張艷麗，唐 璇，曹中勝，田時(shí)泓，酈文忠

(1.成都理工大學(xué) 工程技術(shù)學(xué)院， 四川 樂山 614000； 2.核工業(yè)西南物理研究院，四川 成都 610041；3.昆明理工大學(xué)，云南 昆明 650500 )

氡是一種放射性氣體，有222Rn、220Rn、219Rn三種同位素，分別屬于鈾系、釷系和錒系核素。其中，220Rn和219Rn半衰期很短，遷移距離小，因此，室內(nèi)氡的主要貢獻(xiàn)者是222Rn。由于氡是氣態(tài)，可通過呼吸系統(tǒng)自由進(jìn)入人體，當(dāng)人體吸入氡后，氡衰變產(chǎn)生的α射線對(duì)其周圍的肺部細(xì)胞形成照射，造成輻射損傷，引發(fā)肺癌。若長(zhǎng)期處于高水平氡及其子體環(huán)境下，會(huì)提高肺癌的發(fā)病率，嚴(yán)重影響人類的健康[1-2]。建筑材料是室內(nèi)氡的主要來源，如花崗巖、磚沙、水泥等，特別是含放射性核素較高的天然石材，更容易釋放出氡。另外，密閉的空調(diào)房，取暖或做飯使用的燃煤和燃?xì)舛紩?huì)使室內(nèi)氡濃度增大，同時(shí)，考慮到廣大公眾平均每天約有80%的時(shí)間停留在室內(nèi)，有必要對(duì)室內(nèi)環(huán)境中的氡濃度進(jìn)行深入研究和有效控制[3]。

活性炭是一種微孔結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)的強(qiáng)吸附劑，對(duì)放射性氣體氡具有良好的吸附效果，廣泛應(yīng)用于環(huán)境測(cè)氡、除氡、降氡以及探礦等各項(xiàng)活動(dòng)中[4]?；钚蕴亢蟹`敏度高、精度高、抗干擾性強(qiáng)、成本低、易操作，是目前最理想的測(cè)氡方法之一[5]?；钚蕴亢蟹ǚ譃橹鲃?dòng)式和被動(dòng)式，被動(dòng)式活性炭盒法屬于等待式吸附，可充分與室內(nèi)氡達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡，精確度較高，廣泛應(yīng)用于室內(nèi)測(cè)氡。被動(dòng)式活性炭盒法中，活性炭的吸附量不僅與空氣中的氡濃度、活性炭材料有關(guān)，還與活性炭的用量、干燥性和吸附時(shí)間以及測(cè)點(diǎn)環(huán)境的溫度、濕度和氣壓等因素有關(guān)。這些因素都會(huì)影響室內(nèi)空氣氡濃度的精確測(cè)量。因此，本研究分別對(duì)活性炭的吸附時(shí)間、干燥性、用量與放置位置等因素進(jìn)行探究，測(cè)量活性炭在不同吸附時(shí)間、烘干與未烘干以及不同質(zhì)量時(shí)活性炭的γ能譜總凈計(jì)數(shù)，討論這些因素對(duì)精確測(cè)量室內(nèi)空氣中氡濃度的影響，擬為精確測(cè)量室內(nèi)空氣中氡濃度提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)材料

1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與裝置

帶鉛室的低本底NaI(Tl)閃爍γ能譜儀：鉛室壁厚10 cm，探頭NaI(Tl)晶體為Φ75 mm×75 mm，能量分辨率小于8.5%，能量非線性小于1%(60～2 500 keV)；譜儀道數(shù)為1 024、2 048和4 096道，可由計(jì)算機(jī)多道能譜分析軟件選擇控制。

1.2 實(shí)驗(yàn)樣品

樣品盒為Φ70 mm×100 mm的直筒式塑料盒，活性炭為椰殼活性炭。椰殼活性炭是以優(yōu)質(zhì)椰殼為原料，經(jīng)干燥、炭化和高溫水蒸氣活化后精制加工而成，粒徑0.9～2.5 mm，填充密度450～550 g/L，碘吸附值900～1 250 mg/g，比表面積950～1 200 m2/g，由上海活性炭廠有限公司提供。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 活性炭分裝

活性炭在分裝前，部分放入120 ℃烘箱中烘烤6 h。烘干后進(jìn)行分裝，30 g(烘干)裝填18盒，50 g(烘干)裝填18盒，20 g烘干與未烘干各裝填18盒。

2.2 樣品布置

為提高測(cè)量精度，增大γ總計(jì)數(shù)，在采樣點(diǎn)的室內(nèi)放置約150 g開放型的天然鈾礦石，同時(shí)，將活性炭放置在實(shí)驗(yàn)中心的小源庫內(nèi)，源庫面積約3 m×2 m，無窗，一個(gè)入口，入口處由鐵門密封。采樣時(shí)，將源庫密封。由于鈾礦石一直儲(chǔ)存在源庫內(nèi)，且源庫處于密封狀態(tài)，因此，采樣時(shí)室內(nèi)空氣氡濃度近似處于平衡狀態(tài)。

活性炭樣品盒布置示于圖1，中心點(diǎn)放置天然鈾礦石，圍繞中心點(diǎn)布置三圈取樣點(diǎn)，每圈平均劃分為6段，每段各放置20 g烘干、20 g未烘干、30 g烘干和50 g烘干四盒樣品。

圖1 樣品盒布置方式示意圖Fig.1 Schematic diagram for the arrangement mode of sample boxes

2.3 樣品測(cè)量

樣品在吸附前密封，吸附時(shí)打開樣品盒，依據(jù)樣品盒的布置方式放置于各取樣點(diǎn)。取樣結(jié) 束后蓋緊樣品盒，放置3 h，使其處于放射性平

衡?；钚蕴吭谖诫钡耐瑫r(shí)，其子體也沉積其中。當(dāng)氡與其衰變子體達(dá)到放射性平衡時(shí)，氡與其子體的原子核數(shù)之比為一固定值。因此，測(cè)量樣品時(shí)，既可以測(cè)量222Rn的α射線，也可以測(cè)量其衰變子體如218Po和214Po的α射線，同時(shí)也可測(cè)量214Pb和214Bi的β或γ射線。由于測(cè)量γ射線更容易實(shí)施，214Pb和214Bi產(chǎn)生的γ射線強(qiáng)度大，總能量約占整個(gè)鈾系的98%以上，有利于提高測(cè)量精度，因而，實(shí)驗(yàn)采用低本底NaI(Tl)閃爍γ能譜儀測(cè)量其γ總計(jì)數(shù)10 min，讀取全譜γ總計(jì)數(shù)。此時(shí)的全譜γ總計(jì)數(shù)由氡子體衰變的γ射線產(chǎn)生的計(jì)數(shù)與本底計(jì)數(shù)(環(huán)境和儀器本身產(chǎn)生的計(jì)數(shù))組成。為精確分析，將全譜γ總計(jì)數(shù)扣除本底計(jì)數(shù)，獲得γ能譜總凈計(jì)數(shù)。本底計(jì)數(shù)測(cè)量時(shí)鉛室內(nèi)不放置樣品，其余與樣品測(cè)量條件相同。

2.4 氡吸附量影響因素

按照上述實(shí)驗(yàn)方法分別研究活性炭的吸附時(shí)間、干燥性、用量、放置位置對(duì)氡吸附量的影響。

3 結(jié)果與討論

3.1 吸附時(shí)間對(duì)氡吸附量的影響

為研究活性炭的最佳吸附時(shí)間，測(cè)量20 g、30 g和50 g干燥活性炭在不同吸附時(shí)間的γ能譜總凈計(jì)數(shù)，第一圈、第二圈和第三圈活性炭的γ能譜總凈計(jì)數(shù)隨吸附時(shí)間的變化情況示于圖2。由圖2結(jié)果可知，活性炭的吸附量隨吸附時(shí)間延長(zhǎng)而增加，第3 d或4 d時(shí)吸附量達(dá)到最大，隨后活性炭吸附量出現(xiàn)減小趨勢(shì)?；钚蕴颗c氡之間屬于物理吸附，依靠分子間的范德華力，同時(shí)存在吸附和解吸過程。當(dāng)活性炭剛 放置在空氣中時(shí)，活性炭的吸附使活性炭周圍的氡濃度下降，高濃度的氡向活性炭擴(kuò)散，促進(jìn)活性炭對(duì)氡的吸附；隨著吸附量的增大，活性炭表面被氡覆蓋的面積越來越大，出現(xiàn)解吸現(xiàn)象。當(dāng)吸附與解吸達(dá)到平衡時(shí)，吸附量達(dá)到最大值。這種平衡不能長(zhǎng)期保持，溫度升高時(shí)分子熱運(yùn)動(dòng)增大，解吸加劇，活性炭對(duì)氡的吸附量下降；隨著活性炭暴露時(shí)間的增長(zhǎng)，活性炭濕度增大，降低了活性炭對(duì)氡的吸附性能；此外，吸附在活性炭表面的氡不斷衰變，使得活性炭表面的氡吸附量降低。因此，活性炭不是吸附時(shí)間越長(zhǎng)越好，存在最佳吸附時(shí)間。圖2結(jié)果表明，活性炭最佳吸附時(shí)間為3 d或4 d，與文獻(xiàn)結(jié)論相符[6-7]。

a——20 g；b——30 g；c——50 g圖2 活性炭的γ總凈計(jì)數(shù)隨吸附時(shí)間的變化曲線 a——20 g；b——30 g；c——50 gFig.2 Changing curve of γ energy spectrum total net counts with absorption time for activated carbon

3.2 干燥性對(duì)氡吸附量的影響

活性炭在吸附氡的同時(shí)，也在吸附空氣中的水分?；钚蕴康暮瘦^高時(shí)其微孔表面裸露面積較少，微孔表面多余的吸引力被水分子中和，造成活性炭對(duì)氡的吸附能力下降。烘干活性炭放置在空氣中時(shí)，吸附能力會(huì)隨時(shí)間發(fā)生變化。為觀察活性炭的干燥性對(duì)氡吸附量的影響，研究20 g烘干與未烘干活性炭在第三圈的γ能譜總凈計(jì)數(shù)隨吸附時(shí)間的變化，結(jié)果示于圖3。由圖3結(jié)果可知，烘干活性炭在前3 d的吸附量明顯高于未烘干活性炭，從第4 d開始，兩者的γ能譜總凈計(jì)數(shù)相近，吸附量相近。結(jié)果表明，烘干活性炭在第3 d或第4 d吸附了足夠的水分，吸附能力下降，同時(shí)伴隨的衰變使γ總計(jì)數(shù)降低，兩者吸附相近。具體烘干的有效時(shí)間，與活性炭放置點(diǎn)的環(huán)境濕度有關(guān)。

3.3 活性炭用量對(duì)氡吸附量的影響

第一圈、第二圈、第三圈活性炭在不同時(shí)間的γ能譜總凈計(jì)數(shù)隨活性炭質(zhì)量的變化情況示于圖4。由圖4結(jié)果可知，前3 d，隨活性炭質(zhì)量增大，γ能譜總凈計(jì)數(shù)變化不大，活性炭的氡吸附量與質(zhì)量關(guān)系不明顯；后3 d，γ能譜總凈計(jì)數(shù)隨活性炭質(zhì)量增大而增大。樣品盒規(guī)格相同時(shí)活性炭的暴露面積相同，因此活性炭用量越大，其裝填深度越深。前3 d，氡在活性炭中的滲透深度未達(dá)到裝填深度，不同用量的活性炭γ能譜總凈計(jì)數(shù)相當(dāng)；隨著吸附時(shí)間延長(zhǎng)，滲透深度越來越深，活性炭用量小的樣品盒，其滲透深度先達(dá)到裝填深度，而用量大的將繼續(xù)滲透，隨著吸附時(shí)間的延長(zhǎng)，裝填深度越深的γ能譜總凈計(jì)數(shù)越大。

圖3 第三圈烘干與未烘干20 g活性炭的 γ總凈計(jì)數(shù)隨吸附時(shí)間的變化曲線 Fig.3 Changing curve of γ total net counts with absorption time for the third round of drying and non-drying 20 g activated carbon

a——第一圈；b——第二圈；c——第三圈圖4 1～6 d不同質(zhì)量活性炭的γ總凈計(jì)數(shù) a——The first circle；b——The second circle；c——The three circleFig.4 Changing curve of γ total net counts for the three different amounts of activated carbon in 1 to 6 days

3.4 放置位置對(duì)氡吸附量的影響

取樣中心點(diǎn)放置的天然鈾礦石使得室內(nèi)氡濃度不均勻。為了研究在密閉、無空氣流速、氡濃度不均勻的室內(nèi)，活性炭放置位置對(duì)氡吸附量的影響，測(cè)量以鈾礦石為中心，布置在第一圈、第二圈和第三圈的γ能譜總凈計(jì)數(shù)。50 g活性炭在1～6 d內(nèi)的γ能譜總凈計(jì)數(shù)隨圈數(shù)的變化情況示于圖5。由圖5結(jié)果可知，在同1 d內(nèi)，不同圈數(shù)的γ能譜總凈計(jì)數(shù)差異不大，活性炭的放置位置對(duì)氡的吸附量無明顯影響?？赡茉蚴请痹涌繜徇\(yùn)動(dòng)以及氡在空氣中的濃度梯度作用擴(kuò)散，導(dǎo)致不同位置的氡濃度差異不大。

圖5 50 g活性炭在1～6 d內(nèi)的 γ能譜總凈計(jì)數(shù)隨圈數(shù)的變化關(guān)系曲線Fig.5 Changing curve of γ total net counts with the change of round for the 50 g activated carbon in 1 to 6 days

4 小結(jié)

通過對(duì)活性炭氡吸附量影響因素的分析，得出下結(jié)論：

1) 活性炭對(duì)氡的吸附同時(shí)存在吸附和解吸兩個(gè)可逆過程，當(dāng)環(huán)境溫度升高時(shí)，解吸現(xiàn)象加劇，活性炭氡吸附量下降；另外，敞口放置使活性炭濕度增大，降低了活性炭對(duì)氡的吸附能力，同時(shí)伴隨氡的衰變，也將造成活性炭對(duì)氡吸附量下降。因此，活性炭吸附時(shí)間不是越長(zhǎng)越好，最佳吸附時(shí)間為3 d或4 d。

2) 活性炭放置前期，烘干活性炭對(duì)氡的吸附能力強(qiáng)于未烘干活性炭；在第3 d或第4 d活性炭吸附了足夠的水分，吸附能力下降，最終兩者吸附量相當(dāng)。

3) 前3 d，氡在活性炭中的滲透深度均未達(dá)到活性炭的裝填深度，不同用量活性炭吸附氡的量相當(dāng)；隨后，活性炭用量小的先達(dá)到裝填 深度，活性炭用量大的繼續(xù)向深部滲透，活性炭

用量大的對(duì)氡的吸附量大。

4) 在密閉、無空氣流速、氡濃度不均勻的室內(nèi)，活性炭的放置位置對(duì)氡的吸附量無明顯影響。

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