秦 婭，呂廬峰，侯栓弟

(中國石化石油化工科學(xué)研究院，北京 100083)

噴霧干燥是將原料液在干燥塔內(nèi)用霧化器分散為霧滴，與進入塔內(nèi)的熱空氣(或其他氣體)直接接觸而獲得粉粒狀產(chǎn)品的一種干燥過程。催化裂化(FCC)催化劑制備過程中，噴霧干燥塔是整個噴霧干燥系統(tǒng)的核心。而現(xiàn)有噴霧干燥操作過程中存在一些問題，如催化劑產(chǎn)品球形度差(空心、異形、粘連)；顆粒粒徑分布范圍較國外催化劑產(chǎn)品更寬；噴霧干燥塔多采用側(cè)面出風(fēng)口設(shè)計，極易存在流場分布不均而引起粘壁等問題。若噴霧干燥塔未在最佳狀態(tài)下操作，則在催化劑制備過程中生產(chǎn)的FCC催化劑產(chǎn)品性能在不同批次原料的操作時段不盡相同，會導(dǎo)致 FCC催化劑產(chǎn)品均一性差，嚴重影響FCC催化劑產(chǎn)品品質(zhì)。

噴霧干燥過程是一個十分復(fù)雜的流動、傳熱、傳質(zhì)與化學(xué)反應(yīng)的過程，機理中有許多方面迄今尚未被認識和理解。由于操作工況的限制，噴霧干燥塔內(nèi)流場參數(shù)和各種熱力學(xué)參數(shù)一直無法直接獲取，目前噴霧干燥的設(shè)計大多依據(jù)小型裝置的實驗結(jié)果進行放大，現(xiàn)有噴霧干燥模型亦多為半經(jīng)驗?zāi)Ｐ?，使得實際設(shè)計的噴霧干燥塔總有諸多問題，限制了噴霧干燥裝置的進一步改進和大型化設(shè)計。隨著計算機技術(shù)和計算流體力學(xué)(Computational Fluid Dynamics，CFD)的發(fā)展，CFD 模擬技術(shù)以其速度快、成本低、能夠提供全流場流動細節(jié)等特點已成為化工過程研究與設(shè)計并行不悖的新方法。CFD是一種描述多相流動系統(tǒng)流體動力學(xué)和傳遞行為的重要手段?；舅枷肟蓺w納為：將原來在時間域及空間域上連續(xù)的物理量場(如速度場和壓力場)，用一系列有限個離散點上變量值的集合代替，通過一定的原則和方式建立起關(guān)于這些離散點上變量間關(guān)系的代數(shù)方程組，然后求解代數(shù)方程組，從而獲得場變量的近似值。隨著計算機技術(shù)的提高和軟件業(yè)的發(fā)展，噴霧干燥數(shù)學(xué)模擬可行性極大提高[1-5]。然而，通過文獻調(diào)研發(fā)現(xiàn)[6-11]，噴霧干燥模擬方面的文獻多為食品、制藥領(lǐng)域或小型噴霧干燥塔的計算，關(guān)于催化劑制備中大型噴霧干燥塔模擬計算方面的研究報道極少[12]。本研究基于氣固兩相流理論和CFD知識，結(jié)合催化裂化催化劑噴霧干燥過程的特點，運用歐拉-拉格朗日(Eulerian-Lagrangian)模型，建立噴霧干燥塔兩相流CFD模型，對制備FCC催化劑的噴霧干燥塔內(nèi)氣漿兩相流動量、質(zhì)量和熱量傳遞過程進行數(shù)值模擬計算。

1 模型建立

采用CFD軟件，對噴霧干燥塔中型及工業(yè)裝置進行多相CFD計算。目前用于多相流研究的模型主要有：Eulerian-Eulerian模型；Eulerian-Lagrangian模型；Volume of Fluid模型；混合模型。

噴霧干燥過程是漿料液滴與熱空氣接觸，不斷蒸發(fā)水分的過程，需要了解液滴的運動、熱量和質(zhì)量傳遞過程。因此，數(shù)值計算應(yīng)采用Eulerian-Lagrangian方法，Eulerian方法用于連續(xù)相的計算，Lagrangian方法用于顆粒跟蹤。模型建立過程中，一般基于如下假設(shè)：①干燥室內(nèi)空氣場為穩(wěn)定態(tài)，在干燥塔內(nèi)任一點處，空氣的狀態(tài)均不隨時間而變化；②漿料經(jīng)噴嘴噴出后霧滴為球形；③從霧化器出來的霧滴由具有不同粒徑分布的粒子群組成，每組取平均直徑為代表，同一平均粒徑的粒子群中所有粒子運動軌跡相同；④忽略行程中霧滴聚并和破碎的可能性以及霧滴自身旋轉(zhuǎn)、內(nèi)部流動。

1.1 控制方程

控制方程包括連續(xù)相方程、離散相方程以及氣固兩相間熱質(zhì)傳遞模型方程[13-14]。連續(xù)相及離散相的控制方程如下。

1.1.1連續(xù)相連續(xù)性方程：

(1)

動量守恒方程：

(2)

式(1)和式(2)中：ρ為密度；Mm為質(zhì)量源項；MF為動量源項；μ為流體動力黏度；u為流速；P為壓力；x為坐標(biāo)系中的位置；i，j代表方向。

能量守恒方程：

(3)

式(3)中：Cp為流體比熱容；T為溫度；k為流體的導(dǎo)熱系數(shù)；Mh為能量源項。

1.1.2離散相顆粒追蹤：

(4)

式(4)中：CD為曳力系數(shù)；d為直徑；Re為雷諾數(shù)；下標(biāo)p代表顆粒，g代表氣體。

質(zhì)量傳遞(第一、第二階段)：

Ni=kc(Ci，s-Ci，∞)

(5)

式(5)中：Ni為氣相摩爾能量；Ci，s為液滴表面水蒸氣濃度；Ci，∞氣相體相水蒸氣濃度；kc為傳質(zhì)系數(shù)。

(6)

式(6)中：dp為液滴直徑；hfg為汽化潛熱；T∞為環(huán)境溫度；Tp為液滴溫度。

傳熱：

(7)

式(7)中：m為質(zhì)量；h為對流傳熱系數(shù)；A為表面積；hfg為潛熱。

方程(4)通過求解顆粒的力平衡得到顆粒粒子軌跡?；诳諝馀c顆粒之間的相對流速得到相對雷諾數(shù)。曳力系數(shù)可定義為：

(8)

式(8)中，a1，a2，a3為常數(shù)。

方程(5)用于計算漿料中恒速階段的水分蒸發(fā)速率，顆粒表面及氣相主體的水蒸氣濃度(kmol/m3)可定義為：

(9)

(10)

式(9)和式(10)中：Xi為摩爾分數(shù)；Psat為飽和壓力；Pop為操作壓力。

方程(5)和(7)中的傳熱系數(shù)和傳質(zhì)系數(shù)由努塞爾特(Nusselt)關(guān)聯(lián)式計算[15-16]。當(dāng)液滴溫度達到沸點后，會啟用汽化速率方程(6)進行傳熱傳質(zhì)過程的計算[17]。

汽液兩相湍流模型采用標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型(k為湍動能，ε為湍流耗散率)。

上述連續(xù)相控制方程組、離散相控制方程及氣體-顆粒熱質(zhì)傳遞模型構(gòu)成了模擬噴霧干燥過程的CFD模型。連續(xù)相控制方程組用于描述干燥塔內(nèi)的氣相性質(zhì)，如氣流溫度、濕度、速度及壓力；離散相模型用于追蹤顆粒在干燥室內(nèi)的運動軌跡；氣體-顆粒熱質(zhì)傳遞模型用于描述兩相間質(zhì)量、動量變換，能量的轉(zhuǎn)移和耗散。3個模型相互聯(lián)系，因而必須用迭代法求解整個CFD模型。

1.2 幾何模型及邊界條件

常見的壓力式噴霧干燥塔為氣液兩相并流式噴霧干燥設(shè)備，由熱風(fēng)分布器、上錐體、塔身、下錐體、出料管等部件組成。以中型壓力式噴霧干燥塔為依據(jù)建立幾何模型，如圖1所示。干燥塔總高9.0 m，塔內(nèi)徑2.6 m。邊界條件主要包括氣相入口、漿料入口、側(cè)面出口、底部出口和壁面邊界條件。氣相由頂部垂直方向進入，漿料經(jīng)噴嘴噴出，噴嘴位于噴霧干燥塔中軸線上。底部右側(cè)出口主要為氣相流出口，夾帶少量干燥后的顆粒，底部最下出口為催化劑顆粒流出口。設(shè)置壁面環(huán)境溫度25 ℃，采用常用的逃逸邊界條件，顆粒碰壁后即停止運算顆粒的運行軌跡和該顆粒與流體進行物質(zhì)和能量的交換。對整個噴霧干燥塔進行離散化處理——劃分網(wǎng)格，網(wǎng)格總數(shù)為202 610個。

圖1 噴霧干燥塔幾何結(jié)構(gòu)及邊界條件1—氣相入口； 2—漿料入口； 3—側(cè)面出口； 4—底部出口

1.3 模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)對比

為驗證數(shù)值模擬計算結(jié)果的準(zhǔn)確性，在中型噴霧干燥塔內(nèi)設(shè)置多個測溫點，分別在如圖2所示的A，B，C，D，E，F(xiàn)平面中心線上各取5個點進行溫度參數(shù)的測量。不同位置溫度預(yù)測值與實驗值對比見圖3。從圖3可以看出，塔內(nèi)不同截面溫度分布的數(shù)值模擬計算預(yù)測值與實驗值的趨勢基本相符，說明模擬結(jié)果可靠。

圖2 溫度實測點位置選取

圖3 不同位置溫度預(yù)測值與實驗值的對比■—A； ●—B； ▲—C；

同時，將出口溫度實驗值與模擬值進行對比，結(jié)果見表1。從表1可以看出，溫度預(yù)測值與實驗值誤差在10%以內(nèi)，只是側(cè)面出口溫度偏高，可能的原因是模擬時設(shè)置壁面為逃逸邊界條件，當(dāng)顆粒碰壁后即會消失，顆粒中剩余的水分沒有繼續(xù)從熱空氣中吸收熱量而蒸發(fā)，因此造成側(cè)面出口溫度偏高?？傮w而言，數(shù)值模擬計算結(jié)果與實驗測試結(jié)果基本相符，說明數(shù)學(xué)模型的簡化和計算合理，模擬結(jié)果可靠。

表1 噴霧干燥塔溫度實驗值與預(yù)測值的對比

1)誤差率=(模擬值—實驗值)/實驗值×100%。

2 噴霧干燥塔數(shù)值模擬結(jié)果

2.1 流速場分布情況

通過數(shù)值模擬考察中試FCC催化劑制備噴霧干燥塔內(nèi)霧滴-空氣的流動圖形，其垂直截面流速分布如圖4所示。由圖4可見：在干燥塔頂部熱空氣進入速度相對均勻，在噴嘴出口位置流速最快，主要因為熱空氣與從噴嘴噴出的漿料開始接觸，兩者溫差大，發(fā)生劇烈傳熱傳質(zhì)作用，所以噴嘴出口位置流速明顯增大；隨后流速逐漸降低，流速較快區(qū)域主要集中在塔的中部；到出口位置，由于管徑減小，流速相對增加。

圖4 噴霧干燥塔垂直截面流速分布

噴霧干燥塔垂直截面流速分布矢量見圖5。從圖5可以看出，在噴嘴兩側(cè)以及中下部左側(cè)有漩渦生成，形成環(huán)流區(qū)域，類似這樣的區(qū)域可能存在粘壁現(xiàn)象。而在噴霧干燥塔底部，靠近氣相出口位置流型較復(fù)雜，流體向上返再經(jīng)氣相出口管流出，在左側(cè)則有向上返的氣流。流速分布的模擬結(jié)果可以給出噴霧干燥塔內(nèi)直觀的流場分布情況和可能粘壁的范圍。

圖5 噴霧干燥塔垂直截面流速分布矢量

噴霧干燥塔垂直截面局部流速分布矢量見圖6。從圖6可以看出噴霧干燥塔2個出口的流速分布情況，在底部出口位置，由于直徑突然縮小導(dǎo)致流速增加，而在側(cè)面出口位置，氣流先向上進入罩帽，繼而向下再轉(zhuǎn)向右側(cè)流出。

圖6 噴霧干燥塔垂直截面局部流速分布矢量

2.2 溫度場分布情況

噴霧干燥塔熱空氣溫度分布見圖7。從圖7可以看出，在干燥塔頂端熱空氣入口處溫度最高為550 ℃，隨著噴霧干燥過程的進行，熱空氣與冷的漿料接觸，溫度迅速降低，即在噴嘴出口附近溫度差異較大，根據(jù)能量守恒原理，說明熱空氣與濕物料液滴在該區(qū)域發(fā)生了強烈的傳質(zhì)傳熱過程，而在塔的中下部，溫度變化不大，溫度場相對比較均勻。

圖7 噴霧干燥塔熱空氣溫度分布

2.3 顆粒運行軌跡

噴霧干燥塔內(nèi)主體顆粒停留時間分布見圖8。從圖8可以看出，在噴霧干燥塔內(nèi)，顆粒最長停留時間在10 s以內(nèi)。由圖5流速場可知，會有向上翻的氣流，因此也會帶動顆粒向左側(cè)移動，此處有可能發(fā)生粘壁現(xiàn)象。若有粘壁發(fā)生，會導(dǎo)致停留時間的延長。

圖8 噴霧干燥塔顆粒停留時間分布

3 結(jié) 論

運用Eulerian-Lagrangian模型建立了FCC催化劑制備噴霧干燥塔的模型，并采用中型實驗數(shù)據(jù)進行驗證。實驗所測溫度值與模擬預(yù)測值對比結(jié)果表明，二者溫度分布趨勢基本一致，同時，側(cè)面出口和底部出口溫度偏差在10%以內(nèi)，說明所建立在噴霧干燥模型可靠。根據(jù)所建立的模型進行噴霧干燥塔CFD模擬計算，得到了氣相流動情況、流速分布、溫度分布以及顆粒運行軌跡等信息，結(jié)果表明在噴嘴出口位置流速最快，主要因為熱空氣與從噴嘴噴出的漿料開始接觸，發(fā)生劇烈傳熱傳質(zhì)作用；相對應(yīng)地在噴嘴出口位置，塔內(nèi)溫度差異也較大；從顆粒停留時間分布可以發(fā)現(xiàn)，主體顆粒最長停留時間在10 s以內(nèi)。采用所建立的噴霧干燥模型進行模擬計算，可實現(xiàn)噴霧干燥塔內(nèi)流場信息可視化。