楊麗芳，高 翔

(1.國家核安保技術中心，北京 102401；2.原子高科股份有限公司，北京 102413)

目前，國內火力發(fā)電廠正從粗放生產型向節(jié)能環(huán)保型轉變。為降低燃煤成本，越來越多的電廠改燒混配煤。如果入爐煤質發(fā)生變化，相應的鍋爐燃燒程序也需進行調整，否則會引發(fā)嚴重的安全和環(huán)保問題，如燃燒不完全煤料結塊會導致鍋爐爆炸或排放超標?；鹆Πl(fā)電廠一般采用現場取樣進行化學處理的方法分析和評價入爐煤料的煤質。該方法分析精度高，但取樣誤差較大，分析時間較長，無法實現煤料煤質的在線分析和鍋爐燃燒程序的實時調整。

隨著核技術工業(yè)應用的發(fā)展，美國等已將具有無需取樣(可進行大批物料分析)、分析速度快、分析精度高的瞬發(fā)γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis，PGNAA)技術引入到入爐煤料的煤質分析中，可以實現煤質成分在線分析，實時調整鍋爐燃燒程序。

但是，由于能譜處理方法、穩(wěn)譜技術等PGNAA核心技術被國外壟斷，PGNAA在線煤質分析儀在國內仍處于技術研究和設備開發(fā)階段[1]，至今尚無技術成熟的商業(yè)化PGNAA在線煤質分析設備生產廠家?？紤]到大批物料PGNAA現場試驗不易開展，為促進PGNAA關鍵技術和設備研究，本研究使用基于蒙特卡羅模擬計算(Monte Carlo, MC)方法的MOCA程序對PGNAA常用中子源252Cf產生的中子及其在煤料及聚乙烯中的中子場分布進行模擬，根據模擬結果設計實驗物料桶和252Cf中子源屏蔽套管，并使用設計的實驗裝置對不同灰分的煤料進行實驗，擬對煤料PGNAA研究提供參考。

1 實驗原理

煤料瞬發(fā)γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis, PGNAA)技術利用中子激發(fā)煤料中C、H、O、S、P、Si等元素，使其處于激發(fā)態(tài)，并使用γ能譜探測器(如HPGe、BGO或NaI探測器)采集在10-14s內退激釋放出的能量在2 keV～10 MeV之間的γ射線。根據采集結果、煤料各元素特征峰的能量和強度(峰面積)可對元素進行在線定性和定量分析[2]，計算煤料中各物質的含量及相關參數，如煤的含硫量、含磷量、灰分等工業(yè)過程的控制指標。

研究工作使用的MOCA程序[3]是法國地質礦業(yè)研究局開發(fā)的一個多功能可視化的蒙特卡羅中子-光子耦合輸運程序，能夠較精確模擬光子在探測器內的響應。MOCA程序適宜用于PGNAA研究領域，與國際通用的蒙特卡羅模擬軟件相比，MOCA程序存儲空間小，使用簡單，可用于模擬計算中子活化分析[4]。MOCA程序通過碰撞估計和分裂與賭的方法降低方差。模擬計算時，對模擬的γ射線抽樣，若碰撞產生的γ射線朝向探測器運動才會進行后續(xù)模計算，反之則停止模擬計算，縮短了模擬計算的時間，提高了程序計算效率。

2 模擬與設計

使用MOCA程序對252Cf 中子源發(fā)出的中子及其在煤料與聚乙烯中的中子場分布進行模擬計算，并根據模擬結果設計煤料PGNAA實驗室裝置。

2.1 252Cf 中子源模擬

MOCA程序以0.25 MeV能量寬度為步長對PGNAA分析設備常用的252Cf放射源進行模擬，模擬結果示于圖1。其中，理論計算252Cf中子源能譜通過MATLAB軟件對近似公式(1)[5]進行計算。

(1)

式中，N為中子通量；E為中子能量，Mev；T為核溫度，MeV。使用MATLAB軟件進行計算時，T取定值1.3 MeV。

圖1 使用MOCA程序模擬252Cf中子源能譜Fig.1 Simulated spectrum of 252Cf neutron source with MOCA

由圖1結果可以看出，MOCA程序構建的252Cf中子源能譜與理論計算得到的中子源能譜基本符合。能量低于3 MeV時，MOCA程序 構建的252Cf中子源分布強度低于理論計算強度。

造成差異的原因：一是在進行理論計算時，做了定值處理，核溫度T取為定值1.3 MeV，沒有考慮中子能量的影響；二是MOCA程序構建中子能譜時使用分段插值的方式進行了近似計算。

2.2 煤料中252Cf中子源中子場分布模擬及物料桶設計

利用MOCA程序模擬計算252Cf中子源在煤料中形成的中子場分布。使用半徑為60 cm、均勻分布的煤料球計算模型表征大批煤料，模擬示意圖示于圖2。

圖2 模擬示意圖Fig.2 Diagram of the simulated model

對擬開展實驗室實驗用的煤料球組成成分進行檢測，模擬計算使用相同成分煤料進行，具體成分組成列于表1。

表1 煤料球組成成分Table 1 The component of coal

利用表1所示的煤料球成分，在球心處放置中子產額為2.3×107Bq的252Cf中子源，模擬計算煤料球內中子通量隨源距變化的關系，模擬結果示于圖3。其中，總通量為慢中子通量、中能中子通量、快中子通量之和。

由圖3結果可以看出，隨著源距增加，中子總通量、中能中子通量、快中子通量呈下降趨勢。慢中子通量先隨源距增大而增加，到源距約10 cm處時，慢中子通量隨源距的增大而降低，但降低速度慢于快中子通量降低速度，在約 16 cm處慢中子通量高于快中子通量，占主導地位。中能中子通量在距源小于50 cm時一直低于快中子通量，在距源小于10 cm時高于慢中子通量，但在源距大于10 cm時低于慢中子通量。

圖3 煤料中源距與中子通量的關系曲線Fig.3 Curves of the distance and flux of neutron in coal

圖4 煤料中距源R處球面中子數 與源距的關系曲線Fig.4 Curves of the distance and counts of neutron

由圖4結果可以看出，球面上總中子數在源距12 cm處達到最大。慢中子和中能中子數在源距10 cm處相等，在源距16 cm處達到最大。快中子數一直降低，源距小于16 cm時高于慢中子數，源距為16 cm時與慢中子數相等，源距大于16 cm時低于慢中子數。

通過對252Cf中子源在煤料中的中子場模擬結果可知， 80%的快中子在30 cm厚的煤料中發(fā)生了反應，從開展實驗研究的角度，30 cm厚的煤料已能表征大批(無限大)煤料PGNAA的特征。根據模擬結果，實驗選用Φ60 cm×96 cm的聚乙烯材質的圓桶作為物料桶，實物圖示于圖5。

2.3 聚乙烯中252Cf中子源的中子場分布模擬及源套管設計

模擬中子產額為2.3×107Bq的252Cf中子源，計算聚乙烯材料中源距與中子通量的關系。模擬示意圖同圖2，但將球內物質由煤料換為聚乙烯。模擬結果示于圖6。

圖5 實驗物料桶實物圖Fig.5 Picture of the experiment device

圖6 聚乙烯材料中源距與中子通量的關系曲線Fig.6 Curves of the distance and flux of neutron in polyethylene

圖7 套管設計圖Fig.7 Design drawing of the drivepipe for source

由圖6結果可以看出，在聚乙烯材料中，中子產額為2.3×107Bq的252Cf中子源的中子總通量在源距20 cm處降至GB 18871—2002《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》中規(guī)定的252Cf豁免值的5%，可達到輻射防護目的。因此，套管中屏蔽252Cf中子源的聚乙烯材料厚度不小于20 cm，套管設計圖示于圖7，加工實物圖示于圖8。

圖8 套管實物圖Fig.8 Picture of drivepipe for source

2.4 實驗裝置設計

根據上述分析及實驗室條件，設計出由物料桶、探測器及含源套管三部分組成的實驗裝置，裝置示意圖示于圖9。

3 實驗測試

使用圖9所示的實驗裝置對7種不同成分的煤料開展實驗。實驗用煤料成分列于表2，數據由煤炭科學研究總院檢測出具。實驗獲得的譜圖示于圖10。

由圖10結果可見，煤料主要雜質元素S、Si、Ca、Ti、Fe等的特征峰明顯，利于譜處理方法的研究。結合實驗譜和表2成分數據，對S、Si、Ca、Ti、灰分進行定量標定，標定參數的線性相關系數列于表3。由表3數據結果可見，Ti元素和灰分標定參數的線性相關系數均達到0.99 以上，表明使用該實驗裝置進行煤料PGNAA元素定量研究可行。

元素不同煤料成分含量煤料1煤料2煤料3煤料4煤料5煤料6煤料7灰分2309%4077%1568%3427%2188%2807%2497%C6804%4889%7607%5551%6922%6236%6579%SiO21305%2016%830%1432%1031%1231%1131%Al2O3480%1401%294%898%495%696%596%Fe2O3142%113%098%061%086%074%080%CaO126%126%142%277%187%232%209%TiO2025%095%015%233%087%160%124%Cl0019%0035%0010%0022%0014%0018%0016%S022%057%032%202%089%145%117%

表3 標定參數的線性相關系數Table 3 Linearly dependent coefficients of calibration parameter

圖10 7種煤料實驗譜圖Fig.10 Experimental spectrums of seven coals

4 小結

本研究使用MOCA程序對PGNAA常用中子源252Cf產生的中子及其在煤料及聚乙烯中的中子場分布進行了模擬，根據模擬結果設計了可以表征無限大煤料的實驗用物料桶和具有輻射防護作用的252Cf中子源屏蔽套管。使用設計的實驗裝置對不同成分的煤料開展了實驗室實驗，并取得了較為理想的結果，為進一步深入研究煤料PGNAA技術和設備提供了合理可行的實驗裝置。使用計算機模擬代替部分實驗 對裝置進行設計，能夠避免資源浪費，實現輻射

防護目標。

參考文獻：

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[5] 劉圣康. 中子物理[M]. 北京：原子能出版社，1986.