歐陽福生，游俊峰，方偉剛

(華東理工大學(xué)石油加工研究所，上海 200237)

催化裂化(FCC)過程能將大量重油高效轉(zhuǎn)化為汽油、柴油、液化氣和低碳烯烴，因而成為煉油工業(yè)舉足輕重的二次加工工藝[1]。汽油清潔化要解決的關(guān)鍵問題是降低烯烴和硫含量，為此，在傳統(tǒng)催化裂化工藝基礎(chǔ)上，國內(nèi)外開發(fā)了一些能夠顯著降低汽油中烯烴含量的衍生催化裂化工藝[2]。MIP工藝是最具代表性的工藝，它通過設(shè)置兩個(gè)反應(yīng)區(qū)，不僅能降低催化裂化汽油烯烴含量，還能夠通過多產(chǎn)異構(gòu)烷烴來減少汽油辛烷值損失，因而在工業(yè)上得到廣泛應(yīng)用。

鑒于FCC工藝在石油加工中的重要地位，對該過程的模擬優(yōu)化一直受到廣泛重視。自1960年代起，科技工作者就通過建立機(jī)理模型對FCC的生產(chǎn)進(jìn)行優(yōu)化。但因?yàn)镕CC工藝各操作變量之間的高度非線性和強(qiáng)偶聯(lián)，機(jī)理模型的精度受到較大影響[3]。

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Artificial Neural Network，ANN)的自適應(yīng)、自組織、自學(xué)習(xí)和非線性擬合能力極強(qiáng)，因此，它在一些復(fù)雜工業(yè)過程得到了廣泛的應(yīng)用，尤其在化工領(lǐng)域[4-9]。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)屬于按誤差逆向傳播的多層前饋網(wǎng)絡(luò)。本研究以MIP工業(yè)裝置的大量實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，通過建立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型并結(jié)合遺傳算法來實(shí)現(xiàn)主要產(chǎn)物收率的優(yōu)化。

1 數(shù)據(jù)收集

2 變量相關(guān)性分析

為了盡可能降低神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入變量的維數(shù)，以及滿足后續(xù)優(yōu)化工作的前提，必須保證輸入變量之間不相關(guān)或者相關(guān)性較弱。相關(guān)性檢驗(yàn)方法普遍采用Pearson相關(guān)系數(shù)法[10-11]，其數(shù)學(xué)表達(dá)形式為：

(1)

除了計(jì)算Pearson相關(guān)系數(shù)之外，還需要進(jìn)行顯著性檢驗(yàn)，一般認(rèn)為相關(guān)系數(shù)的假設(shè)檢驗(yàn)P值不大于5%，則認(rèn)為檢驗(yàn)的兩個(gè)變量的相關(guān)性顯著成立；若P值大于5%，則認(rèn)為檢驗(yàn)的兩個(gè)變量顯著不相關(guān)。在Pearson法中，若相關(guān)系數(shù)為0，即相關(guān)關(guān)系不顯著，檢驗(yàn)t統(tǒng)計(jì)量服從自由度為n-2的t分布，其表達(dá)式為：

(2)

本研究采用SPSS軟件分別計(jì)算原料油性質(zhì)、再生催化劑性質(zhì)和操作變量之間的Pearson相關(guān)系數(shù)(P<5%)。當(dāng)P>5%時(shí)兩變量之間無明顯的相關(guān)性，Pearson相關(guān)系數(shù)計(jì)算結(jié)果如表4～表6所示。

由表4可知，wSH與wAH的相關(guān)系數(shù)為-0.714，說明兩者之間呈高度線性負(fù)相關(guān)，由于wSH、wAH和wAR之和為100%，因此，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的建立可不考慮變量wAH。從表5可見，再生劑微反活性指數(shù)(AI)與再生劑炭質(zhì)量分?jǐn)?shù)(CC)之間呈低度線性負(fù)

相關(guān)，這表明CC增加，則再生劑活性降低。從表6可以看出，除了原料油預(yù)熱溫度(Tph)與回?zé)捰土髁?Q1)呈顯著線性正相關(guān)，一反出口溫度(Tr1)和二反出口溫度(Tr2)呈高度線性正相關(guān)之外，其余變量間均呈低度線性相關(guān)或者無明顯相關(guān)性。Tr1和Tr2的高度線性正相關(guān)關(guān)系會極大地影響神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的學(xué)習(xí)以及后續(xù)優(yōu)化工作，因此，取Tr2作為反應(yīng)溫度Tr，即：

Tr=Tr2

(3)

上述變量相關(guān)性分析共約簡2個(gè)變量：芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)(wAH)和一反出口溫度(Tr1)。約簡后，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模變量如表7所示，其中輸入變量共16個(gè)，包括原料油性質(zhì)6個(gè)、再生劑性質(zhì)2個(gè)、操作變量8個(gè)，輸出變量為4個(gè)主要產(chǎn)物(液化氣、汽油、柴油、焦炭)的收率。

3 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的建立

3.1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)一般是按照誤差進(jìn)行逆向傳播算法訓(xùn)練的三層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，每層包含多個(gè)神經(jīng)元，神經(jīng)元主要是依據(jù)激勵函數(shù)進(jìn)行神經(jīng)元計(jì)算結(jié)果的輸出。常用的激勵函數(shù)為S函數(shù)和線性函數(shù)，S函數(shù)方程式如式(4)所示。

(4)

S函數(shù)一般用于隱含層神經(jīng)元的激勵函數(shù)，它可以將神經(jīng)元的輸入范圍從(-∞，+∞)映射到(-1，+1)，其中x為輸入值，f(x)為隱含層輸出值。

線性函數(shù)方程式如式(5)所示。

g(x)=x

(5)

線性函數(shù)通常用作輸出層神經(jīng)元的激勵函數(shù)，它是用來處理和逼近輸入與輸出的非線性關(guān)系[12]，其中x為隱含層輸出值，g(x)為輸出層輸出值。

3.2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu)

本研究采用L-M算法來訓(xùn)練BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[13]。采用214組樣本，隨機(jī)選擇172組作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練樣本，其余作為驗(yàn)證樣本，采用MATLAB平臺來建立神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。

建立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的關(guān)鍵是確定隱含層神經(jīng)元的個(gè)數(shù)。神經(jīng)元個(gè)數(shù)太多，訓(xùn)練時(shí)間長，還容易出現(xiàn)過擬合；神經(jīng)元個(gè)數(shù)太少，學(xué)習(xí)效果差，訓(xùn)練次數(shù)必須增加。隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)計(jì)算式如(6)所示。

(6)

式中：H為隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)；m為輸入層神經(jīng)元個(gè)數(shù)；n為輸出層神經(jīng)元個(gè)數(shù)；L為1～10之間的常數(shù)。

由式(6)可以得到BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)隱含層神經(jīng)元的個(gè)數(shù)范圍為[6，15]，但由于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的大量并行分布結(jié)構(gòu)和非線性動態(tài)特性，實(shí)際計(jì)算隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)時(shí)往往難以取得理想效果。為尋找最優(yōu)的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，將隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)從6依次增加到25來建立相應(yīng)的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，并隨機(jī)選擇172組樣本對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行訓(xùn)練，然后用其余的42組樣本作為驗(yàn)證樣本，對模型進(jìn)行檢驗(yàn)，比較每次驗(yàn)證樣本的均方誤差，結(jié)果見圖1。從圖1可見，最佳隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)為20，因此，本研究按16-20-4的結(jié)構(gòu)來搭建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

圖1 隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)與均方誤差的關(guān)系

3.3 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測結(jié)果

采用42組樣本對所建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行驗(yàn)證，得到的相對誤差(σ)見表8。由表8可以看出：相對誤差小于5%的樣本占多數(shù)；液化氣和汽油收率的相對誤差都小于10%；柴油和焦炭收率的相對誤差只有4組樣本超過10%；汽油收率的平均相對誤差最小，其中只有兩組樣本超過5%，其余均未超過5%；液化氣、汽油、柴油和焦炭收率的平均相對誤差都小于5%，說明所建立的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型具有良好的預(yù)測性。

4 產(chǎn)品收率優(yōu)化

4.1 汽油收率優(yōu)化

以前面建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)為基礎(chǔ)，采用遺傳算法[14-15](Genetic Algorithm，GA)來優(yōu)化汽油收率。個(gè)體編碼方式為實(shí)數(shù)編碼，每個(gè)個(gè)體均為一個(gè)實(shí)數(shù)串。在優(yōu)化汽油收率時(shí)，采用20個(gè)初始種群，并設(shè)定進(jìn)化代數(shù)為50。計(jì)算極值時(shí)將BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測值作為個(gè)體適應(yīng)度值，其計(jì)算式為：

Fi=yGS，i

(7)

式中：Fi為個(gè)體i的適應(yīng)度值；yGS，i為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對個(gè)體i的汽油收率預(yù)測值。

個(gè)體選擇概率Pi的計(jì)算式為：

(8)

式中：Fi為個(gè)體i的適應(yīng)度值；k為系數(shù)；N為種群數(shù)目；Pi為個(gè)體i的選擇概率。

采用交叉操作來產(chǎn)生新個(gè)體[16]，交叉概率為0.6～0.9；變異操作可以為種群提供新的基因，變異概率為0～0.1。本研究選擇的交叉概率為0.6，變異概率為0.05。以36，39，42組驗(yàn)證樣本的LIMS數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，即在保持原料油和再生劑性質(zhì)不變的情況下，尋找汽油收率最優(yōu)時(shí)的操作條件。尋優(yōu)區(qū)間為各變量的可操作范圍，其數(shù)值和尋優(yōu)結(jié)果見表9。從表9可以看出，通過操作條件的優(yōu)化，汽油收率具有一定的上升空間。

注：GA表示僅優(yōu)化YGS，MGA表示同時(shí)優(yōu)化YGS和YCK。

4.2 汽油收率和焦炭收率的同時(shí)優(yōu)化

在上述優(yōu)化汽油收率的過程中并未考慮對其它產(chǎn)品收率的不利影響，尤其是焦炭產(chǎn)率，雖然影響焦炭產(chǎn)率的主要因素是原料的殘?zhí)?，但操作條件對生焦的影響也比較大。從表9可以看出，汽油收率提高后，第二組樣本(第39組驗(yàn)證樣本)的焦炭產(chǎn)率較原始值增大。因此，在提高汽油收率的同時(shí)需要考慮對焦炭產(chǎn)率的影響，這屬于多目標(biāo)優(yōu)化問題[17]。

對于催化裂化反應(yīng)-再生系統(tǒng)，最終的目標(biāo)是要得到盡可能大的汽油收率和盡可能小的焦炭產(chǎn)率，相比之下，汽油收率相對重要些，所以整個(gè)優(yōu)化問題就可以轉(zhuǎn)變成多目標(biāo)優(yōu)化問題，可以采用如下數(shù)學(xué)描述：

maxf(xi)=YGS

(9)

(10)

f(xi)=N1(xi，2)，g(xi)=N1(xi，4)

(11)

s.t.xi∈S

(12)

式中：xi為輸入變量，共16個(gè)；S為可行域；N1為訓(xùn)練好的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；N1(xi，2)表示汽油收率是神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)4個(gè)輸出值中的第2個(gè)輸出值；N1(xi，4)表示焦炭產(chǎn)率是神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)4個(gè)輸出值中的第4個(gè)輸出值。

在汽油收率和焦炭收率多目標(biāo)優(yōu)化的過程中，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)N1采用前面訓(xùn)練好的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；可行域S為操作變量的范圍，其中原料油性質(zhì)和再生劑性質(zhì)的值保持不變，操作條件的變化范圍與僅汽油收率尋優(yōu)時(shí)一樣，遺傳算法參數(shù)設(shè)置和GA單純優(yōu)化汽油收率不一樣的是進(jìn)化的代數(shù)由50變?yōu)?00。

同樣以36，39和42組驗(yàn)證樣本的LIMS數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，汽油收率和焦炭產(chǎn)率的多目標(biāo)尋優(yōu)結(jié)果見表9(MGA表示同時(shí)優(yōu)化汽油收率和焦炭產(chǎn)率)。由表9可知：第36組驗(yàn)證樣本多目標(biāo)優(yōu)化與單純的優(yōu)化汽油收率相比，反應(yīng)溫度上升，回?zé)捰土吭黾樱嵴羝吭黾?，這有利于增加汽油收率，而反應(yīng)溫度的上升和回?zé)捰土康脑黾右矔?dǎo)致焦炭產(chǎn)率的上升，但是預(yù)提升蒸汽量的增加會降低原料油的反應(yīng)深度，從而減少汽油和焦炭產(chǎn)量，優(yōu)化的結(jié)果是回?zé)捰驮黾右詮浹a(bǔ)反應(yīng)深度降低的影響，同時(shí)汽提蒸汽量的提高也會減少焦炭產(chǎn)率，因此總體來說，多目標(biāo)優(yōu)化的結(jié)果是汽油收率降低，而焦炭產(chǎn)率大幅度降低；第39組驗(yàn)證樣本多目標(biāo)優(yōu)化結(jié)果是：降低反應(yīng)溫度，提高反應(yīng)壓力，同時(shí)增加汽提蒸汽量有利于減少生焦；第42組驗(yàn)證樣本多目標(biāo)優(yōu)化結(jié)果是：原料油預(yù)熱溫度有較大幅度的上升，這有利于原料油的霧化，使原料油與催化劑的接觸更充分，可減少生焦。但是原料油預(yù)熱溫度的大幅提高意味著再生溫度的降低，這樣才能保證反再系統(tǒng)的熱平衡維持在一定的范圍內(nèi)，同時(shí)預(yù)提升蒸汽量增加，反應(yīng)深度降低，所以與原始值相比，雖然汽油收率略有下降，但焦炭產(chǎn)率明顯降低。雖然多目標(biāo)優(yōu)化后的汽油收率比單目標(biāo)優(yōu)化后的汽油收率略有減小，但是焦炭產(chǎn)率有較大幅度下降，優(yōu)化結(jié)果比較理想。

5 結(jié) 論

(1)采用Pearson相關(guān)系數(shù)法約簡了原料油中芳烴含量和操作變量中一反出口溫度2個(gè)變量，降低了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型輸入變量之間的相關(guān)性和輸入變量的維數(shù)。

(2)以約簡后的16個(gè)變量為基礎(chǔ)，建立了16-20-4的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，模型具有良好的預(yù)測性。

(3)所建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型與遺傳算法相結(jié)合優(yōu)化了僅汽油收率最大和汽油收率最大+焦炭產(chǎn)率最小時(shí)的操作條件，這些操作條件與催化裂化的工藝實(shí)際情況相符。與單純優(yōu)化汽油收率相比，多目標(biāo)優(yōu)化雖然汽油收率略有下降，但是焦炭產(chǎn)率顯著降低，對于實(shí)際生產(chǎn)操作的優(yōu)化具有較大的指導(dǎo)意義。