朱潔羽,王 棟,王遠(yuǎn)坤 (南京大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 南京 210023)

為了實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)和社會發(fā)展目標(biāo),全球范圍內(nèi)大規(guī)模生產(chǎn)和使用持久性有機(jī)污染物(POPs),且種類和數(shù)量持續(xù)增長.這些有機(jī)物為社會帶來效益的同時(shí),對環(huán)境和人體均造成長期、嚴(yán)重的危害.其中多環(huán)芳烴(PAHs)尤為突出,它具有潛在毒性、致癌性和致突變性等特征且能夠長距離遷移,容易吸附在沉積物上,在河流和湖泊中沉積物中的含量較高,如何正確評價(jià)沉積物中多環(huán)芳烴的風(fēng)險(xiǎn)具有重要意義.

現(xiàn)有對沉積物中多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)用閾值法較為廣泛.趙穎等[1]研究汾河流域水系和表層沉積物中多環(huán)芳烴,得出汾河上、中、下游流域部分采樣點(diǎn)的 PAHs有潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).李玉斌等[2]和喬敏等[3]分別對太湖梅梁灣進(jìn)行了PAHs風(fēng)險(xiǎn)研究,發(fā)現(xiàn)芴的濃度略高于生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)區(qū)間低值,具有一定的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).郭廣慧等[4]對太湖湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣水體PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià),認(rèn)為安全閾值法和商值概率分布法的評價(jià)結(jié)果具有確切的概率意義.加拿大魁北克省頒布的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法(SQSs)[5],康杰等[6]使用該法和 BaP當(dāng)量濃度對PAHs毒性進(jìn)行評估,得出太湖及周邊河流具有一定的潛在毒性.段曉勇等[7]利用毒性當(dāng)量法(TEQ)對灤河口表層沉積物中多環(huán)芳烴進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評價(jià),得出近岸區(qū)風(fēng)險(xiǎn)較高,河口區(qū)域風(fēng)險(xiǎn)較低的結(jié)論.吳義國等[8]利用沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法和苯并[a]芘毒性當(dāng)量法分別評價(jià)杭埠-豐樂河沉積物 PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),發(fā)現(xiàn)部分采樣點(diǎn)某些多環(huán)芳烴含量超過了效應(yīng)區(qū)間低值,具有潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),TEQBAP均值高達(dá) 343ng·g-1,具有相當(dāng)高的致癌風(fēng)險(xiǎn).此外還有有機(jī)碳?xì)w一法[9],平均效應(yīng)中值商法(MERM-Q)等,其中平均效應(yīng)中值商法用于定量預(yù)測海洋和河口沉積物中多種污染物(金屬,PCBs,PAHs等)聯(lián)合毒性的風(fēng)險(xiǎn)分析方法[10].閾值法、有機(jī)碳?xì)w一法及平均效應(yīng)中值商法等都是基于各指標(biāo)和閾值的簡單比較,沒有將多環(huán)芳烴單體之間的互相影響和共同作用的模糊性考慮在內(nèi),使評價(jià)結(jié)果均化,該過程存在隨機(jī)不確定性.

集對分析法是趙克勤經(jīng)過 20年思考,于1989年提出的一種用聯(lián)系度μ統(tǒng)一處理模糊、隨機(jī)、中介和信息不完全所致不確定性的系統(tǒng)理論和方法.而三角模糊數(shù)在處理信息不全具有優(yōu)越性,周曉蔚等[11]基于三角模糊數(shù)對沉積物污染進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià).本文創(chuàng)新點(diǎn)在于基于集對分析耦合三角模糊數(shù),在加拿大沉積物環(huán)境質(zhì)量評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)上建立沉積物中多環(huán)芳烴綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級評價(jià)模型(S-T模型),考慮了單體相互作用的模糊性,相比現(xiàn)有方法更客觀和綜合地反映沉積物中多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)情況.

1 基本概念與理論

1.1 集對分析法原理

集對分析法[12](set pair analysis)是我國學(xué)者趙克勤經(jīng)過20年思考,于1989年提出的一種用聯(lián)系度 μ統(tǒng)一處理模糊、隨機(jī)、中介和信息不完全所致不確定性的系統(tǒng)理論和方法,應(yīng)用于系統(tǒng)控制、決策分析等領(lǐng)域[13],其特點(diǎn)是對客觀存在的種種不確定性因素給予客觀承認(rèn),并把不確定性與確定性作為一個(gè)既確定又不確定的同反系統(tǒng)進(jìn)行辯證分析和數(shù)學(xué)處理;其核心思想是先對不確定性系統(tǒng)中的兩個(gè)有關(guān)聯(lián)的集合構(gòu)成集對(集對是指具有一定聯(lián)系的兩個(gè)集合組成一個(gè)對子),再對集對的特性做同一性、差異性、對立性分析,最后建立集對的同異反聯(lián)系度 μ,計(jì)算式為: μ=a+bi+cj (1).其中 a,b,c分別為組成集對的兩個(gè)集合在問題背景下的同一度、差異度、對立度,i為差異度系數(shù),a、b、c、i∈[-1,1];j為對立度標(biāo)示數(shù),一般j = -1.

運(yùn)用集對分析法進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級評價(jià)時(shí),式(1)屬于三元聯(lián)系度,簡單地“一分為三”,該劃分尚滿足不了實(shí)際問題需求,常常需要將三元聯(lián)系度展開為多元聯(lián)系度.

1.2 三角模糊數(shù)原理

則稱為分段三角模糊數(shù),記作=(a1,b1,c1,a2,b2,c2,其中 a1≤b1≤c1≤a2≤b2≤c2).

2 基于集對分析與三角模糊數(shù)的沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級評價(jià)模型

2.1 沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級指標(biāo)體系的建立

20世紀(jì)80年代初,USEPA把16種無支鏈的PAHs列入有限控制污染物名單,而我國對沉積物中有機(jī)物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估標(biāo)準(zhǔn)的制定較少,Long等[16]提出的沉積物環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),該標(biāo)準(zhǔn)提出沉積物中有機(jī)物可分為兩個(gè)界限,分別是毒性效應(yīng)低值(Effects Range Low, ERL)和毒性效應(yīng)中值(Effects Range Median, ERM).當(dāng)目標(biāo)污染物濃度小于 ERL時(shí),生物效應(yīng)幾率小于 10%.當(dāng)目標(biāo)污染物濃度大于 ERM 時(shí),生物效應(yīng)幾率大于50%[17].該方法利用了海洋沉積物的生物調(diào)查結(jié)果將其與某類具體有毒污染物之間建立線性統(tǒng)計(jì)關(guān)系得到的結(jié)果仍然較籠統(tǒng),劉征濤等[18]對長江口沉積物中PAHs的進(jìn)行分析得到該區(qū)域沉積物中PAHs質(zhì)量分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)低于ERL,為進(jìn)一步確定目標(biāo)化合物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度,采用ERL與實(shí)際測得污染物環(huán)境暴露濃度(EEC)進(jìn)行比較(EEC/ERL),根據(jù)目標(biāo)污染物毒性、理化特性、污染物環(huán)境質(zhì)量基準(zhǔn)值等因素考慮又將該比值劃分成三個(gè)等級.加拿大魁北克省2006年發(fā)布沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)包含五個(gè)閾值[6],它是一種綜合考慮了社會、經(jīng)濟(jì)、自然等方面因素的分級標(biāo)準(zhǔn),相對于 Long的方法更詳細(xì)和具體,分別為罕見效應(yīng)濃度(rare effect level, REL)、臨界效應(yīng)濃度(threshold effect level, TEL)、偶然效應(yīng)濃度(occasional effect level, OEL)、可能效應(yīng)濃度(probably effect level, PEL)和頻繁效應(yīng)濃度(frequent effect level, FEL)[19],同時(shí),比較海洋沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和淡水沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)發(fā)現(xiàn)兩者差異并不明顯[20].

首先確定生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級各指標(biāo)標(biāo)準(zhǔn),并為沉積物中綜合風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分級.國內(nèi)主要流域沉積物中多環(huán)芳烴風(fēng)險(xiǎn)處于較低水平[1-5],但個(gè)別單體仍有潛在風(fēng)險(xiǎn)需要重視, 本文考慮到進(jìn)行多環(huán)芳烴綜合風(fēng)險(xiǎn)分級時(shí)的模糊性和不確定性,綜合考慮多環(huán)芳烴毒性因子,且由于海水和淡水沉積物標(biāo)準(zhǔn)差異不明顯,選取加拿大魁北克發(fā)布的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)為基礎(chǔ),將沉積物中多環(huán)芳烴綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)同樣分為五級:Ⅰ(REL,可忽略風(fēng)險(xiǎn))、Ⅱ(TEL,較小風(fēng)險(xiǎn))、Ⅲ(OEL,可接受風(fēng)險(xiǎn))、Ⅳ(PEL,較大風(fēng)險(xiǎn))、Ⅴ(FEL,極大風(fēng)險(xiǎn)).該綜合風(fēng)險(xiǎn)分級方法考慮到各分級指標(biāo)間的模糊性和不確定性,避免了僅限于風(fēng)險(xiǎn)較低和單體有潛在風(fēng)險(xiǎn)的均化結(jié)論,得出區(qū)域綜合風(fēng)險(xiǎn)等級,對傾向采用分級管理的環(huán)境管理者有實(shí)際參考價(jià)值,且與其他綜合分析等級統(tǒng)一[6].

其次參考毒性當(dāng)量因子用層析分析法為各指標(biāo)確定權(quán)重.Nisbet等[21]采用毒性當(dāng)量因子法將 PAHs濃度轉(zhuǎn)化為相對于苯并[a]芘的濃度,考慮到生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)的復(fù)雜性和模糊性特點(diǎn),基于各指標(biāo)相對毒性濃度運(yùn)用模糊綜合評判法:層次分析法(AHP)計(jì)算指標(biāo)權(quán)重.根據(jù)AHP原理,結(jié)合毒性當(dāng)量因子法,通過兩兩對比分析建立矩陣并進(jìn)行層次單排序和總排序及一致性檢驗(yàn)[22].經(jīng)檢驗(yàn),一致性比率 CR全部＜0.1,表明判斷矩陣具有令人滿意的一致性.評價(jià)指標(biāo)及標(biāo)準(zhǔn)見表 1.由表1可得,苯并[a]蒽毒性最大,于S-T模型聯(lián)系數(shù)中權(quán)重最大.苯并[a]芘次之,且較 萘、二氫苊、苊、芴、菲等權(quán)重更大.

表1 沉積物中生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)(ng/g)Table 1 Evaluation Class of Ecological Risk in Sediment(ng/g)

2.2 基于三角模糊數(shù)的聯(lián)系數(shù)

通過對沉積物中多環(huán)芳烴實(shí)際值與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)各等級之間的關(guān)系構(gòu)成 2個(gè)集合,從而進(jìn)行集對,根據(jù)集對的特性從同、異、反三個(gè)方面系統(tǒng)分析 2個(gè)集合,比較其之間的相互關(guān)系,利用三角模糊數(shù)確定差異度系數(shù)的取值,計(jì)算出聯(lián)系度,根據(jù)聯(lián)系度的大小綜合評定生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級.三角模糊數(shù)的隸屬函數(shù)值域?yàn)閇0,1],集對分析為[-1,1],為了統(tǒng)一將三角模糊數(shù)的隸屬函數(shù)值域從[0,1]拓展到[-1,1].

等級標(biāo)準(zhǔn)評價(jià)中,不同的標(biāo)準(zhǔn)等級對“同、異、反”的隸屬度存在差異,對于如本文越小越優(yōu)指標(biāo),且有五級指標(biāo),將三元聯(lián)系數(shù)拓展為五元聯(lián)系數(shù),指標(biāo)值符合Ⅰ級標(biāo)準(zhǔn)的定義為同一度 a,相應(yīng)的同一度系數(shù)為 1,符合Ⅴ級標(biāo)準(zhǔn)的定義為對立度 c,相應(yīng)對立度系數(shù)為-1,而符合Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ其中差異度系數(shù)i的取值成為確定聯(lián)系數(shù)的關(guān)鍵.考慮到相鄰等級之間的差異度系數(shù)存在極大模糊性,本文采用分段三角模糊數(shù)表示,即采用分析取值法確定標(biāo)準(zhǔn)等級分界線處的差異分量系數(shù)[23],則 S2、S3、S4處的差異度系數(shù)分別取為i1=1/2,i2=0,i3=-1/2:結(jié)合式(2)可得基于分段三角模糊數(shù)的聯(lián)系數(shù)μl的表達(dá)式如下:

2.3 綜合評價(jià)模型

根據(jù)評價(jià)指標(biāo)對等級標(biāo)準(zhǔn)的聯(lián)系度 μl,結(jié)合指標(biāo)權(quán)重,經(jīng)過計(jì)算相可得相應(yīng)的與集對分析與三角模糊數(shù)的綜合分級結(jié)果[24]:

式中:μ為綜合聯(lián)系數(shù);z為計(jì)算級別特征值.

3 實(shí)例分析

3.1 數(shù)據(jù)來源

PAHs有較低的溶解度、蒸汽壓和高辛醇-水分配系數(shù),容易吸附在沉積物上[25],所以它在河流和湖泊中沉積物中的含量較高,研究沉積物中多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)具有實(shí)際意義,可對防治 PAHs提供指導(dǎo)依據(jù).本文選取六組已公開沉積物中多環(huán)芳烴數(shù)據(jù)進(jìn)行分析, 分別為舒衛(wèi)先等[26]2003年采樣的太湖梅梁灣沉積物中 PAHs最大值;陳燕燕等[27]2007年采樣的太湖流域沉積物中PAHs最大值;陳衛(wèi)鋒等[28]2007年采樣的福州內(nèi)河沉積物中 PAHs最大值;黃磊等[29]2013年采樣的三沙灣表層沉積物中 PAHs最大值;母清林等[30]2013年采樣的長江口及浙江近岸海域表層沉積物中 PAHs最大值;康杰等[6]2015年采樣的太湖及周邊河流表層沉積物中多環(huán)芳烴平均值.

3.2 評價(jià)結(jié)果及方法比較

根據(jù)沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級標(biāo)準(zhǔn)及指標(biāo)的實(shí)測值,由式(3)可得到各評價(jià)指標(biāo)聯(lián)系數(shù),并利用式(4)和式(5)求出生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)綜合聯(lián)系數(shù)和相應(yīng)的級別特征值,最終評級結(jié)果如表 2所示.

表2 沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級評價(jià)指標(biāo)實(shí)測值Table 2 Ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in sediments

數(shù)據(jù) 1評價(jià)結(jié)果得出太湖流域梅梁灣沉積物中 PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為等級Ⅲ,屬于可接受風(fēng)險(xiǎn),不可忽略需要引起注意.舒衛(wèi)先[26]采用 Long的方法,得到太湖流域梅梁灣表層沉積物中萘、二氫苊、芴、菲和蒽的平均值都已超過ERL值,有幾個(gè)樣點(diǎn)熒蒽、芘、苯并[a]蒽已超過ERL值,其中熒蒽還是 6種被世界衛(wèi)生組織癌預(yù)防委員會定為環(huán)境總 PAHs的代表物之一.由于太湖梅梁灣表層沉積物中 PAHs的遠(yuǎn)低于風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)中值,得出總體生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低的結(jié)論,但考慮到太湖流域作為水源地功能、區(qū)位特點(diǎn)及湖泊特征,需制定切實(shí)措施防治 PAHs的進(jìn)一步污染.本文方法考慮到多環(huán)芳烴的不同毒性和不同單體之間可能相互影響的模糊性,從綜合風(fēng)險(xiǎn)出發(fā),評價(jià)更直觀便捷,得出等級Ⅲ,風(fēng)險(xiǎn)不可忽略需盡快防治,比舒衛(wèi)先結(jié)論更準(zhǔn)確且具有實(shí)際意義.

數(shù)據(jù) 2評價(jià)結(jié)果表明太湖流域的沉積物中PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)屬于Ⅰ級,屬于可忽略風(fēng)險(xiǎn).陳燕燕[27]采用商值法篩選潛在的風(fēng)險(xiǎn)污染物,再用蒙特卡羅法模擬具有潛在風(fēng)險(xiǎn)的 PAHs暴露濃度分布曲線和物種敏感度分布曲線,最后由暴露濃度分布和物種敏感度分布在蒙特卡羅模擬中取10 000次隨機(jī)分布,計(jì)算在95%置信區(qū)間下可能的商值分布. PAHs中只有 Phe、Ant、Fl、Pyr、BaA和Chr在部分采樣點(diǎn)的風(fēng)險(xiǎn)商大于1,具有潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn), 和國內(nèi)外其他地區(qū)報(bào)道值比較,太湖表層沉積物中 PAHs處于較低水平.本文采用集對分析法和三角模糊數(shù)考慮到化合物之間的相互作用因素并做模糊處理,對差異度系數(shù)進(jìn)行改進(jìn),體現(xiàn)太湖流域沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級標(biāo)準(zhǔn)的模糊性,和陳燕燕方法相比,本文方法更為簡單方便,得出綜合風(fēng)險(xiǎn)低,二者結(jié)論相近,有一定的參考意義.

數(shù)據(jù) 3結(jié)果表明福州內(nèi)河沉積物中 PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)屬于Ⅱ級,較低風(fēng)險(xiǎn).陳衛(wèi)鋒[28]采用Long的生物毒性分級方法,具有一定生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的結(jié)論.本文方法考慮了單體的毒性因子,毒性大的單體權(quán)重更大且由三角模糊數(shù)處理毒性不確定性后得出綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低的結(jié)論,二者接近且可作為補(bǔ)充.

數(shù)據(jù)4結(jié)果表明三沙灣表層沉積物中PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為I級,黃磊等[29]采用Long的分級方法認(rèn)為本研究區(qū)域組分雖全部小于ERL,風(fēng)險(xiǎn)偏小,卻并不意味著不會對環(huán)境生物造成危害.本文方法基于已有明確的標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)進(jìn)行集對分析和三角模糊數(shù)的改進(jìn),但Long等認(rèn)為苯并(b)熒蒽、苯并(b)熒蒽、茚苯(1,2,3-cd)芘和苯并(g,h,i)苝這些高分子量 PAHs組分并沒有最低安全值,這些物質(zhì)只要在環(huán)境中存在就會產(chǎn)生負(fù)面生態(tài)效應(yīng),本方法尚未考慮到這部分多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),未來可進(jìn)一步改進(jìn).

數(shù)據(jù)5和6結(jié)果表明,長江口及浙江近岸海域表層沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)屬于Ⅰ級,太湖及周邊河流表層沉積物中多環(huán)芳烴屬于Ⅱ級,母清林等[30]和康杰等[6]均采用了沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法(SQSs)進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估,母清林的結(jié)論顯示調(diào)查海域表層沉積物中 PAHs處于較低的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平,與本文結(jié)論風(fēng)險(xiǎn)Ⅰ級結(jié)論接近.康杰的結(jié)論顯示太湖及其周邊河流已呈現(xiàn)一定的潛在毒性,與本文結(jié)論Ⅱ級也接近,比較結(jié)果表明本文方法具有實(shí)際參考意義.

4 結(jié)論

4.1 以集對分析和三角模糊數(shù)為基礎(chǔ),建立S-T模型,考慮到化合物之間的相互作用因素并做模糊處理,對差異度系數(shù)進(jìn)行改進(jìn),體現(xiàn)沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級標(biāo)準(zhǔn)的模糊性,為沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級提供了一種簡便客觀有效的方法.

4.2 加以毒性當(dāng)量因子確定權(quán)重,毒性大的單體權(quán)重更大且由三角模糊數(shù)處理毒性不確定性后得出綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級,與現(xiàn)有評價(jià)結(jié)果接近.

4.3 本研究尚未考慮到苯并(b)熒蒽、苯并(b)熒蒽、茚苯(1,2,3-cd)芘和苯并(g,h,i)苝這些高分子量 PAHs組分并沒有最低安全值,但這些物質(zhì)只要在環(huán)境中存在就會產(chǎn)生負(fù)面生態(tài)效應(yīng),未來可針對此做進(jìn)一步改進(jìn).

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