，，

(山東科技大學(xué) 地球科學(xué)與工程學(xué)院，山東 青島 266590)

利用同位素的方法研究各水體的補(bǔ)、徑、排關(guān)系最初起源于國(guó)外，這種方法具有其他同類方法無(wú)可比擬的優(yōu)越性[1-4]。不同的水體具有不同的同位素特征， D和18O作為穩(wěn)定同位素，是水真實(shí)運(yùn)動(dòng)的示蹤劑。放射性同位素14C對(duì)水體有定年和標(biāo)記作用，通過(guò)水體年齡的差異，可以探究水體不同的補(bǔ)給來(lái)源。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)許多學(xué)者對(duì)開(kāi)展了不同程度的同位素研究，研究區(qū)域主要集中于各大流域[5-9]。

本文分枯豐兩個(gè)時(shí)期在日照地區(qū)進(jìn)行地表水和地下水的同位素采集和分析，得出了各水體的同位素的時(shí)空變化特征，為區(qū)域水循環(huán)的研究提供一定的依據(jù)。

1 研究區(qū)域概況

日照地區(qū)位于山東半島東南翼。東臨黃海，西接臨沂市，南鄰連云港市，北與青島市、濰坊市接壤，地形北、西部高，南、東部低，大部分山脈平行于海岸線呈北東—南西向分布。

本區(qū)屬暖溫帶潮濕季風(fēng)氣候區(qū)。多年平均氣溫12.7℃，平均最高氣溫16.6℃，平均最低氣溫9.6℃。多年平均降水量826.8 mm，年最大降水量1 271.0 mm(2008年)，年最小降水量504.5 mm(2002年)； 日最大降水量是183.4 mm(1974年8月13日)。 多年平均蒸發(fā)量為1 299.0 mm； 最大蒸發(fā)量為1 726.9 mm(1966年)，最小蒸發(fā)量為940.1 mm(2008年)年平均濕度72%左右。日照市地表水體較發(fā)育。 較大河流18條，總長(zhǎng)461.4 km，流域面積5 222.7 km2。

圖1 采樣點(diǎn)分布圖(豐水期與枯水期采樣點(diǎn)一致)

2 樣品采集與分析

為了研究日照地區(qū)不同時(shí)間和空間各種水體同位素的變化特征，分別于2013年3月枯水期和10月豐水期在荻水村、東河南村、付疃河地區(qū)采地表水和地下水水樣，包括枯水期地表水和地下水水樣各三個(gè)，豐水期地表水和地下水水樣各三個(gè)，并設(shè)置了幾組平行樣，分別進(jìn)行18O、D、14C的測(cè)定，樣品的測(cè)定在國(guó)土資源部西安礦產(chǎn)資源資源監(jiān)督檢測(cè)中心進(jìn)行，測(cè)定結(jié)果以千分偏差的形式表示(見(jiàn)圖1)。

在進(jìn)行地表水取樣時(shí)，應(yīng)記錄水體底部地層特征及采樣點(diǎn)周?chē)h(huán)境。填寫(xiě)地表水采樣表。地表水采樣采用閉合定深采樣器采樣。河流采樣點(diǎn)位一般應(yīng)在水面0.5 m以下、河床0.5 m以上。水深不足1 m時(shí)，采樣點(diǎn)設(shè)在實(shí)際水深的1/2處。水庫(kù)采樣點(diǎn)應(yīng)遠(yuǎn)離岸邊、河流入口和排污口，一般在水庫(kù)水面以下0.5 m以下、距庫(kù)底0.5 m以上，水深不足1 m時(shí)，采樣點(diǎn)設(shè)在實(shí)際水深的1/2處。

地下水采樣前應(yīng)對(duì)采樣井進(jìn)行全孔清洗或微擾清洗，使采樣部位的存儲(chǔ)水排出。全孔清洗應(yīng)采用大流量離心泵或潛水泵，排出水量應(yīng)大于井筒水量的3倍，樣品用聚乙烯瓶收集，樣品采集時(shí)，應(yīng)在泵的出水口前通過(guò)一小直徑支管分流出一部分排水，將支管的末端插入采樣瓶底部，使水發(fā)生溢流，緩慢上移出水支管并移出采樣瓶，再根據(jù)不同的檢測(cè)項(xiàng)目直接或加入相應(yīng)保護(hù)劑后，用塑料薄膜密封，迅速旋緊瓶蓋，避光，常溫保存。保護(hù)劑必須嚴(yán)守試劑純度、劑量、濃度和加入試劑的順序與方法等規(guī)定。

D、18O分析水樣的采集無(wú)特殊要求，注意密封即可。

根據(jù)中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局《地下水勘查同位素技術(shù)應(yīng)用規(guī)范》采用BaCO3沉淀法通過(guò)沉淀罐采集地下水14C測(cè)年樣品。

3 日照地區(qū)所受季風(fēng)影響分析

形成降水氣團(tuán)的來(lái)源及其性質(zhì)在某種程度上是決定降水同位素組成的主要因素[10]。日照屬季風(fēng)氣候，不同季節(jié)有著完全不同的水汽來(lái)源。夏季風(fēng)期間，水汽來(lái)源于海洋蒸發(fā)產(chǎn)生的水蒸氣。蒸發(fā)是一種動(dòng)力學(xué)分餾過(guò)程。動(dòng)力學(xué)分餾產(chǎn)生比平衡分餾預(yù)計(jì)的要輕得多的水蒸汽。降水云團(tuán)由海洋蒸發(fā)源區(qū)到亞洲大陸的運(yùn)移過(guò)程中，海洋蒸汽多次凝結(jié)形成降水，重同位素從蒸汽形態(tài)進(jìn)入降水，沿水蒸汽推進(jìn)軌跡，剩余蒸汽逐漸貧重同位素，隨后形成的降水將更貧重同位素，多次凝結(jié)將降水向著同位素貧化的趨勢(shì)演化，所以δ值變得越來(lái)越低，并且，豐水期雨量大，隨著降水過(guò)程的進(jìn)行，雨水同位素值也會(huì)越來(lái)越低，在這種大陸效應(yīng)和降雨量效應(yīng)的同時(shí)作用下，使得豐水期降水中的δ值嚴(yán)重偏負(fù)。冬季風(fēng)期間，降水受到來(lái)自于高緯度地區(qū)的冬季風(fēng)影響更大，所攜帶的水汽同位素值偏正，而且降水量較小，因而各水體富集重同位素。

4 水體氫氧同位素特征

表1為研究區(qū)內(nèi)水體δD值及δ18O值統(tǒng)計(jì)。豐水期δD的變化范圍是-37.1‰～-12.6‰，平均值為-24.37‰，豐水期δ18O的變化范圍是-4.6‰～-2.3‰，平均值為-3.33‰；枯水期δD的變化范圍是-40.9‰～-45.4‰，平均值為-43.77‰，枯水期δ18O的變化范圍是-8.3‰～-7.1‰，平均值為-7.67‰。采樣點(diǎn)地表水豐水期δD的變化范圍是-42.9‰～39.3‰，平均值為δD=-40.87‰，豐水期δ18O的變化范圍是-5.6‰～-3.7‰，平均值為-4.83‰；枯水期δD的變化范圍是-36.6‰～-30.6‰，平均值為δD=-33.13‰，枯水期δ18O的變化范圍是-6.7‰～-5.6‰平均值為-6.17‰。

表1 日照地區(qū)水體δD值及δ18O值統(tǒng)計(jì)表

注：編號(hào)S(surface water)—地表水；U(underground water)—地下水；D(dry season)—枯水期；W(wet season)—豐水期；1，2，3—取樣點(diǎn)編號(hào)

為了進(jìn)一步分析不同時(shí)期各類水中同位素的特征，確定各水體間的相互關(guān)系，將表中分析結(jié)果標(biāo)繪在δD—δ18O坐標(biāo)圖上(見(jiàn)圖2)，其中斜線為GMWL全球降水線，在不同地區(qū)、不同時(shí)間水中δ18O、δD的含量是有所變化的，但大氣降水δ18O、δD組成是呈線性相關(guān)的，克雷格于1961年首先提出其線性方程為：δD=8δ18O+10，通常稱其為克雷格方程[11]。該方程描繪的直線稱為克雷格降水線，又稱大氣降水線，它在地下水同位素研究中被廣泛應(yīng)用。雖然世界各地的方程系數(shù)有所不同，但基本差別不大。

圖2 日照地區(qū)水體氫氧同位素組成

在δD—δ18O坐標(biāo)圖上，水樣中的δD和δ18O的分布情況與大氣降水線進(jìn)行對(duì)比可以明確大氣降水對(duì)地表水和地下水的補(bǔ)給情況[12,13]。

從圖中可以看出，所分析的各類水體沿克雷格雨水線分布，并在線附近有小幅度的偏離?？菟谒械乇硭偷叵滤畼狱c(diǎn)均分布在大氣降水線左上方，豐水期所有水樣點(diǎn)均分布在線的右下方。就離散程度而言，從空間上看，枯水期的點(diǎn)地表水集中而地下水分散，豐水期的點(diǎn)同樣是地表水集中而地下水分散；從時(shí)間上看，大氣降水線左上方的點(diǎn)集中而右下方的點(diǎn)分散，即枯水期的水樣點(diǎn)位置較集中而豐水期的水樣點(diǎn)位置較分散。對(duì)同一取樣點(diǎn)而言，豐水期地表水氫同位素組成比地下水更偏負(fù)，枯水期則相反。

水體氫氧同位素沿大氣降水線分布說(shuō)明日照地區(qū)地表水及地下水均與大氣降水有密切親緣性，大氣降水是其最初來(lái)源。在δD—δ18O坐標(biāo)圖上，豐水期地表水和地下水的水樣點(diǎn)分布相對(duì)于枯水期均較分散，即δD和δ18O的值范圍較大，這是由于豐水期地表水的流量比地下水大得多，在運(yùn)移過(guò)程中可能有同位素偏負(fù)的其它水的匯入，使采樣點(diǎn)在δD—δ18O關(guān)系圖上分布較分散。地表水的水樣點(diǎn)分布集中，地下水分散，是由于地表水組成相對(duì)復(fù)雜，枯水期降水量少，故地表水為多次歷史降水的混合，隨著時(shí)間的推移，δD、δ18O變幅越來(lái)越小，最終趨于穩(wěn)定。

圖3 枯水期、豐水期水樣點(diǎn)理論分布圖

蒸發(fā)是動(dòng)力學(xué)分餾的過(guò)程，而形成降雨的冷凝是平衡分餾的過(guò)程，降水過(guò)程基本符合平衡分餾原理。大氣降水線方程的斜率8表示全球降水的平衡分餾過(guò)程氫的同位素分餾效應(yīng)是氧同位素分餾效應(yīng)的8倍[14]。一般來(lái)說(shuō)，降水在補(bǔ)給地表水和地下水之前的下降過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生二次蒸發(fā)，此外，18O的動(dòng)力學(xué)分餾作用比D更強(qiáng)烈，所以相對(duì)于平衡分餾，氧同位素的分餾效應(yīng)不再是氫的八倍，水蒸汽中的18O要比D會(huì)更貧化，蒸發(fā)剩余的降水18O要比D更富集，即δD-8δ18O<10，在δD—δ18O關(guān)系圖上表現(xiàn)為，水樣點(diǎn)分布在大氣雨水線下方。由前述可知，與豐水期相比，枯水期的氫氧同位素更加富集。所以，一般而言，枯水期和豐水期的水樣點(diǎn)分布應(yīng)如圖3所示。而實(shí)際分布如圖4所示。

圖4 枯水期、豐水期水樣點(diǎn)實(shí)際分布圖

氫氧同位素的“異常分布”主要表現(xiàn)為在δD—δ18O坐標(biāo)圖上，枯水期取樣點(diǎn)落在了大氣降水線上方，并且與枯水期相比出現(xiàn)了氘富集，氧貧化的現(xiàn)象。這是由于采樣時(shí)取樣點(diǎn)存在降雪。首先，降雨和降雪過(guò)程的氫氧同位素組成存在差異，這是由于液態(tài)的降雨在下降過(guò)程中更容易產(chǎn)生二次蒸發(fā)引起的同位素動(dòng)力分餾效應(yīng)，而固態(tài)的降雪則降低了這種效應(yīng)。其次，冰雪融化過(guò)程中，雪融水的氫氧同位素組成也會(huì)受到影響，這是由于與降雨在地表蒸發(fā)導(dǎo)致同位素富集的效應(yīng)不同，積雪內(nèi)同位素的富集方式較復(fù)雜，通常分“三層”進(jìn)行。只有近表層積雪中的同位通過(guò)蒸發(fā)等方式富集[15]。更深層次的積雪不會(huì)受到太大的影響。在雪堆中，表層雪融水在向下滲透到積雪底部時(shí)雪和融水之間的水汽交換通常占主導(dǎo)地位。積雪內(nèi)濕度較高，允許水-雪蒸氣間發(fā)生較大程度的同位素平衡交換[16]。在自然積雪的最低部分中，擴(kuò)散過(guò)程是最重要的富集方式。這種方式最終導(dǎo)致融雪的同位素組成受到影響。應(yīng)當(dāng)注意到，升華與蒸發(fā)不同，在升華過(guò)程中，瑞利過(guò)程的效率因混合水分子在雪晶中的擴(kuò)散率低而降低，因此雪升華時(shí)，同位素分餾不是一個(gè)重要過(guò)程[16,17]。通過(guò)室內(nèi)實(shí)驗(yàn)和建立偏微分方程的模型發(fā)現(xiàn)[18]：從融雪底部抽取的融水，δD和δ18O的數(shù)值的變化是積雪重量損失(%)的線性函數(shù)，每損失1%的雪，δD富集量1‰，δ18O損失0.2‰。即出現(xiàn)了在融雪底部抽取的融水中氘連續(xù)富集，而一開(kāi)始積雪融水的18O 嚴(yán)重虧損的現(xiàn)象。冰雪融水補(bǔ)給到地下水，造成地下水的氘氧同位素組成也出現(xiàn)了偏差。δD富集和δ18O損失導(dǎo)致在δD—δ18O坐標(biāo)圖上，枯水期的水樣點(diǎn)“漂移”到了豐水期的左上方，并且位于大氣降水線以上。

5 地表水和地下水的補(bǔ)給關(guān)系

從同位素的角度還可以說(shuō)明地表水和地下水的相互補(bǔ)給關(guān)系。

將同一時(shí)期不同點(diǎn)的δD、δ18O分別繪制成折線圖(見(jiàn)圖5～圖8)。據(jù)圖可知，同一時(shí)期，地表水與地下水氫氧同位素的峰值和低谷出現(xiàn)的地點(diǎn)不對(duì)應(yīng)，說(shuō)明地表水和地下水的轉(zhuǎn)換過(guò)程中，不同地點(diǎn)的同位素發(fā)生了不同的變化。

圖5 枯水期不同地點(diǎn)地表水、地下水δD值

圖6 枯水期不同地點(diǎn)地表水、地下水δ18O值

圖7 豐水期不同地點(diǎn)地表水、地下水δD值

圖8 豐水期不同地點(diǎn)地表水、地下水δ18O值

由圖5～圖8，可以直觀地看出，相同取樣點(diǎn)附近的地表水與地下水相比，豐水期地表水氫氧同位素組成比地下水更偏負(fù)，枯水期則相反。

豐水期地下水同位素比地表水富集是地表水補(bǔ)給地下水的顯著特征。由于常溫下，地下水與圍巖不存在同位素交換反應(yīng)，造成豐水期不同水體同位素組成差異的主要原因是地表水在沿裂隙下滲補(bǔ)給地下水之前，蒸發(fā)導(dǎo)致的同位素分餾，使地下水的同位素含量偏正。并且豐水期地表水的流量比地下水大得多，在運(yùn)移過(guò)程中可能接受了同位素偏負(fù)的其它水的匯入，導(dǎo)致地表水同位素進(jìn)一步偏負(fù)。

造成枯水期地下水比地表水同位素貧化的原因是采樣地點(diǎn)存在積雪，地表水對(duì)地下水的補(bǔ)給大量減少，地下水接受來(lái)自山區(qū)的地下水補(bǔ)給。

將同一地點(diǎn)地表水和地下水同位素的差值(取正值)繪制成柱狀圖(見(jiàn)圖9、圖10)，并定義|δD|=|地表水δD—地下水δD|，|δ18O|=|地表水δ18O—地下水δ18O|。

從圖9和圖10中可以直觀地看出，東南河村的|δD|、|δ18O|枯水期均比豐水期小，即與豐水期相比，枯水期的地表水、地下水的同位素差異更小，說(shuō)明該地枯水期地表水位低于地下水位，此時(shí)地下水對(duì)地表水的側(cè)向補(bǔ)給變得重要，地下水的同位素組成影響了地表水同位素，使得兩者的差異減小。

因此，豐水期主要是地表水補(bǔ)給地下水?？菟诘叵滤邮軄?lái)自山區(qū)的地下水補(bǔ)給，并且東河南村出現(xiàn)了地下水側(cè)向補(bǔ)給地表水的情況。

可以看出，水源混合作用在該地區(qū)水體轉(zhuǎn)換過(guò)程中，是改變同位素組成的重要原因。

圖9 |δD|值柱狀圖

圖10 |δ18O|值柱狀圖

6 氘過(guò)量參數(shù)

氘過(guò)量參數(shù)又稱氘盈余，是Dansgaard提出的一個(gè)概念，并且把它定義為：d=δD-8δ18O[19]。氘過(guò)量參數(shù)的初始數(shù)值繼承了當(dāng)?shù)卮髿饨邓奶匦?。所取水樣的d值計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表2。為了方便進(jìn)行地表水、地下水到氘過(guò)量參數(shù)特征的討論，在調(diào)查區(qū)域各水體δD—δ18O關(guān)系圖的基礎(chǔ)上，繪制出d=30‰，d=20‰，d=0，d=-10‰(大氣降水的d值)的特征線(見(jiàn)圖11)。

表2 所取水樣d值計(jì)算結(jié)果

由表2和圖11可知，枯水期水樣點(diǎn)的d值在11.4‰～21.4‰之間波動(dòng)，均大于大氣降水線的d值，在圖上表現(xiàn)為水樣點(diǎn)分布于d=10‰和d=30‰兩條線之間，這與前述枯水期水樣點(diǎn)均分布在大氣降水線上方一致，是降雪補(bǔ)給地表水與地下水條件下同位素特有的組成特征。豐水期水樣點(diǎn)的d值在-10.8‰～5.8‰之間波動(dòng)，均小于大氣降水線的d值，在圖上表現(xiàn)為大部分水樣點(diǎn)分布于d=10‰和d=-10‰之間，這與前述豐水期水樣點(diǎn)均分布在雨水線的下方相對(duì)應(yīng)，表現(xiàn)了水體運(yùn)移時(shí)，在蒸發(fā)作用的影響下，產(chǎn)生了同位素動(dòng)力分餾效應(yīng)的特征。由此可以說(shuō)明d值具有一致的季節(jié)效應(yīng)。

圖11 所取水樣d值分布圖

7 碳同位素分析

用14C測(cè)定地下水年齡是目前應(yīng)用廣泛而且比較成熟的方法[20]。

地下水和地表水的14C分析結(jié)果見(jiàn)表3。可以看出，除傅疃河南岸樣點(diǎn)外，其余均為年齡小于200 a的現(xiàn)代水，更進(jìn)一步說(shuō)明該區(qū)地表水和地下水有密切的親緣性。付疃河南岸地下水為承壓水，補(bǔ)給路徑遠(yuǎn)，地下徑流時(shí)間長(zhǎng)，地表水又受到地下水的影響，故而年齡較大。

表3 日照地區(qū)水中同位素14C分析成果

8 結(jié)語(yǔ)

(1)在δD—δ18O坐標(biāo)圖上，水樣點(diǎn)在克雷格雨水線附近存在很小程度的偏離，說(shuō)明日照地區(qū)地表水及地下水均主要源于大氣降水。

(2)通常，水樣點(diǎn)多分布在雨水線右下方，但日照地區(qū)枯水期水樣點(diǎn)卻分布在大氣降水線左上方，分析認(rèn)為是存在降雪融水造成的；此時(shí)d值較大，均大于10‰。

(3)取樣點(diǎn)在δD—δ18O關(guān)系圖上，豐水期樣點(diǎn)分散而枯水期集中，分析認(rèn)為是豐水期流量大、更新快造成的；地表水樣點(diǎn)相對(duì)集中，是由于地表水組成相對(duì)復(fù)雜的緣故。

(4)從14C的結(jié)果分析，傅疃河南岸地下水與地表水年齡較大，可能與其地下水的補(bǔ)給源遠(yuǎn)、徑流時(shí)間長(zhǎng)有關(guān)，而另兩處地下水和地表水均為年齡小于200 a的現(xiàn)代水，更說(shuō)明該區(qū)地表水和地下水均源于當(dāng)?shù)噩F(xiàn)代降水的結(jié)論。

(5)從同位素特征來(lái)看，豐水期地下水同位素比地表水富集，研究認(rèn)為這是地表水補(bǔ)給地下水造成的。

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