黃 榮， 徐應明①， 黃青青， 謝忠雷， 尹秀玲,， 秦 旭

(1.農業(yè)部環(huán)境保護科研監(jiān)測所/ 農業(yè)部產地環(huán)境污染防控重點實驗室， 天津 300191； 2.吉林大學環(huán)境與資源學院， 吉林 長春 130012)

據2014年環(huán)境保護部和國土資源部聯合發(fā)布的《全國土壤污染狀況公報》顯示,我國土壤污染形勢嚴峻,其中中南地區(qū)土壤中鎘污染問題尤其突出[1]。水稻作為我國主要糧食作物,其重金屬含量與食品安全已經成為全社會廣泛關注的熱點[2]?，F有的農田土壤重金屬污染修復方法中,鈍化修復技術具有修復效果好、操作簡便且不影響農業(yè)生產等優(yōu)點,適宜于大面積中輕度重金屬污染農田修復治理[3]。但鈍化修復主要使土壤中重金屬活性降低,并沒有將其從土壤中去除,農藝措施、耕作制度及自然環(huán)境的變化都可能影響其在土壤中有效態(tài)含量的變化,導致鈍化后的重金屬重新活化釋放。

氮、磷、鉀肥作為肥料3要素,是農作物增產的主要保障,對植物生長具有不可替代的作用,但也有許多研究表明不同種類化肥對土壤重金屬的有效性以及植物對重金屬的吸收存在一定影響,如施用尿素后可引起土壤pH值和重金屬形態(tài)變化[4];銨態(tài)氮肥能降低土壤pH值,提高土壤根系重金屬活性,從而促進玉米對重金屬的吸收[5];磷肥通過3種磷酸根(H2PO4-、HPO42-和PO43-)增加土壤表面電荷,進而影響土壤對重金屬的吸附,且在一定pH值范圍內磷酸根還能與金屬陽離子結合產生沉淀[6-7];鉀肥主要通過其伴隨陰離子對土壤重金屬活性產生影響[7]。

不同種類化肥對鈍化修復效應具有協同促進作用還是拮抗抑制作用？目前鮮有研究涉及。明確不同肥料對鈍化修復效應及其穩(wěn)定性的影響,制定科學合理的施肥方案對于原位鈍化修復技術的推廣具有重要意義。筆者在前期研究的基礎上,采用天然黏土礦物海泡石作為鈍化材料,以水稻為供試植物,研究不同氮、磷和鉀肥對海泡石鈍化修復鎘污染土壤的影響,旨在為南方鎘污染水稻田鈍化修復條件下的合理施肥提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 試驗方法

連續(xù)2 a水稻盆栽試驗在智能溫室開展,每盆種植3株水稻,共設置8種處理:(1)對照(CK);(2)單施海泡石(S);(3)海泡石+尿素(S+N1);(4)海泡石+碳銨(S+N2);(5)海泡石+鈣鎂磷肥(S+P1);(6)海泡石+普鈣(S+P2);(7)海泡石+KCl(S+K1);(8)海泡石+K2SO4(S+K2);其中氮、磷和鉀肥分別以含N、P2O5和K2O計算,其質量分數均為0.2 g·kg-1,海泡石添加劑量為10 g·kg-1。第1年水稻收獲后,保存盆中土壤用于第2年繼續(xù)種植,第2年不再添加鈍化劑海泡石,但肥料與第1年處理一致。每個處理均設置3個重復。

供試水稻品種為欣榮優(yōu)華占,全生育期為120 d左右。供試土壤采集于湖南省郴州市某鎘超標水稻田,其pH值為6.56,陽離子交換容量為16.6 cmol·kg-1,w(總氮)為1.29 g·kg-1,w(總磷)為0.68 g·kg-1,w(總鎘)為1.58 mg·kg-1。海泡石為天然黏土礦物材料,采用X射線熒光分析方法確定其主要成分CaO、MgO、Al2O3和SiO2的質量分數分別為41.7%、16.8%、7.4%和32.5%。

1.2 樣品分析

水稻成熟后收獲,將水稻分為根、秸稈和籽粒3部分,洗凈、風干稱重,然后粉碎保存用于后續(xù)測定。收獲水稻的同時采集土壤,土壤樣品風干后過1 mm孔徑篩,混勻保存用于后續(xù)測定。水稻樣品中Cd含量測定:準確稱取0.250 0 g樣品,加入8 mLw為65%～68%的濃HNO3,靜置過夜,通過電熱消解儀(ED54,中國萊博泰科)消解,消解液中Cd含量采用電感耦合等離子體質譜儀(iCAP,美國賽默飛世;Cd的檢測限為0.1×10-12)測定。在整個測定過程中植物樣品采用湖南大米〔GBW10045(GSB-23)〕和空白樣品進行全程質量控制。Cd元素回收率均在95%～105%范圍內。

土壤pH值用去離子水〔V(水)∶m(土)=2.5∶1〕浸提后,采用pH計(PB-10,德國Sartorius)測定[8]。土壤中可提取態(tài)Cd以0.025 mol·L-1HCl為浸提液〔V(水)∶m(土)=5∶1〕浸提后[8],對浸提液采用原子吸收分光光度計(ZEEnit 700P,德國耶拿)測定。

1.3 數據分析

穩(wěn)定效率(K)表示不同化肥對土壤中Cd的穩(wěn)定性;鈍化能力(Cap)表示不同化肥作用下鈍化劑對重金屬的鈍化容量,值越大意味著鈍化能力越強[9]。計算公式如下:

(1)

(2)

式(1)～(2)中,K為穩(wěn)定效率,%;Ce為添加海泡石、肥料處理土壤中Cd浸出濃度,mg·L-1;Ci為對照處理土壤中Cd浸出濃度,mg·L-1;Cap為鈍化能力,mg·g-1;V為浸提液體積,mL;m為浸提時所取土壤質量,g;ω為土壤中鈍化劑質量分數。試驗中V∶m為5∶1，ω為1%。

所有數據均采用3次重復的平均值±標準偏差來表示,數據統計分析采用SPSS 20.0軟件,采用Origin Pro 8.5軟件制圖。

2 結果與分析

2.1 不同處理對水稻生物量的影響

如圖1所示,添加海泡石在2 a內均增加了水稻籽粒和秸稈的生物量,但是均未達到顯著水平(P>0.05),這可能是因為海泡石為天然黏土礦物,其含有的氮磷鉀等養(yǎng)分極少,但海泡石能夠鈍化土壤中的Cd,減小Cd離子對水稻的脅迫,有利于水稻生長。

CK—對照; S—單施海泡石; S+N1—施海泡石+尿素; S+N2—施海泡石+碳銨; S+P1—施海泡石+鈣鎂磷肥; S+P2—施海泡石+普鈣;S+K1—施海泡石+KCl; S+K2—施海泡石+K2SO4。直方柱上方英文小寫字母不同表示同一部位不同處理組間水稻生物量差異顯著(P<0.05)。

第1年,與單施海泡石相比,添加肥料均增加籽粒生物量,其中碳銨、尿素和鈣鎂磷肥達到了顯著水平(P<0.05),普鈣、K2SO4和KCl均未達到顯著水平(P>0.05)。不同肥料的增產效果排序為碳銨>尿素>鈣鎂磷肥>K2SO4>普鈣>KCl。第2年,除了2種氮肥增加水稻生物量外,其他肥料均使水稻生物量有所降低。

2.2 不同處理對水稻地上不同部位Cd含量的影響

不同處理水稻中糙米、秸稈和根系中鎘含量見圖2?？梢钥闯?單施海泡石顯著降低水稻各部位中Cd含量(P<0.05),與對照相比,第1年水稻糙米、秸稈和根系中w(Cd)降幅分別為41.4%、74.0%和36.8%;第2年水稻糙米、秸稈和根系中w(Cd)降幅分別為32.7%、38.9%和30.9%,說明海泡石有持續(xù)鈍化效果。與單施海泡石相比,第1年的試驗結果表明在海泡石鈍化的基礎上加施尿素、碳銨和鈣鎂磷肥均降低糙米中Cd含量,施普鈣、K2SO4和KCl均增加糙米中Cd含量;第2年的試驗結果中,施碳銨、鈣鎂磷肥和K2SO4均降低糙米中Cd含量,施尿素、普鈣和KCl均增加糙米中Cd含量。碳銨和鈣鎂磷肥在連續(xù)2 a的試驗中均降低糙米中w(Cd),第1年的降幅分別為28.4%和26.9%;第2年的降幅分別為2.10%和11.4%。KCl和普鈣在2 a內均增加糙米中w(Cd),第1年增幅分別為31.6%和39.3%;第2年增幅分別為9.24%和53.8%。

與單施海泡石相比,第1年的試驗結果表明分別加施6種肥料均增加秸稈中Cd含量,增幅的順序為碳銨>尿素>KCl>K2SO4>普鈣>鈣鎂磷肥;第2年的試驗結果中,碳銨、尿素和KCl使秸稈中Cd含量增加,K2SO4、普鈣和鈣鎂磷肥使秸稈中Cd含量有所降低。第1年的試驗結果顯示,與單施海泡石相比,除了鈣鎂磷肥外其他5種肥料均增加根系中Cd含量,其增幅順序為KCl>K2SO4>普鈣>尿素>碳銨;第2年除了2種磷肥以外,其他4種肥料均增加了水稻根系中Cd含量。

表1為不同處理對水稻不同部位Cd富集的影響。結果表明,水稻不同部位對Cd的富集能力的大小順序為根系>秸稈>糙米,且根系中Cd含量遠遠大于秸稈和糙米中Cd含量。海泡石在連續(xù)2 a內均顯著降低了水稻不同部位對Cd的富集(P<0.05)。與單施海泡石相比,加施鈣鎂磷肥2 a內均降低水稻不同部位對Cd的富集,而施KCl均增加水稻對Cd的富集。

CK—對照; S—單施海泡石; S+N1—施海泡石+尿素; S+N2—施海泡石+碳銨; S+P1—施海泡石+鈣鎂磷肥; S+P2—施海泡石+普鈣; S+K1—施海泡石+KCl; S+K2—施海泡石+K2SO4。直方柱上方英文小寫字母不同表示同一年份不同處理組間Cd含量差異顯著(P<0.05)。

2.3 不同處理對土壤pH值和土壤有效態(tài)Cd含量的影響

如表2所示,與對照相比,海泡石鈍化以及海泡石鈍化的基礎上施6種肥料均顯著增加土壤pH值。第1年的試驗結果中,與單施海泡石相比,加施尿素和鈣鎂磷肥增加土壤pH值,施普鈣、KCl和K2SO4使土壤pH值有所降低,而施碳銨對土壤pH值沒有影響。第2年施尿素、碳銨、KCl和K2SO4均使土壤pH值有所降低,施鈣鎂磷肥顯著增加了土壤pH值(P<0.05),施普鈣對土壤pH值沒有影響。

從圖3可以看出,單施海泡石顯著降低土壤w(有效態(tài)Cd),與對照相比,第1年和第2年分別降低68.6%和32.2%。另外,與單施海泡石相比,第1年加施6種肥均增加土壤有效態(tài)Cd含量,增加幅度的順序為KCl>普鈣>K2SO4>尿素>碳銨>鈣鎂磷肥;第2年除了2種氮肥使土壤有效態(tài)Cd含量有所增加外,其余4種肥料均降低土壤有效態(tài)Cd含量,其降幅順序為鈣鎂磷肥>普鈣>K2SO4>KCl。

2.4 不同處理對土壤中Cd的穩(wěn)定性及鈍化能力的影響

海泡石以及各種肥料對Cd穩(wěn)定性的影響用K表示,其值越大表示越有利于Cd的穩(wěn)定。鈍化劑對重金屬的鈍化容量用Cap表示,該值越大意味著鈍化能力越強[9]。如圖4所示,第1年海泡石對Cd的K值遠遠大于第2年,且第1年添加不同肥料均降低Cd的穩(wěn)定性,其中鈣鎂磷肥的降低幅度最小,KCl的降低幅度最大;第2年尿素和碳銨使Cd的穩(wěn)定率分別降低4.54%和10.2%;鈣鎂磷肥、普鈣、KCl和K2SO4使Cd的K值分別增加42.4%、39.2%、15.9%和30.0%。

如表3所示,第1年海泡石對Cd的鈍化容量為98.2 mg·kg-1,施尿素和碳銨分別使Cd的鈍化容量降低21.1和4.47 mg·kg-1;鈣鎂磷肥和普鈣分別使Cd的鈍化容量降低4.27和29.50 mg·kg-1;KCl和K2SO4分別使Cd的鈍化容量降低58.00和23.50 mg·kg-1。

表1不同處理對水稻各部位中Cd的富集系數

Table1Cdbioaccumulationcoefficientofbrownrice,shootandrootrelativetotreatment

處理第1年富集系數第2年富集系數糙米秸稈根系糙米秸稈根系 CK0.15±0.03a0.51±0.03a2.44±0.89ab0.10±0.01a0.33±0.06a1.23±0.24ab S0.09±0.02bc0.13±0.03e1.54±0.18bc0.07±0.01b0.20±0.01bcd0.85±0.04cde S+N10.04±0.01d0.31±0.04bc2.43±0.59ab0.09±0.02ab0.38±0.03a0.91±0.09cde S+N20.06±0.01cd0.39±0.04b2.41±0.64ab0.07±0.01b0.25±0.02b1.33±0.02a S+P10.06±0.02cd0.15±0.05de1.20±0.01c0.06±0.02b0.14±0.01e0.69±0.07e S+P20.11±0.02ab0.23±0.05cd2.50±0.31ab0.08±0.01b0.18±0.02cde0.79±0.08de S+K10.12±0.02ab0.27±0.07c2.71±0.37a0.11±0.02a0.23±0.02bc1.07±0.19bc S+K20.12±0.03ab0.23±0.06cd2.54±0.68ab0.07±0.016b0.15±0.04de0.10±0.21bce

CK為對照,S為單施海泡石,S+N1為施海泡石+尿素,S+N2為施海泡石+碳銨,S+P1為施海泡石+鈣鎂磷肥,S+P2為施海泡石+普鈣,S+K1為施海泡石+KCl,S+K2為施海泡石+K2SO4。同一列數據后英文小寫字母不同表示不同處理組間Cd富集系數差異顯著(P<0.05)。

第2年尿素和碳銨分別使Cd的鈍化容量降低5.90和13.23 mg·kg-1;鈣鎂磷肥、普鈣、KCl和K2SO4均增加Cd的鈍化容量,其對海泡石鈍化能力的促進作用從大到小依次為鈣鎂磷肥>普鈣>K2SO4>KCl。

表2不同處理對土壤pH值的影響

Table2SoilpHrelativetotreatment

處理第1年第2年 CK6.86±0.09c6.98±0.07d S7.65±0.02ab7.26±0.06b S+N17.74±0.02a7.11±0.09c S+N27.65±0.12ab7.12±0.08c S+P17.72±0.04a7.42±0.06a S+P27.62±0.08ab7.26±0.04b S+K17.55±0.06b7.12±0.03c S+K27.52±0.11b7.22±0.06bc

CK為對照,S為單施海泡石,S+N1為施海泡石+尿素,S+N2為施海泡石+碳銨,S+P1為施海泡石+鈣鎂磷肥,S+P2為施海泡石+普鈣,S+K1為施海泡石+KCl,S+K2為施海泡石+K2SO4。同一列數據后英文小寫字母不同表示不同處理組間土壤pH值差異顯著(P<0.05)。

CK—對照; S—單施海泡石; S+N1—施海泡石+尿素; S+N2—施海泡石+碳銨; S+P1—施海泡石+鈣鎂磷肥; S+P2—施海泡石+普鈣; S+K1—施海泡石+KCl; S+K2—施海泡石+K2SO4。直方柱上方英文小寫字母不同表示同一年份不同處理組間可交換態(tài)Cd含量差異顯著(P<0.05)。

3 討論

植物體內Cd的富集主要受土壤中有效態(tài)Cd含量影響,降低土壤中Cd的生物有效性是減少植物吸收Cd的根本途徑[10]。土壤有效態(tài)Cd含量受許多因素的影響,其中土壤pH值是較為關鍵的影響因子之一[11-12]。連續(xù)2 a的試驗結果顯示海泡石顯著增加土壤pH值(表2),降低土壤中可交換態(tài)Cd含量(圖3),從而顯著降低水稻糙米、秸稈和根系中Cd的富集。這主要是因為一方面海泡石自身呈堿性(pH值為10.1),酸性土壤溶液中的H+能夠與海泡石發(fā)生反應從而中和消耗部分H+以緩和土壤酸度[3],提高土壤pH值,促進土壤中Cd離子的沉淀作用,降低Cd的活性,筆者試驗結果與已有研究[3,11,13]基本一致;另一方面,海泡石對土壤中Cd離子具有吸附等作用,可以進一步降低Cd離子活性。

CK—對照; S—單施海泡石; S+N1—施海泡石+尿素; S+N2—施海泡石+碳銨; S+P1—施海泡石+鈣鎂磷肥; S+P2—施海泡石+普鈣; S+K1—施海泡石+KCl; S+K2—施海泡石+K2SO4。直方柱上方英文小寫字母不同表示同一年份不同處理組間Cd的穩(wěn)定效率差異顯著(P<0.05)。

表3不同處理對土壤Cd鈍化能力的影響

Table 3 Soil Cd inactivation capacity relative to treatment mg·kg-1

S為單施海泡石,S+N1為施海泡石+尿素,S+N2為施海泡石+碳銨,S+P1為施海泡石+鈣鎂磷肥,S+P2為施海泡石+普鈣,S+K1為施海泡石+KCl,S+K2為施海泡石+K2SO4。同一列數據后英文小寫字母不同表示不同處理組間Cd的鈍化能力差異顯著(P<0.05)。

第1年試驗中2種氮肥對土壤pH值均有一定影響,但都未達到顯著水平(P>0.05);第2年試驗中繼續(xù)施2種氮肥均顯著降低土壤pH值。這可能是因為尿素施入土壤中最初以CO(NH2)2分子形式存在,在脲酶作用下水解成碳酸銨、碳酸氫銨和氫氧化銨等堿性化合物,隨著種植時間的推移,尿素水解的碳酸氫銨被植物以NH4+吸收時會分泌H+,從而導致根系周圍發(fā)生酸化[14]。另外,尿素和碳銨在2 a內均增加土壤有效態(tài)Cd含量(圖3),但是碳銨在2 a內均顯著降低糙米中Cd含量(圖2),加施尿素第1年糙米中Cd含量略有降低,第2年糙米中Cd含量略有增加,但均未達到顯著水平(圖2),這可能是因為尿素和碳銨顯著增加了水稻秸稈和籽粒生物量(圖1),從而對糙米中Cd起稀釋作用。此外,尿素和碳銨在2 a試驗中均對土壤鈍化條件下Cd的K值產生不利影響,其中第1年尿素產生的不利影響大于碳銨,第2年碳銨產生的不利影響大于尿素(圖4)。

磷肥對土壤中重金屬生物有效性的影響是個復雜的過程,是多種因素綜合作用的結果[6,15-18]。一方面磷肥施入土壤后會改變土壤pH值,普鈣屬于生理酸性肥料,施入土壤后隨著根系對P的吸收會引起土壤局部酸化;鈣鎂磷肥屬于堿性肥料,施入土壤后會增加土壤pH值[15]。2 a試驗中鈣鎂磷肥均使土壤pH值升高(表2),而普鈣則未對土壤pH值產生明顯影響。這與王朋超等[15]的研究結果有些許偏差,造成這種偏差的原因有可能是該試驗所選取的供試植物為水稻,水稻在種植期間大部分時間處于淹水狀態(tài),淹水會對土壤pH值產生一定影響[19]。另一方面磷肥中的3種磷酸根(H2PO4-、HPO42-和PO43-)能夠誘導與土壤中的Cd2+結合形成磷酸金屬鹽等難溶化合物,研究表明這一過程在堿性條件下更容易生成溶解度較小的正磷酸金屬鹽[20],降低Cd的移動性,從而降低Cd的生物有效性[6];此外，普鈣和鈣鎂磷肥都屬于含鈣磷肥,施入土壤后可顯著提高土壤交換態(tài)Ca2+含量,而Ca2+與Cd2+之間存在較強的競爭效應,這都會影響土壤Cd的生物有效性[16]。鈣鎂磷肥更有利于降低土壤中Cd的生物有效性(圖3)和水稻各部位Cd的富集(圖1),主要是因為鈣鎂磷肥顯著增加了土壤pH值,更有利于正磷酸金屬鹽的生成,從而降低了水稻對Cd的吸收。鈣鎂磷肥和普鈣在第1年均對土壤鈍化條件下Cd的穩(wěn)定性產生不利影響,但鈣鎂磷肥的影響要小于普鈣;第2年鈣鎂磷肥和普鈣均對土壤鈍化條件下Cd的穩(wěn)定性產生促進作用,鈣鎂磷肥的促進作用大于普鈣。

KCl在2 a內顯著增加糙米中Cd含量,K2SO4在第1年促使糙米中Cd含量略有增加,第2年使糙米中Cd含量略有降低。鉀肥施入后均降低土壤pH值(表2),增加土壤可交換態(tài)Cd含量(圖3),且KCl對土壤pH值和可交換態(tài)Cd含量的影響效果大于K2SO4。大量研究表明,鉀肥對土壤中重金屬活性的影響不僅是通過影響土壤pH值,其陪伴離子也產生了極其重要的影響。晏哲等[21]認為Cl-和SO42-易與Cd結合形成絡合物,增加固態(tài)Cd向土壤溶液遷移,從而增加土壤Cd的生物有效性。ZHAO等[22]通過盆栽試驗比較了KCl、K2SO4和KNO33種鉀肥對小麥Cd富集的影響,結果表明KCl和K2SO4均明顯提高小麥中Cd含量。大量研究認為KCl能促進植物對Cd的吸收,但就K2SO4處理而言，由于陪伴離子SO42-對Cd的影響還不明確,有學者認為因為SO42-與Cd形成的絡合物不如Cl-與Cd形成的絡合物穩(wěn)定,所以SO42-對植物Cd的富集不如Cl-顯著。另外，水稻在淹水條件下SO42-還原為S2-,S2-與Cd2+生成CdS沉淀，從而降低土壤中Cd的生物有效性[23]。2 a盆栽試驗結果表明,K2SO4更有利于土壤中Cd的穩(wěn)定性。

4 結論

海泡石在2 a內均能對農田Cd污染土壤起到良好的鈍化修復效果,即使在沒有額外添加海泡石的情況下，糙米中Cd含量和可交換態(tài)Cd含量仍顯著降低,表明海泡石對農田土壤Cd的鈍化作用具有較好的穩(wěn)定性。

施不同化肥對海泡石鈍化土壤Cd的效果及其穩(wěn)定性有著明顯影響,因此,為避免不合理施肥對土壤Cd的鈍化產生抵消作用,影響鈍化的長期穩(wěn)定性,在農田Cd污染水稻土鈍化修復中,科學合理施肥具有重要意義。綜合2 a試驗結果,建議在海泡石鈍化修復農田Cd污染水稻土時,氮磷鉀肥分別施碳銨、鈣鎂磷肥和K2SO4。

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