兩個器件中Lφ隨T的變化趨勢大致相同,都隨溫度降低而指數(shù)增大,并在T＜1 K后出現(xiàn)飽和,對實驗提取的Lφ與T進行指數(shù)擬合的結(jié)果分別為Lφ～T?0.57(Dev-1)和Lφ～T?0.57(Dev-2).低溫下由于電子-聲子相互作用受到抑制,電子-電子相互作用成為電子相位退相干的主要機制.電子-電子相互作用理論預言,在二維無序體系中,Lφ與T滿足Lφ～T?1/2的指數(shù)關(guān)系[19].實驗結(jié)果與理論值相近,說明在Dev-1和Dev-2中,電子-電子相互作用所主導的相位退相干是二維輸運過程.兩個器件中Lso約10—30 nm,遠小于相位相干長度Lφ,反映了Bi2Se3體系具有較強的自旋-軌道耦合相互作用.圖3(d)所示為提取的Dev-1和Dev-2中的α因子.結(jié)果顯示這兩個器件的α因子幾乎不隨溫度變化而變化,且Dev-1中α≈1.1±0.1,Dev-2中α≈0.9±0.1,說明兩個器件都是由一個二維通道主導的相干輸運.相對理論值1的小偏離,反映了可能的體態(tài)與表面態(tài)的耦合,部分體現(xiàn)了表面態(tài)的貢獻.

圖4 低磁場范圍的Dev-3中的WAL效應及兩通道公式的擬合結(jié)果 (a)不同溫度下的Dev-3中磁致電導率曲線Δσ(B),其中彩色圓點為實驗數(shù)據(jù),黑色實線為利用兩通道(2)式進行擬合所得到的擬合曲線;(b)通過兩通道(2)式擬合提取的Lso,Lφ1和Lφ2與通過(1)式擬合提取的Lφ隨溫度的變化,其中黑色直線為Lφ-T的指數(shù)關(guān)系部分擬合線Fig.4.Weak antilocalization effects observed in Dev-3 in low magnetic fields:(a)Temperature evolution characteristics of the magnetoconductivity curves Δσ(B)of Dev-3,the colored circles are measured data and the black solid lines are fi tting curves based to the two-channel Eq.(2);(b)Lso,Lφ1and Lφ2extracted by fi tting the experimental data to the two-channel Eq.(2)and Lφextracted by fi tting the experimental data to Eq.(1)as a function of temperature T,the black straight lines show the exponential fi tting results.

采用理論式(1),我們對Dev-3的磁致電導率測量數(shù)據(jù)(見圖4(a))也進行了擬合和分析.發(fā)現(xiàn)與Dev-1和Dev-2不同的是,當利用(1)式對Dev-3中的數(shù)據(jù)進行擬合時,得到低溫下α≈2,但隨著溫度升高又迅速減小為1.這暗示著在較低的溫度下Dev-3中存在兩個獨立的二維導電通道,但在溫度升高后,又表現(xiàn)為一個二維通道導電的量子輸運特征.值得注意的是,對于兩通道輸運,利用(1)式進行擬合的前提是兩個通道中相位相干長度Lφ相等.在三維拓撲絕緣體中,這兩個獨立的二維通道可能是一個表面態(tài)通道和一個體態(tài)通道,也可能是兩個表面態(tài)通道,還可能是一個表面態(tài)通道和另一個表面態(tài)與體態(tài)耦合的通道.首先,由于較強的體態(tài)載流子剩余,其中一個通道應該與體態(tài)相關(guān),于是第一和第三個假設(shè)是可能的輸運情形,這時兩個通道中的相位相干長度Lφ可能是不同的.當兩個獨立通道中相位相干長度Lφ不同時,須使用如下形式的兩通道公式進行擬合,

其中α1=α2=1,Bφi= ?/(4eL2φi)(i=1,2 表示兩個獨立的通道).此處,考慮到Le和Lso非常小,故假定Le和Lso在兩個通道中都一樣.圖4(a)所示為Dev-3中WAL隨溫度演化的測量數(shù)據(jù)(彩色圓點)以及利用兩通道(2)式對Dev-3中數(shù)據(jù)進行擬合的結(jié)果(黑色實線).結(jié)果表明擬合曲線與實驗數(shù)據(jù)相符.擬合提取的Lso約為30—45 nm,幾乎不隨溫度變化.圖4(b)中同時顯示了利用(1)式從Dev-3中提取的Lφ和利用兩通道(2)式從Dev-3中提取的兩個獨立通道的相位相干長度Lφ1和Lφ2.可以看到,在較低溫度下,Lφ1和Lφ2趨于飽和并基本相等,此時利用(1)式擬合得到結(jié)果是基本正確的.由于器件的載流子濃度依然很高(表1),體態(tài)始終存在,所以實驗中觀察到的兩個通道可能是一個表面態(tài)通道和一個體態(tài)通道,也可能是一個表面態(tài)通道和另一個表面態(tài)與體態(tài)的耦合態(tài)通道.但是在較高溫度下,由于Lφ1和Lφ2隨溫度衰減的快慢不一樣,導致二者出現(xiàn)很大的分化.其中通道1的Lφ1衰減非常快,導致對總WAL的貢獻非常小,所以利用(1)式擬合提取的Lφ近似等于Lφ2.正是由于總WAL主要來自于通道2的貢獻,所以利用(1)式進行擬合在較高溫區(qū)得到的α因子為1.

很多文獻報道中利用(1)式或其簡化公式提取的α因子都是介于一個通道和兩個通道之間[10,11,20?24],除了體態(tài)與上下表面態(tài)相互耦合表現(xiàn)為一個通道,其他可能的原因就在于理論擬合時沒有考慮各個通道的Lφ不同.三維拓撲絕緣體的上表面、下表面和體態(tài)周圍的環(huán)境是各不相同的,因而會存在不同的散射過程,導致各通道Lφ不同.本文中Dev-1和Dev-2或其他文獻中報道的α因子反映的都是占絕對主導地位的通道數(shù),在α因子偏離整數(shù)個通道數(shù)不遠時,提取的參數(shù)誤差不會太大.

Dev-3中Lφ1與T的指數(shù)擬合關(guān)系在相對較高溫區(qū)為Lφ1～T?0.6,與二維電子-電子相互作用退相干理論結(jié)果基本一致,說明通道1具有二維輸運特征.Lφ2與T的指數(shù)擬合關(guān)系在這個相對較高溫區(qū)為Lφ2～T?0.3,而電子-電子相互作用理論預言,在一維無序體系中,Lφ隨T的變化滿足Lφ～T?1/3的指數(shù)關(guān)系[19],所以通道2更具有一維輸運特征.由于Dev-3中引入的antidot陣列的相鄰antidot邊緣到邊緣間距為200 nm,考慮到刻蝕造成的邊緣損傷,兩個相鄰antidot之間實際有效的導電通道寬度接近或者甚至小于通道2的相位相干長度Lφ2,但是卻大于通道1的相位相干長度Lφ1.所以,通道2可能是由(準)一維通道組成的二維網(wǎng)絡(luò)導電系統(tǒng),Dev-3中導電通道2的Lφ2隨T的變化關(guān)系反映的正是(準)一維輸運的物理特性.

Dev-3能在低溫下明確觀察到兩個相互獨立的導電通道,其原因可能有:1)Dev-3的樣品厚度很薄,體態(tài)能帶中各子帶間距增大,所以電子占據(jù)的體態(tài)子帶更少,從而減少了體態(tài)與表面態(tài)的耦合,使體態(tài)與表面態(tài)的散射時間增大;2)Dev-3中引入的antidot非常密集,額外引入的散射大大地降低了各通道的相位相干時間,以致使其小于體態(tài)和表面態(tài)之間的散射時間,那么電子在體態(tài)通道和表面態(tài)通道之間散射之前就已經(jīng)失去相位相干性,其結(jié)果就是對WAL有貢獻的主要閉合回路都是來自于單一的體態(tài)或表面態(tài)通道.本文的結(jié)果與討論指出了一些可能的物理機制和研究方向.但是,真正導致兩個通道(一個表面態(tài)通道和一個體態(tài)通道或者一個表面態(tài)通道和另一個表面態(tài)與體態(tài)的耦合態(tài)通道)的退相干的散射過程還需要進一步的理論研究和實驗研究去揭示.

4 結(jié) 論

本文通過分析實驗中觀測到的WAL效應,研究了引入antidot陣列對拓撲絕緣體中磁致輸運的影響.與以往實驗中觀察到的一個輸運通道占主導地位不同,在Dev-3中明確觀察到兩個相互獨立的輸運通道,而且在較高溫度下兩個通道中的退相干長度具有不同的溫度依賴性,其中一個通道將在量子相干電子輸運中逐漸占據(jù)主導地位.這為研究拓撲絕緣體表面態(tài)輸運提供了新的思路.

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