刀流云 張子濤 肖煜同 張明昊 王帥 何珺賈金山 余樂軍 孫波 熊昌民?
1) (北京師范大學(xué)物理學(xué)系,北京 100875)
2) (北京師范大學(xué)信息科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,北京 100875)
(2018 年12 月14 日收到; 2019 年1 月20 日收到修改稿)
LaAlO3/SrTiO3 異質(zhì)結(jié)界面體系具有新奇的二維自由電子氣現(xiàn)象、暫態(tài)光電導(dǎo)效應(yīng)、持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)等豐富的光電性質(zhì),是近年來科學(xué)界研究的熱點之一. 本文研究了場效應(yīng)對LaAlO3/SrTiO3 界面光電導(dǎo)效應(yīng)的調(diào)控,發(fā)現(xiàn)光電協(xié)同增強的場效應(yīng)可以使得LaAlO3/SrTiO3 界面產(chǎn)生顯著的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng),進一步研究發(fā)現(xiàn): 在光電協(xié)同效應(yīng)的影響下,隨著負的背柵門電壓的增加,持續(xù)光電導(dǎo)的數(shù)值增大,在–70 V 附近達到極值;隨著負的背柵門電壓處理時間的增加,持續(xù)光電導(dǎo)的數(shù)值單調(diào)增加. LaAlO3/SrTiO3 異質(zhì)結(jié)中這種場增強的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)可為多參數(shù)可調(diào)的光電子記憶器件的研發(fā)提供參考依據(jù).
光電導(dǎo)效應(yīng)是材料電阻(或電導(dǎo))在光照影響下發(fā)生改變的一種現(xiàn)象. 持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)是光電導(dǎo)效應(yīng)的一種,具體指的是材料的電阻(或電導(dǎo))在去掉光照后不能恢復(fù)到光照前初始值的一種現(xiàn)象.利用光電導(dǎo)效應(yīng)可以實現(xiàn)光電信號的轉(zhuǎn)變,尤其是利用持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)還能實現(xiàn)信息記憶功能. 因此基于光電導(dǎo)效應(yīng)可將材料開發(fā)成各種光電導(dǎo)器件,在光電跟蹤、導(dǎo)彈制導(dǎo)、信息傳感與記錄等各領(lǐng)域展現(xiàn)出了巨大的應(yīng)用前景. 然而,隨著時代的發(fā)展,人們對各種電子器件的性能、功能、可調(diào)性等方面始終有著更高的需求. 在光電導(dǎo)器件的研究方面,目前的一個主要趨勢是尋找新型光電導(dǎo)材料或探究新的控制手段,以期提高或?qū)崿F(xiàn)多參數(shù)可調(diào)的光電導(dǎo)效應(yīng).
近年來,LaAlO3/SrTiO3(LAO/STO)異質(zhì)結(jié)界面因其具有獨特的二維自由電子氣性質(zhì)而受到科學(xué)界的廣泛關(guān)注[1?10]. 此外,在LAO/STO 界面還發(fā)現(xiàn)了暫態(tài)光電導(dǎo)效應(yīng)、持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)以及暫態(tài)、持續(xù)共存的光電導(dǎo)效應(yīng)等豐富的光電性質(zhì)[11?17].這些性質(zhì)進一步展現(xiàn)了LAO/STO 界面在光電子領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用前景. 因此,光電導(dǎo)效應(yīng)也是該LAO/STO 異質(zhì)結(jié)研究中的熱點之一. 然而,在LAO/STO 的光電導(dǎo)的調(diào)控研究中,目前常用的手段是化學(xué)摻雜(如氧空位或雜質(zhì)插層等),物理手段(如電場或應(yīng)力等)則較少被采用. 值得注意的是,Lei 等[18]在LAO/STO 界面中發(fā)現(xiàn)了光誘導(dǎo)增強的場效應(yīng),即光電協(xié)同增強的場效應(yīng). 這種光電協(xié)同效應(yīng)實質(zhì)上反映了LAO/STO 中的光激發(fā)與場效應(yīng)間有強的關(guān)聯(lián)性. 但是,更進一步地,是否能用場效應(yīng)手段(包括光電協(xié)同增強的場效應(yīng))來調(diào)控該異質(zhì)結(jié)界面的光電導(dǎo)效應(yīng)呢?這一問題目前仍缺乏研究. 基于此,本文研究了場效應(yīng)對LAO/STO 異質(zhì)結(jié)的光電導(dǎo)效應(yīng)的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)通過光電協(xié)同增強的場效應(yīng)能顯著提高LAO/STO 界面中的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng). 這種場控增強的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng),在以往的文獻中未見報道,其在新型場調(diào)控的光電子記憶器件的研發(fā)方面具有潛在價值.
本文所用LAO/STO 異質(zhì)結(jié)樣品的結(jié)構(gòu)如圖1 所示. 其中LAO 薄膜為采用脈沖激光沉積方法制備的薄膜,STO(100)為該LAO 薄膜襯底.LAO 薄 膜 制 備 時 的 氧 分 壓 為3.3 × 10–5Torr(1 Torr =1.33322 × 102Pa),溫度為750 ℃. 通過設(shè)定制膜時間,LAO 薄膜厚度控制約為2 nm.X 射線衍射實驗證明本文所制備的LAO 薄膜為外延生長,結(jié)晶質(zhì)量良好. 采用超聲壓焊方法在LAO 表面和STO 背面焊接了Al 電極. 超聲壓焊焊接的Al 電極穿透深度一般為微米級. Al 電極與LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面的接觸電阻小于50 ? . 其中,LAO 薄膜中有Al 電極1,2,3,4 和5,襯底STO背面有Al 電極6. 實驗采用背柵法以實現(xiàn)場效應(yīng)測量,即: 在3 和6 電極之間加?xùn)艍?其中3 電極接地,6 電極上加門電壓Vgate.
圖1 LAO/STO 測量接線示意圖Fig. 1. Sketch of the experimental setup of the LAO/STO device.
利用四點法測LAO/STO 異質(zhì)結(jié)電阻. 其中1 和5 電極間通電流,2 和4 電極間測電壓. 為測量LAO/STO 的光電導(dǎo)效應(yīng),選用波長為405 nm的連續(xù)激光器作光源. 光照面積約為4 mm2,光照范圍在LAO 表面上的2 到4 電極之間.
首先測量了LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面電阻(R)隨溫度(T)的變化. 其結(jié)果如圖2 所示,R與T呈現(xiàn)正相關(guān),表明本文所制備得的異質(zhì)結(jié)界面具有良好的金屬導(dǎo)電性,這與文獻[1—10]報道的結(jié)果類似. 其導(dǎo)電性一般被認為來源于LAO/STO 界面層中電子型載流子的躍遷.
圖2 LAO/STO 樣品的界面R-T特性曲線Fig. 2.R-Tcurve measured at LAO/STO interface.
然后,分別測量了該LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面電阻R在無光照和有光照影響下的場效應(yīng). 其中,場效應(yīng)中的門電壓通過背柵法施加(見圖1 中的接線示意圖). 測得的LAO/STO 界面電阻R與門電壓(Vgate)隨時間(t)的變化結(jié)果分別在圖3(a)與圖3(b)中給出. 圖3(a)中黑色線表示的為不施加光照時R隨t以及Vgate的變化. 初始時異質(zhì)結(jié)的電阻約為135 k ? . 從220 s 到430 s,施加負向柵壓100 V. 在此期間,界面電阻略有上升,在測試時間內(nèi)達到145 k ? ; 去掉柵壓,電阻恢復(fù)到初始態(tài).在600 s 后加上正向柵壓100 V,電阻略微降低,并穩(wěn)定在130 k ? 附近. 根據(jù)上述結(jié)果算得負向柵壓場效應(yīng)對LAO/STO 界面電阻的調(diào)控幅度在7.4%左右. 正向柵壓的調(diào)控則不明顯,調(diào)控幅度約小于4%.
再用功率為30 mW 的405 nm 連續(xù)激光照射樣品,研究了光照對場效應(yīng)的影響. 施加正負門電壓的順序與上述不施加光照時的情形相同,其結(jié)果如圖3(a)紅色線條所示. 開始時門電壓為0 V,電阻趨于穩(wěn)定值119 k ? ; 220 s 處施加–100 V 的門電壓,電阻值迅速上升到388 k ? ,在測量時間段內(nèi)電阻未達到穩(wěn)定態(tài); 去掉門電壓,電阻降低并恢復(fù)到初始的119 k ? 附近. 在600 s 時施加 + 100 V門電壓,電阻降低,并且趨于穩(wěn)定值111 k ? ; 去掉門電壓,電阻升高,并且恢復(fù)到119 k ? 附近. 根據(jù)上述結(jié)果,算得負向柵壓場效應(yīng)在有光照的情況下對界面電阻的調(diào)控幅度在226%左右. 正向柵壓的調(diào)控不明顯,約為6.7%. 從上述R的相對變化幅度比較可見,光照能顯著增強LAO/STO 異質(zhì)結(jié)中的場效應(yīng),即呈現(xiàn)光電協(xié)同增強的場效應(yīng),這與文獻[18]報道的結(jié)果類似.
圖3 LAO/STO 界面電阻R與門電壓Vgate 隨時間t的變化 (a)在不同光照下R隨t的變化; (b)Vgate 隨t的變化Fig. 3. Time dependence of resistanceRand gate voltage Vgate of LAO/STO: (a) Time dependence ofRunder different light illumination; (b) time dependence of gate voltage.
根據(jù)LAO/STO 中場效應(yīng)的光電協(xié)同機制[18],若在施加負門電壓的同時施加光照,光照將促進STO 中氧空位往電極6 附近移動,使STO 界面的晶格發(fā)生膨脹并產(chǎn)生晶格畸變,破壞其結(jié)構(gòu)的對稱性,從而在STO 的界面附近產(chǎn)生鐵電極化[18?20].STO 界面的鐵電極化會對LAO/STO 界面的載流子濃度有額外的調(diào)控作用,從而能提高其場效應(yīng)[18]. 顯然,這種光電協(xié)同增強的場效應(yīng)與常規(guī)的場效應(yīng)有顯著的不同,因為后者只是通過電容效應(yīng)調(diào)控導(dǎo)電層的載流子濃度.
由于光照影響下的場效應(yīng)對LAO/STO 界面電阻的調(diào)控更為顯著,因此本文將主要研究這種光電協(xié)同增強的場效應(yīng)對LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面的光電導(dǎo)效應(yīng)的影響.
3.2.1 無門電壓影響時,LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面的光電導(dǎo)效應(yīng)
首先研究了無門電壓影響下LAO/STO 的光電導(dǎo)效應(yīng). 為測量LAO/STO 異質(zhì)結(jié)的光電導(dǎo)效應(yīng),實驗仍選用30 mW 的405 nm 連續(xù)激光照射異質(zhì)結(jié)的表面. 利用四電極法測量LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面電阻R隨時間t的變化,其結(jié)果如圖4所示.
圖4 光照對LAO/STO 界面電阻R的影響,圖中“on”和“off”分別代表光照的開和關(guān)Fig. 4. Effect of light illumination on the LAO/STO resistance. “on” and “off” represent the switch on and off of the illumination,respectively.
從圖4 可見,無光照時,初始的電阻穩(wěn)定電阻約為129 k ? ,該電阻被定義為Ri. 在320 s 時開始施加光照. 可看到,在光照開啟的同時電阻迅速下降. 經(jīng)過一段時間后電阻達到穩(wěn)定值,約為119 k ? ,該電阻被定義為RL. 去掉光照后,電阻又快速上升,并將恢復(fù)到Ri. 該現(xiàn)象即為暫態(tài)正光電導(dǎo)效應(yīng).其光電導(dǎo)(photoconductivity,PC)數(shù)值定義為
據(jù)(1)式算得LAO/STO 的PC 數(shù)值約為7.7%. 隨后再多次施加光照,電阻在Ri和RL之間變化,說明該異質(zhì)結(jié)的正光電導(dǎo)具有好的重復(fù)性. 一般認為,LAO/STO 界面層中光生載流子的出現(xiàn)是導(dǎo)致其中產(chǎn)生正光電導(dǎo)效應(yīng)的原因[11?17].
3.2.2 負門電壓影響下LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面中的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)
考慮到LAO/STO 的光電協(xié)同增強的場效應(yīng)主要發(fā)生在負的門電壓區(qū),因此在本節(jié)及下文,將著重探究負門電壓區(qū)的光電協(xié)同的場效應(yīng)對LAO/STO 界面光電導(dǎo)效應(yīng)的影響. 首先研究的是Vgate=–30 V 的門電壓與光照的協(xié)同效應(yīng)對光電導(dǎo)效應(yīng)的影響,其中照射光源與上節(jié)所述相同.
具體實驗過程如下: 首先測量不施加門電壓和光照時LAO/STO 的界面電阻R隨時間t的變化,結(jié)果在圖5 中給出.R穩(wěn)定時的初始電阻值記為R0,約130 k ? ,為該異質(zhì)結(jié)的初始電阻. 然后,從500 s 開始同時施加門電壓和光照,其中門電壓Vgate=–30 V. 從圖5 可見,同時施加光照與柵壓后,LAO/STO 的界面電阻R上升顯著,約增加到145—160 k ? . 柵壓與光照的協(xié)同處理時間共150 s.在第650 s 去掉光照和門電壓,R緩慢下降,直到穩(wěn)定在一個新的電阻值Rn附近,Rn約為137 k ? .可見Rn大于R0,這說明LAO/STO 界面進入了一個高于初始電阻R0的新的電阻態(tài),即Rn電阻態(tài). 然后,再用相同的光源第二次照射該異質(zhì)結(jié),進一步研究該新電阻態(tài)Rn的光電導(dǎo)效應(yīng). 發(fā)現(xiàn)激光照射后,LAO/STO 界面電阻從Rn處迅速減小到RL附近(見圖5 中830—1460 s 區(qū)間的電阻變化),表現(xiàn)出正的光電導(dǎo)效應(yīng). 值得注意的是,此時再去掉光照,LAO/STO 的界面電阻不能恢復(fù)到電阻態(tài)Rn附近,而只是恢復(fù)到130 k ? 附近,該電阻與R0相當(dāng),然而明顯小于Rn. 為清楚起見,圖5中的內(nèi)插圖給出了光照前后Rn與R0的對比. 該實驗實際上表明在LAO/STO 界面出現(xiàn)新的電阻態(tài)Rn后,光照使得該異質(zhì)結(jié)出現(xiàn)了明顯的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng),即光照后的電阻與光照前的電阻不相等.
圖5 LAO/STO 界面R隨t的變化,其中測量期間,門電壓或光照來回“開”和“關(guān)”; 圖中,“L”代表加光照,“U”代表加電壓; “on”和“off”分別代表門電壓或光照的開和關(guān);內(nèi)插圖為830—1460 s 區(qū)間的放大圖Fig. 5.Rof the LAO/STO interface as a function of response time while the gate voltage (marked by “U”) and light illumination (marked by “L”) is switched on and off.Inset is a close view of theR-time curve between 830 s and 1460 s.
定義持續(xù)光電導(dǎo)(persistent photoconductivity,PPC)的數(shù)值為
由(2)式可得到–30 V 柵壓處理后PPC 約為5.1%.
此外,根據(jù)(1)式,還計算了LAO/STO 界面經(jīng)上述場效應(yīng)處理后的正光電導(dǎo)的數(shù)值(利用R0代替公式中的Ri),約為7.2%,與場效應(yīng)處理前的數(shù)值基本相當(dāng). 這說明場效應(yīng)對LAO/STO 的正光電導(dǎo)效應(yīng)的影響不明顯.
顯然,經(jīng)過上述光電協(xié)同的場效應(yīng)處理后,LAO/STO 界面所產(chǎn)生的顯著的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)是本文最重要的發(fā)現(xiàn). 基于上述實驗過程,可得到LAO/STO 界面出現(xiàn)持續(xù)光電導(dǎo)的原因應(yīng)是與實驗過程中負的門電壓及光照的共同處理有關(guān). 再根據(jù)LAO/STO 的場效應(yīng)結(jié)果及其中的光電協(xié)同機制[18],在同時施加負的門電壓與光照時,LAO/STO界面中的氧空位將往STO 的電極6 一側(cè)擴散,并且界面層中的載流子濃度將降低. 若同時去掉光照和門電壓,雖然有部分氧空位擴散回到LAO/STO的界面一側(cè),但是仍可能有部分氧空位及束縛的載流子留在STO 中. 因此LAO/STO 界面電阻仍將穩(wěn)定在一個較高的電阻態(tài)(Rn)上. 再施加第二次光照,氧空位束縛的載流子被激發(fā)到導(dǎo)帶上. 在LAO/STO 界面能帶彎曲的影響下,這些光生載流子能快速擴散到界面的溝道層當(dāng)中. 同時,處于電離態(tài)的氧空位也因其在STO 晶格中的束縛能降低而更容易擴散回界面層[18]. 因此,在第二次光照后,LAO/STO 的界面層電阻也將容易從電阻態(tài)Rn恢復(fù)到原有的電阻態(tài)R0附近,從而導(dǎo)致光照前后的電阻不相等,產(chǎn)生持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng).
需要特別指出的是,在圖3 的場效應(yīng)實驗中,我們未觀察到新的電阻態(tài)Rn. 其原因正是因為在圖3 的實驗過程一直有光照影響. 因此,在去掉門電壓后,該異質(zhì)結(jié)的界面電阻在光照的影響下容易恢復(fù)到加門電壓前的狀態(tài).
3.2.3 負的門電壓大小對LAO/STO 界面持續(xù)光電導(dǎo)的調(diào)控
在本節(jié)中,進一步探究負向柵壓大小對LAO/STO 界面的持續(xù)光電導(dǎo)的調(diào)控. 實驗中的光照條件與上一節(jié)相同,其中柵壓與光照的協(xié)同處理時間仍為150 s,所得的幾種典型的R-t測量結(jié)果在圖6中給出.
圖6 LAO/STO 界面R分別經(jīng)不同柵壓處理后的隨t變化,其中測量期間,門電壓或光照來回“開”和“關(guān)” (圖中,“L”代表加光照,“U”代表加電壓; “on”和“off”分別代表門電壓或光照的開和關(guān)) (a) –40 V; (b) –60 V; (c) –70 V; (d) –80 VFig. 6. Time dependences ofRof the LAO/STO interface after the processing of various gate voltages while the gate voltages(marked by “U”) and light illumination (marked by “L”) are switched on and off: (a) –40 V; (b) –60 V; (c) –70 V; (d) –80 V.
從圖6 可見,經(jīng)過不同的柵壓處理后,LAO/STO 的界面電阻都進入一個高于初始值R0的穩(wěn)定中間電阻態(tài)Rn. 再次施加光照影響后,界面電阻都能從Rn恢復(fù)到初始電阻R0附近.Rn與R0的差別反映了持續(xù)光電導(dǎo)的大小. 由于經(jīng)不同柵壓及光照處理后的R0基本不變,因此PPC 隨Vgate的變化主要由Rn-Vgate關(guān)系決定. 根據(jù)上述電阻測量,可定出Rn隨Vgate的變化,結(jié)果在圖7 內(nèi)插圖中示出. 相應(yīng)地,根據(jù)(2)式計算得的PPC 值也在圖7 中示出. 從圖7 可見,Rn隨負柵壓的增大而增大,并在Vgate=–70 V 時達到最大值. 同時,PPC也隨–Vgate的增加而增加,在Vgate=–70 V 時達極大值,約為17%. 此后,Rn和PPC 都隨門電壓的增加而減小.
根據(jù)LAO/STO 在光照下的場效應(yīng)結(jié)果可知PPC 和Rn隨門電壓增加的原因為: 當(dāng)負的門電壓越大時,LAO/STO 界面層中的氧空位和載流子往STO 的電極6 一側(cè)遷移越多,LAO/STO 的界面電阻增加也越大. 去掉光照和門電壓后,界面電阻Rn一般也應(yīng)保持越大. 相應(yīng)地,PPC 值也增大.然而,Rn以及PPC 在–70 V 處出現(xiàn)極值后下降的機制尚不明確,這有待進一步研究.
3.2.4 光電協(xié)同處理時間對LAO/STO 界面持續(xù)光電導(dǎo)的調(diào)控
本文進一步研究門電壓與光照的協(xié)同處理時間(td)對光電導(dǎo)的影響. 光電協(xié)同處理和測量過程與上一節(jié)類似,仍選擇照射光為30 mW 的405 nm激光,選擇的門電壓Vgate=–50 V. 改變該門電壓與光照的協(xié)同處理時間td,分別測得經(jīng)光電協(xié)同處理后的界面電阻Rn及其光照后的電阻. 研究發(fā)現(xiàn):經(jīng)第二次光照后電阻都能從Rn恢復(fù)到R0,并且R0基本不變; 而Rn隨td的增加而增加,結(jié)果如圖8 中內(nèi)插圖所示. 根據(jù)(2)式計算得的PPC值隨td的變化結(jié)果如圖8 所示.
圖7 PPC 值隨Vgate 的變化,其中內(nèi)插圖為Rn 隨Vgate 的變化Fig. 7. Relationship between the PPC value and gate voltage (Vgate). Inset is the dependence ofRn onVgate.
圖8 門 電 壓 的 處 理 時 間td 對PPC 值 的 影 響 關(guān) 系,插 圖為Rn 隨td 的變化關(guān)系Fig. 8. The PPC value as a function of gating timetd. Inset is the dependence ofRn ontd.
從圖8 可以看出,門電壓和光照的協(xié)同處理時間越長,LAO/STO 異質(zhì)結(jié)的PPC 數(shù)值越大: 其大小從td為80 s 的14.5%增加到td為180 s 的17.5%. 這是由于隨著處理時間的延長,氧空位在STO 一側(cè)的電極6 處堆積也增多,界面的載流子濃度也降低更多,從而使Rn增大,因此根據(jù)(2)式算得的PPC 增大.
另外,需要特別指出的是,還研究了正的門電壓與光照的協(xié)同效應(yīng)對LAO/STO 的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)的調(diào)控,結(jié)果是未發(fā)現(xiàn)LAO/STO 在正的門電壓影響下能出現(xiàn)明顯的PPC 效應(yīng). 其原因可能是正的門電壓對LAO/STO 界面電阻態(tài)本身就調(diào)控不明顯. 此外,還探究了無光照影響的場效應(yīng)即常規(guī)場效應(yīng),對LAO/STO 光電導(dǎo)效應(yīng)的調(diào)控,結(jié)果也是未發(fā)現(xiàn)這種場效應(yīng)對光電導(dǎo)效應(yīng)有明顯影響. 這是因為常規(guī)的場效應(yīng)與光電協(xié)同增強的場效應(yīng)對LAO/STO 界面電阻的影響機制有顯著區(qū)別.這也從另外一個角度說明本文所發(fā)現(xiàn)的PPC 效應(yīng)與光電協(xié)同效應(yīng)對LAO/STO 界面的獨特作用機制有關(guān).
本文研究了LAO/STO 界面的光電導(dǎo)效應(yīng)的場調(diào)控,發(fā)現(xiàn)通過光電協(xié)同效應(yīng)增強的場效應(yīng)(在一定的背柵門電壓和光照的協(xié)同處理下)可以顯著地增強LAO/STO 異質(zhì)結(jié)界面的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng).LAO/STO 的這種電場控制的持續(xù)光電導(dǎo)效應(yīng)與該異質(zhì)結(jié)中光電協(xié)同機制影響下的氧空位遷移有關(guān). 基于LAO/STO 界面中的這種光電輸運性質(zhì),可將LAO/STO 開發(fā)成一種由電場控制的光電子記憶器件或光探測器件,具有潛在的應(yīng)用價值.