李多宏，楊麗芳，武朝輝，周志波，譚西早，何麗霞

(國家核安保技術(shù)中心，北京 102401)

對鈾钚的核查是核保障中的重要內(nèi)容，用γ譜法測量鈾富集度主要有無限厚度法和同位素比法。無限厚度法可以使用NaI探測器和高純鍺(HpGe)探測器進(jìn)行測量[1]，該方法在有源刻度γ測量方法中最具代表性，是使用最早、最廣泛的一種方法[2]。無限厚度法需要使用標(biāo)準(zhǔn)樣品刻度儀器，在測量時(shí)要求固定測量條件，并且要求樣品的厚度達(dá)到飽和吸收厚度[3-6]。該法簡單實(shí)用，在利用γ射線測量同位素組成方面具有普遍性；但是它過分依賴探測器和樣品的幾何條件，在實(shí)際應(yīng)用中容易引入分析誤差。筆者使用HpGe探測器測量鈾標(biāo)準(zhǔn)源，研究方法的可靠性。

1 無限厚度法

無限厚度法是指在一定的測量幾何條件下，當(dāng)被測樣品在探測方向上的厚度滿足“無限厚度”準(zhǔn)則時(shí)，探測器測到的185.715 keV γ射線的強(qiáng)度與樣品中鈾的富集度成正比。

一定的測量幾何條件是指探測器必須通過準(zhǔn)直器對樣品形成一個(gè)固定的立體角，且樣品的深度遠(yuǎn)大于下面提到的“可視體積”的深度，無限厚度法測量鈾富集度的原理如圖1所示。

如果被測樣品體積足夠大，由于含鈾材料對185.715 keV γ射線的強(qiáng)烈吸收，使得總樣品中只有表面一部分樣品發(fā)射出的185.715 keV γ射線被探測到，這部分可被探測到的樣品體積稱為樣品的“可視體積”，“可視體積”的大小與準(zhǔn)直器、探測器的幾何因子以及185.715 keV γ射線在被測樣品材料中的平均自由程有關(guān)，而與樣品的鈾富集度無關(guān)，因?yàn)椴煌拟櫷凰卦跇悠凡牧现卸季哂型耆嗤乃p特性。

圖1無限厚度法示意

“無限厚度”是指當(dāng)樣品沿準(zhǔn)直器軸線方向的深度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于185.715 keV γ射線在樣品材料中的平均自由程時(shí)，物理組成相同的所有被測樣品對探測器都具有相同的可視體積，185.715 keV γ射線的計(jì)數(shù)率只與235U富集度相關(guān)，并近似成正比，見公式(1)。通過測量185.715 keV γ射線的計(jì)數(shù)率，經(jīng)過修正可計(jì)算得到235U富集度。

(1)

式中：CR—計(jì)數(shù)率，計(jì)數(shù)/s；E—富集度，%；K—常數(shù)；ρm—材料密度，g/cm3；ρu—鈾的密度，g/cm3；μu、μm—質(zhì)量衰減系數(shù)，cm2/g。

從公式(1)可看出：1)當(dāng)ρmμm/ρuμu≤0.1時(shí)，計(jì)數(shù)率CR正比于富集度，CR≈EK；2)當(dāng)1+ρmμm/ρuμu>10時(shí)，對于原子序數(shù)Z<30的材料μm/μu≈0.08，若要ρmμm/ρuμu>9，需要ρm/ρu>100，此時(shí)CR≈EK(ρu/ρm)；3)對高原子序數(shù)材料樣品(比如Th，Pu)，CR≈EK·ρu/(ρu+ρm)。

185.715 keV γ射線在一些常用的鈾化合物中的平均自由程和無限厚度值見表1。

表1185.715 keV γ射線在不同材料中的衰減特性

由表1可看出，對于許多常用的鈾材料，不用太大的樣品體積就能滿足無限厚度的要求。但是由于探測器測到的僅僅是樣品表面的γ射線，因此，用無限厚度法測量得到的富集度要能代表整個(gè)樣品的富集度，需要被測樣品同位素均勻。

2 試驗(yàn)部分

2.1 儀器及設(shè)置

儀器：HpGe探測器；準(zhǔn)直器φ80 mm×110 mm。設(shè)置：高壓-3 100 V；8 000道；使185.715 keV在2 500道左右。

2.2 試驗(yàn)方法

將235U標(biāo)準(zhǔn)源放置于探頭前獲取譜圖，185.715keV峰落在2 476道，設(shè)置3個(gè)感興趣區(qū)，ROI1(183.9～187.3 keV)、ROI2(178.3～181.3 keV)和ROI3(189.2～192.5 keV)，3個(gè)感興趣區(qū)的設(shè)置如圖2所示：

圖2 感興趣區(qū)設(shè)置

凈峰計(jì)數(shù)率通過公式(2)計(jì)算：

(2)

式中：R是凈峰計(jì)數(shù)率，s-1；R1，R2，R3分別是3個(gè)感興趣的凈計(jì)數(shù)率，s-1；n1，n2，n3分別是感興趣區(qū)的道數(shù)，道。

富集度通過公式(3)計(jì)算：

(3)

式中：E是235U富集度，%，A是刻度常數(shù)。

3 試驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 儀器穩(wěn)定性試驗(yàn)

選取富集度為20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，對儀器進(jìn)行刻度，使得185.715 keV在2 319道。選取感興趣區(qū)，185.715 keV感興趣區(qū)(ROI1)在2 296～2 339道，背景1(ROI2)在2 226～2 267道，背景2(ROI3)在2 363～2 404道，則n1、n2和n3分別為43、41和41。在標(biāo)準(zhǔn)源與探測器間放置準(zhǔn)直器，重復(fù)測量7次，每次測量時(shí)間為360 s，計(jì)算刻度常數(shù)，結(jié)果見表2。

從表2可知，刻度常數(shù)的相對偏差小于0.26%。連續(xù)9周測量同一標(biāo)準(zhǔn)源，并計(jì)算刻度常數(shù)和刻度常數(shù)相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)，考察HpGe γ譜儀的穩(wěn)定性。計(jì)算得RSD為1.66%，說明儀器穩(wěn)定。

表2方法精密度試驗(yàn)

注：C1、C2、C3指計(jì)數(shù)，下同。

3.2 死時(shí)間對刻度常數(shù)的影響

3.2.1無屏蔽時(shí)死時(shí)間對刻度常數(shù)的影響

使用富集度為20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，測量活時(shí)間為360 s，ROI1、ROI2、ROI3的道數(shù)分別為43、41和41。將標(biāo)準(zhǔn)源直接放置于探測器前，標(biāo)準(zhǔn)源和探測器間無屏蔽，通過改變探測器與標(biāo)準(zhǔn)源之間的距離，來改變死時(shí)間，計(jì)算刻度常數(shù)，測量結(jié)果見表3。

表3死時(shí)間對刻度常數(shù)的影響(無屏蔽)

從表3可看出：死時(shí)間從44.01%降低到1.92%，185.715 keV對應(yīng)的感興趣區(qū)的計(jì)數(shù)率R1從8 213.69 s-1降低到200.91 s-1；刻度常數(shù)隨死時(shí)間的減少逐漸增大。

3.2.2有屏蔽時(shí)死時(shí)間對刻度常數(shù)的影響

使用富集度為20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，固定標(biāo)準(zhǔn)源與探測器間距離為45 mm，測量時(shí)間540 s，ROI1、ROI2、ROI3的道數(shù)分別為43、41和41。通過增加屏蔽材料不銹鋼板的數(shù)量來改變死時(shí)間的大小，每塊鋼板的厚度為3 mm，測量結(jié)果見表4。從表4可看出，隨著死時(shí)間的降低，刻度常數(shù)A逐漸增大。從本試驗(yàn)也可看出包裝材料厚度對刻度常數(shù)的影響，隨著標(biāo)準(zhǔn)源屏蔽罐厚度的增加，死時(shí)間逐漸降低，刻度常數(shù)逐漸增大。

表4 死時(shí)間對刻度常數(shù)的影響(有屏蔽)

3.3 測量時(shí)間對刻度常數(shù)的影響

選取富集度為52.80%、20.30%和1.94%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，固定標(biāo)準(zhǔn)源、準(zhǔn)直器與探測器的位置，在不同時(shí)間下測量，計(jì)算刻度常數(shù)。對于富集度為52.80%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，測量時(shí)間大于60 s時(shí)，刻度常數(shù)值趨于穩(wěn)定，如圖3所示；對于富集度為20.3%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，測量時(shí)間大于120 s時(shí)，刻度常數(shù)值趨于穩(wěn)定，如圖4所示；而對于較小富集度的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，在60 s時(shí)，刻度常數(shù)值較小，在360 s之后，刻度常數(shù)值趨于穩(wěn)定，如圖5所示。富集度為20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源185.715 keV ROI的計(jì)數(shù)率在1 140 s-1左右，而富集度為1.94%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源計(jì)數(shù)率在125 s-1左右，計(jì)數(shù)較少，引起誤差較大。

圖3富集度為52.80%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源刻度常數(shù)隨時(shí)間的變化

圖4富集度為20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源刻度常數(shù)隨時(shí)間的變化

圖5 富集度為1.94%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源刻度常數(shù)隨時(shí)間的變化

3.4 背景道數(shù)對刻度常數(shù)的影響

使用富集度為20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，將標(biāo)準(zhǔn)源放置于準(zhǔn)直器前，測量時(shí)間360 s，改變背景道數(shù)，刻度常數(shù)計(jì)算結(jié)果見表5。

表5 背景道數(shù)對刻度常數(shù)的影響

從表5可看出，隨著背景道數(shù)的增大，刻度常數(shù)幾乎沒有變化。對于第6行、第7行，刻度常數(shù)增大，因選取感興趣區(qū)含有小峰；對于第9行、第10行，數(shù)值略低，因選取的感興趣區(qū)離185.715 keV區(qū)較遠(yuǎn)，所以在實(shí)際應(yīng)用中，盡量選取185.715 keV興趣區(qū)附近的較為平坦的區(qū)域。

3.5 有無準(zhǔn)直器對刻度常數(shù)的影響

使用富集度為20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，將標(biāo)準(zhǔn)源放置于準(zhǔn)直器前，并固定標(biāo)準(zhǔn)源的位置，測量時(shí)間360 s，記錄計(jì)數(shù)結(jié)果；然后撤走準(zhǔn)直器，測量相同時(shí)間，比較有、無準(zhǔn)直器時(shí)對刻度常數(shù)的影響。在20.30%的鈾標(biāo)準(zhǔn)源的周圍放置其他不同富集度的鈾標(biāo)準(zhǔn)源，比較存在干擾項(xiàng)時(shí)有、無準(zhǔn)直器時(shí)對刻度常數(shù)的影響。結(jié)果見表6。

表6準(zhǔn)直器對刻度常數(shù)的影響

從表6可看出：當(dāng)只有富集度為93.20%的樣品干擾時(shí)，在有準(zhǔn)直器的情況下，刻度常數(shù)基本沒變；隨著干擾源項(xiàng)的增多，在無準(zhǔn)直器的情況下，刻度常數(shù)值很小，呈現(xiàn)略微下降的趨勢；在有準(zhǔn)直器的情況下，刻度常數(shù)也逐漸下降，下降幅度不大。

3.6 185.715 keV凈計(jì)數(shù)率法與無限厚度法比較

直接使用譜圖中185.715 keV的凈峰計(jì)數(shù)率，使用每一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)源的富集度，計(jì)算出刻度常數(shù)，如圖6中實(shí)線所示；無限厚度法使用3個(gè)感興趣區(qū)計(jì)算刻度常數(shù)如圖6中虛線所示。

圖6185.715 keV凈計(jì)數(shù)率法與無限厚度法比較

從圖6可看出，在富集度為4.46%～52.80%時(shí)，2種方法結(jié)果特別吻合。在快速測量時(shí)，可以使用較為簡單的無限厚度法，即直接使用185.715 keV的凈峰計(jì)數(shù)率，計(jì)算刻度常數(shù)。

3.7 驗(yàn)證試驗(yàn)

3.7.1無屏蔽時(shí)驗(yàn)證試驗(yàn)

將不同富集度的鈾標(biāo)準(zhǔn)源作為未知樣，放置于探測器前，無屏蔽，依次測量，測量時(shí)間360 s，3個(gè)感興趣區(qū)的道數(shù)分別取43、41和41，計(jì)算刻度常數(shù)，結(jié)果見表7。

從表7可看出，刻度常數(shù)的相對偏差≤3.73%。以20.30%的標(biāo)準(zhǔn)源作為刻度源，對其他的標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行驗(yàn)證，驗(yàn)證結(jié)果見圖7，實(shí)線為標(biāo)準(zhǔn)值，虛線為試驗(yàn)值。

表7 不同富集度的未知樣的驗(yàn)證試驗(yàn)

圖7無屏蔽時(shí)富集度驗(yàn)證結(jié)果

從圖7可知，標(biāo)準(zhǔn)值和試驗(yàn)值非常吻合。說明物理組成相同的所有被測樣品對探測器都具有相同的可視體積，185.715 keV γ射線的計(jì)數(shù)率只與235U富集度相關(guān)，并近似成正比。

3.7.2有屏蔽時(shí)驗(yàn)證試驗(yàn)

在樣品與準(zhǔn)直器之間放置8塊不銹鋼板，其他條件如前述試驗(yàn)，測量時(shí)間540 s，對鈾富集度進(jìn)行驗(yàn)證?？潭瘸?shù)的計(jì)算結(jié)果見表8。

從表8可看出：當(dāng)富集度為0.32%和0.71%時(shí)，3個(gè)興趣區(qū)的計(jì)數(shù)率都小于0.70，刻度常數(shù)值誤差較大；當(dāng)富集度在1.94%以上時(shí)，A值基本保持一致，相對偏差小于7.00%。若以20.30%的標(biāo)準(zhǔn)源作為刻度源，驗(yàn)證其他富集度在1.94%以上的標(biāo)準(zhǔn)源，驗(yàn)證結(jié)果如圖8所示，驗(yàn)證結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)值非常吻合。

表8 有屏蔽時(shí)的富集度驗(yàn)證

圖8 有屏蔽時(shí)的驗(yàn)證結(jié)果

3.8 無限厚度法驗(yàn)證結(jié)果與FRAM分析結(jié)果比較[7-10]

對于3.7.1提到的驗(yàn)證試驗(yàn)，采用360 s獲得的譜圖，用FRAM(同位素比法)進(jìn)行分析，與無限厚度法(ITM)結(jié)果進(jìn)行比較；對于3.7.2提到的驗(yàn)證試驗(yàn)，采用540 s獲得的譜圖，用FRAM進(jìn)行分析，與無限厚度法結(jié)果進(jìn)行比較。結(jié)果見表9。

從表9可以看出：1)在沒有屏蔽時(shí)，對富集度較小的樣品，用FRAM分析，誤差較大；當(dāng)富集度在1.94%～52.80%時(shí)，2種方法的測量值基本一致；當(dāng)富集度為93.20%時(shí)，F(xiàn)RAM分析的結(jié)果更接近于標(biāo)準(zhǔn)值。2)在有屏蔽時(shí)，當(dāng)富集度大于1.94%時(shí)，ITM方法分析較準(zhǔn)，F(xiàn)RAM分析誤差都較大。這是由于FRAM分析選用plnr060～250低能區(qū)的模式進(jìn)行，因使用了8塊屏蔽板，低能區(qū)的計(jì)數(shù)很少。

表9ITM與FRAM結(jié)果比較

4 結(jié)論

鈾的富集度可以用無限厚度法進(jìn)行測量，高純鍺(HpGe)探測器可以用作測量儀器，這種方法是有源刻度γ測量方法中最具有代表性的應(yīng)用，需要使用標(biāo)準(zhǔn)樣品刻度儀器，在測量時(shí)固定測量條件，同時(shí)要求樣品的厚度達(dá)到飽和吸收厚度。HpGe探測器需要在低溫下工作，能量分辨率高，結(jié)果較準(zhǔn)確。在測量鈾富集度時(shí)可以根據(jù)自身?xiàng)l件，選擇合適的儀器，實(shí)現(xiàn)快速測量。